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相似文献
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1.
Mo2C/Al2O3催化剂的制备条件对POM反应的影响   总被引:2,自引:0,他引:2  
对不同碳化终温和经过H2、CO2预处理的Mo2C/Al2O3催化剂进行了POM催化活性评价与结构表征.结果表明,高碳化终温的Mo2C/A12O3催化剂对于POM反应制合成气有高的甲烷转化率,CO和H2选择性、在850℃时H2预处理比CO2预处理的催化剂具有好的甲烷转化率和好的CO、H2选择性,但H2预处理时间过长会使CO和H2的选择性有所降低,CO2预处理会导致低的甲烷转化率和极低的CO和H2的选择性.XRD结果表明,在700-850℃之间碳化的样品均为β-Mo2C,BET比表面的测定结果表明随碳化终温的增加,Mo2C/Al2O3催化剂的比表面有所增加.  相似文献   

2.
Mo/ZrO2催化剂上甲烷选择氧化制甲醛   总被引:10,自引:0,他引:10  
 制备了一系列甲烷选择氧化制甲醛的Mo/ZrO2催化剂.采用催化剂性能评价、BET比表面积测定、XRD、共焦显微激光拉曼光谱、H2-TPR和XPS等方法研究比较了不同Mo担载量催化剂的性能及其结构和性质.实验结果表明:Mo/ZrO2催化剂具有催化选择氧化甲烷制甲醛的性能,且对甲醛有较高的选择性.在所考察的范围内,随着催化剂Mo担载量的增加,甲烷的转化率增加,甲醛的选择性增加,甲醛的比活性增加.随着反应温度的升高,甲烷的转化率增加,甲醛的选择性降低,甲醛比活性升高.Mo/ZrO2催化剂中主要含有ZrO2和Zr(MoO4)2.催化剂的性能和性质与催化剂中Zr(MoO4)2的性质密切相关.随着Mo担载量的增加,Zr(MoO4)2晶粒尺寸增大,并且其含量增加;ZrO2晶粒尺寸基本不变.Zr(MoO4)2晶粒尺寸增大和含量增加导致催化剂的比表面积降低,使甲烷选择氧化生成甲醛的钼氧物种增多,催化剂的还原温度升高和表面Mo的配位不饱和程度降低.从而使得Mo含量较高的催化剂(12%Mo/ZrO2)具有较高的甲烷选择氧化生成甲醛的活性.  相似文献   

3.
考察了反应温度、气体空速和进料中CH4:O2比值对Mo2C/Al2O3催化的POM反应制合成气的影响.结果发现较高的温度具有较高的甲烷转化率、CO和H2的选择性;而在较低的温度下,对CO的选择性比对H2的影响更大.反应气体的空速较小时对于甲烷的转化率、CO和H2的选择性是有利的;而在较高的气体空速下,氢气的选择性则更低.进料中CH4:O2比值稍高于2:1时有利于获得高的甲烷转化率、CO和H2的选择性.并且还可以增加催化剂的稳定性.当CH4:O2比值低于2:1时.甲烷转化率、CO和H2选择性随反应的进行急剧下降.而当此比值调整到高于2:1时.转化率和选择件都可以得到恢复。  相似文献   

4.
La2NiO4/Al2O3催化剂上CH4/CO2的重整   总被引:9,自引:1,他引:8  
 通过溶胶-凝胶方法制备了尖晶石结构的La2NiO4/Al2O3催化剂,采用BET,XRD和TG表征了催化剂的孔分布、比表面积、体相组成以及凝胶样品的热失重和热分解过程.将催化剂应用于CH4/CO2重整反应制合成气,考察了惰性气体和反应温度对转化率、选择性以及积碳的影响.结果表明,在高空速(GHSV=4.8×104ml/(g·h))下,CH4和CO2转化率分别为51%和60%,CO和H2的选择性约为98%和92%,惰性气体He的引入明显地提高了CH4和CO2的转化率.  相似文献   

5.
王真真  何珍珍  韩文锋  刘化章 《化学通报》2016,79(12):1139-1144
本文研究了前驱体MoO_3的负载量、浸渍温度和焙烧温度等制备条件对Mo S2/Al_2O_3耐硫甲烷化催化剂性能的影响,并通过XRD和H2-TPR表征了催化剂的物相和还原性能。结果表明,随着负载量增加,MoO_3与Al_2O_3间的相互作用增强,Al2(Mo O4)3相增多,导致催化剂更难被还原硫化,MoO_3还原温度升高。浸渍温度对CO转化率和CH4选择性有一定的影响,浸渍温度为70℃时,MoO_3的生成增多,且还原温度最低,CO转化率较高,而CH4选择性和CO_2选择性变化不大。随着焙烧温度升高,CO转化率先升高后降低,对CH4和CO_2选择性影响不大,其中以450℃焙烧的CO转化率最高,600℃焙烧的CO转化率最低。当焙烧温度在400~450℃时,Al2(Mo O4)3和Mo4O11的特征峰基本上消失,能够完全生成MoO_3,且结晶度较好。因此,合适的焙烧温度为400~450℃。  相似文献   

6.
分别采用柠檬酸络合法和直接分解法制备了Cr2O3催化剂, 采用XRD, BET, TPR, XPS, TEM和TGA表征了催化剂的物理化学性质, 在常压固定床石英管(内径5 mm)反应器中考察了Cr2O3催化剂对甲烷部分氧化反应的催化性能. 在500~750 ℃, V(CH4)∶V(O2)=2, 空速12×104 h-1的条件下, O2几乎完全转化, CH4转化率及H2和CO选择性随着温度的升高而增加. 700 ℃下CH4转化率及H2, CO选择性随着空速(6.0×104~24×104 h-1)的升高而增加. 在500 h稳定性实验中, 随着反应时间的延长, CH4转化率及H2, CO选择性缓慢下降, XRD, TEM和BET结果表明, 催化剂的活性下降与烧结和团聚有关, TGA分析表明催化剂具有良好的抗积炭性. 通过CH4脉冲反应, 推测在反应过程中CO, H2, CO2和H2O是直接生成的.  相似文献   

7.
等离子体-催化剂耦合作用下CO2的甲烷化研究   总被引:3,自引:0,他引:3  
常温常压下,利用脉冲电晕等离子体与Ni/γ-AI2O3催化剂协同作用CO2加氢转化生成甲烷,考察了催化剂担载量、放电参数、工艺参数等对反应的影响,并探讨了其反应机理。结果表明,在等离子体与催化剂协同作用下,CO2加氢生成CH4,CO2转化率在催化剂一定担载量范围内随担载量的增加而增加;脉冲电压峰值、重复频率、进气方式、空速等反应有重要影响;相同条件下,等离子体-催化法优于化学催化法。  相似文献   

8.
对合成的12%CuO/15%TiO2/γ-Al2O3催化剂进行了BET和XRD表征,并结合等离子体与催化协同脱除NO的反应装置,考察了单一等离子体、单一催化剂以及等离子体与催化协同脱除NO+CH4+O2的反应结果,研究了上述三种条件下NO和CH4的转化率。BET表征结果表明,15%TiO2/γ-Al2O3的孔径分布在微孔和介孔之间;XRD结果表明,催化剂表面有CuO晶相;反应活性数据表明,单一等离子体存在时,NO和CH4的转化率随着等离子体的输入功率增大而逐渐增加,反应体系引入体积分数为2.5%的O2气促进了NO和CH4的转化;使用单一催化剂时,NO和CH4的转化率随温度升高而分别增大至30%和20%。同时NO转化率随O2气浓度的增加先增加后降低,CH4随O2气浓度的增加转化率逐渐增大;等离子体与催化剂协同作用NO+CH4+O2反应中,NO和CH4的转化率随O2气浓度的增加与只有催化剂存在条件下的变化趋势一致,但是增大了NO的低温转化率,同时CH4的转化率提高到了90%。  相似文献   

9.
针对CH4在熔融碳酸盐中转化的新体系,研究了CH4在熔融碳酸盐介质中的还原行为.对CH4与熔融碳酸盐(Li2CO3、Na2CO,、K2CO3)的反应产物组分作了热力学分析,进行了实验研究,并对反应机制进行民探讨,研究结果表明,气体产物中CO、CO2的含量随反应温度的升高而增加;随反应时间的增加而降低;反应活性大小变化规律为:Li2CO3>Na2CO3>K2CO3,实验结果与理论分析相符.混合熔融盐具有更高的CO选择性,并且气体产物中CO、CO2浓度及CH4转化率随反应时间增加降低较快,较纯组分更适合作CH4转化反应介质.反应机制的推测表明H2、CO、CO2的产生分别来自于CH4裂解及裂解C与熔融碱金属碳酸盐的反应.  相似文献   

10.
采用多种物理化学手段研究了在模拟的轻型柴油车尾气中不同Co担载量及Cu掺杂的Co/ZSM-5催化剂的Co组分分散状态、可还原性、NO吸附脱附性质对C3H8选择性催化还原NOx性能的影响。结果表明,浸渍法制备的Co/ZSM-5催化剂上既有外表面上的Co3+和Co2+物种,也有孔内的Co2+离子。富氧条件下Co/ZSM-5催化剂上C3H8选择性催化还原NOx的活性主要与ZSM-5载体孔外表面分散的CoOx物种中的钴离子可还原能力和NO吸附脱附性能密切相关。Co/ZSM-5催化剂上适宜的Co担载量约为4.0wt%,低担载量时随Co担载量增加,表面CoOx物种中钴离子可还原能力增强,C3H8选择性催化还原NOx的低温转化活性增加;高担载量时,随Co担载量增加,单位Co离子的NO吸附量的减少以及催化剂表面活性中心数的减少,导致了Co/ZSM-5催化剂NOx的转化率和催化剂比速率(k)的下降。孔外表面Co3O4晶体的存在使催化剂表面产生较强的NO吸附,并在高温时有利于C3H8的氧化燃烧,使C3H8选择性催化还原NOx的活性降低。  相似文献   

11.
李春林  刘涛等 《分子催化》2001,15(5):351-354
采用水热合成法,制备了不同Al2O3含量的Ni/Zr0.4Ce0.6O2-Al2O3催化剂,采用X-射线衍射(XRD)和扩展X光吸收精细结构(EXAFS),对催化剂样品进行结构表征;考察了Al2O3的加入对催化剂结构和CH4-CO2重整反应活性的影响。结构表征和活性测试表明,催化剂中存在的主要晶相是Zr0.4Ce0.6O2.Al2O3的加入,使催化剂颗粒度变小,镍的分散度提高,并使反应活性有明显改进;而过量Al2O3的加入,却容易导致积炭。  相似文献   

12.
赵峰  刘英骏等 《分子催化》2001,15(3):161-164
以柠檬酸络合法制备了CuCrO2-CuCr2O4两相共生体系,并对它的催化性能和TPR行为作了考察,结果表明,两相共生对样品的催化性能及TPR行为有显著的影响,两相共生的样品,在Cu/Cr摩尔比为0.7时,具有较高的催化活性,在TPR过程中,具有尖晶石结构的CuCr2O4首先被原成CuCrO2结构,在更高的温度下后者被还原。  相似文献   

13.
TiH2颗粒可以作为多孔铝的发泡剂[1,2]. Al2O3包覆TiH2颗粒与未包覆的TiH2颗粒相比, 可以起到控制(延迟)其发泡的作用, 提高泡沫铝材料的孔隙均匀性. 然而, 目前采用的包覆方法是将细小Al2O3粉通过机械研磨包覆在TiH2表面[3].本文尝试采用化学法制备Al2O3/TiH2包覆颗粒, 并研究其包覆的效果. 用化学法制备Al2O3/TiH2包覆颗粒, 并用其作为多孔铝制备中的发泡剂, 此项研究在国内外尚未见报道.  相似文献   

14.
合成大比表面γ-Mo2N的新方法   总被引:16,自引:0,他引:16  
The production of high specific surface area γ-Mo2N (up to 165 m2·g-1, passivated) by temperature programmed reaction of MoO3 with mixtures of N2 and H2 was reported. The synthetic condition of high surface area γ-Mo2N (usually, SBET>100 m2·g-1) were quite difficult and the amount of starting material MoO3 in each batch was much less than 0.5 gram. However, some synthetic conditions had been greatly improved in our experiments. The crystalline phase and specific surface area had been characterized by XRD and BET. The XRD gave some information for reaction mechanism.  相似文献   

15.
醋酸锌与草酸的分步固相反应   总被引:2,自引:0,他引:2  
The solid state reaction of zinc acetate with oxalic acid was found to be two-step reactions. It was a double reaction which the second reaction takes place before the first ceased. The method of isothermal TG wasn′t fit to this type of reaction because of the limitation of the volatilization rate of acetic acid at the low heat temperature, but the method of isothermal electric conductivity exhibited its superiority.  相似文献   

16.
采用XRD和俄歇电子能谱(AES)等技术研究了钙钛矿型Gd2CuO4薄膜与基底Si和SiO2/Si的界面相互作用,发现衬底对Gd2CuO4薄膜的晶化特性有很大影响,以单晶Si为基镀时,Gd2CuO4薄膜经600℃热处理1h即可形成钙钛矿型晶体结构,而以SiO2/Si为基底时,经700℃热处理1h能形成较完善的钙钛矿型晶体结构,Gd2CuO4薄膜的晶粒度随热处理温度的升高而增大,热处理时间对晶粒度则影响较小,AES深度剖析表明,形成的薄膜组成均匀,在界面上有一定程度的扩散,以Si为基底时,Gd2CuO4与基底Si相互扩散,以SiO2/Si为基底时则主要是薄膜中Gd,Cu向SiO2层中的扩散,AES线性分析表明,在薄膜与基底的界面上,各元素的俄歇电子动能发现位移,表明基底作用使界面上元素的化学环境发生了变化。  相似文献   

17.
采用空间和时间分辨的四极质谱法了355nm脉冲激光  相似文献   

18.
Al2O3负载镍基催化剂上CO2氢甲烷化研究   总被引:4,自引:1,他引:3  
通过对Ni/Al2O3及添加CeO2的Ni/Al2O3催化剂上CO2氢甲烷化反应的研究发现,在反应过程中,该体系的催化剂上并不产生CO,添CeO2后能显著提高甲烷产率,原位漫反射红外光谱研究发现,甲烷可通过表面CO2^-物种加氢或表面甲酸盐加氢两种途径产生,且第二种途径更有效,添加 CeO2可通过在较低温度时形成较多的表面甲酸盐来提高CO2的甲烷化活性。  相似文献   

19.
TiSiW12O40/TiO2催化合成苯甲酸酯   总被引:53,自引:1,他引:52  
首次报道了以固载杂多酸盐TiSiW12O40/TiO2为催化剂,对以丙醇、丁醇、正戊醇、异戊醇和苯甲酸为原料,合成相应苯甲酸酸的反应条件进行了研究。实验表明,TiSiW12O40/TiO2是合成苯甲酸酯的良好催化剂,最佳反应条件为:醇酸摩尔比为4:1,催化剂用量为反应物料总质量的1.5%,反应时间为2.5h。在此条件下,苯甲酸丙酯及苯甲酸正丁酯的产率分别为70.5%及75.6%,苯甲酸戊酯和苯甲酸异戊酯的产率分别达96.7%和83.3%。  相似文献   

20.
以超细MnO2粉末为敏感材料制备了两种固体PH电极,涂层电极可以在水溶液中呈现出快速稳定的PH响应。响应的线性范围为PH2-12,响应灵敏度为-81.5mV/pH。印刷电极的一性响应范围要略窄于涂层电极,但响应灵敏度近似。  相似文献   

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