金属镍掺杂g-C3N4的制备及其光降解性能

采用浸渍法制备不同掺杂量的负载型光催化剂Ni/g-C3N4,并考察其在可见光照下对亚甲基蓝的光降解性能.利用XRD、FT-IR、SEM、TEM、XPS、N2-sorption和ICP-OES等手段表征Ni/g-C3N4样品.研究表明,Ni/g-C3N4催化剂的光催化活性随着金属镍粒子掺杂量的增加而增大,随着亚甲基蓝浓度的增大而减小,其中金属镍掺杂量4.0wt;的样品4-Ni/g-C3N4表现出优异的光催化活性和光降解稳定性.这是由于4-Ni/g-C3N4样品的光降解过程中产生了超氧自由基、羟基自由基和空穴等活性物质,其中超氧自由基起主导作用.金属Ni0离子在光生电子作用下生成Ni2+,O2分子得到电子生成O2·-自由基.这些活性物质的产生有助于光生电子-空穴对的分离和抑制其复合速率,从而实现可见光下高效催化降解亚甲基蓝.     

g-C3 N4的物理改性及光催化性能研究

块状g-C3 N4具有低比表面积和高电荷重组率,为了提高其可见光催化活性,分别采用超声剥离法和微波烧蚀法对其进行改性,并用X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、紫外-可见光漫反射吸收光谱(UV-vis)、物理吸附仪(BET)等对其结构进行表征,以亚甲基蓝(MB)为目标化合物,评价了改性前后g-C3 N4的光催化性能,结果发现超声剥离12 h和微波辐照30 min后的g-C3 N4的比表面积显著提高、光生电子和空穴的复合率降低,光催化活性增强,对MB的降解率分别达到96.4;和90.2;.     

Fe掺杂对改善g-C3N4结构提升光催化活性的影响

石墨相氮化碳已经成为光催化领域、特别是光催化材料领域的研究热点.本文以尿素为原料,引入少量的硝酸铁改性,制备了不同含量的Fe掺杂的g-C3N4催化剂.采用SEM、XRD、IR、XPS、UV-Vis、PL等手段对催化剂样品表征.结果表明,Fe的掺杂有利于g-C3N4的剥离,影响了g-C3N4的能带结构,增强了其对可见光的吸收,提高电子-空穴对的分离效率.并以罗丹明B水溶液模拟废水,在可见光下考察催化剂的光催化降解性能,发现当Fe掺杂量为0.3;时效果最佳,降解速率是g-C3N4的1.62倍,且研究发现超氧自由基与空穴是该体系下的主要活性物种.     

Z机制光催化三元复合材料RGO/WO3/g-C3N4结构及光催化性能

以一步水热法合成了还原氧化石墨烯/三氧化钨/石墨相氮化碳(RGO/WO3/g-C3 N4)三元光催化复合材料,并对其结构、形貌及光电性能进行了表征.以罗丹明B(RhB)和盐酸四环素(TC-HCl)为降解目标物,评价了三元复合材料的光催化性能.基于自由基捕获实验和光催化反应结果分析了三元复合材料的光催化机制.结果表明:三元光催化复合材料中,三种物质紧密接触形成异质结构,与WO3和g-C3 N4单体及其二元复合材料相比,其可见吸收光谱有明显的红移,具有更低的光致发光光谱强度.复合材料有效的改善了电子-空穴对的复合,具有很好的光催化活性,最优配比组成的样品为0.2;RGO/WO3/g-C3 N4,光照240 min后,对RhB降解效果高达97.58;,其光催化效果优于WO3、g-C3 N4、RGO/g-C3 N4和WO3/g-C3 N4.催化降解过程中的主要活性物种是·O2-,其次是h+、·OH,反应过程中半导体的电子转移机制符合Z机制.     

Al3+掺杂ZnS纳米晶的合成、表征及其光催化性能

在较温和的溶剂热条件下制备了一系列Al3+掺杂的ZnS纳米晶光催化剂.利用N2物理吸附、扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、红外光谱(FT-IR)和光致发光(PL)谱等技术对合成的样品进行了表征.考察了不同含量的Al3掺杂对ZnS的结晶度、比表面积、表面羟基、光吸收性能及其对不同染料的光催化降解性能的影响.结果表明,在140℃下合成的球状ZnS纳米晶具有较好的结晶度;Al3+掺杂在增加催化剂的比表面积的同时丰富了催化剂的表面羟基;此外,掺杂的Al3+可以明显抑制光生电子(e-)和空穴(h+)的复合,提高光催化反应效率.当掺杂最佳含量的6mol; Al时,可使催化剂光催化降解染料酸性橙Ⅱ、亚甲基蓝和罗丹明B的降解率分别提高3.5、1.0和0.9倍.     

g-C3N4/ZnO复合材料的制备及其光催化性能分析

以尿素和乙酸锌为前驱体,采用水热法制得不同ZnO含量的光催化复合材料石墨相氮化碳/氧化锌(g-C3N4/ZnO),采用TEM、XRD、UV-Vis、FT-IR、PL等分析方法对所得催化剂进行了表征和分析.结果表明,ZnO颗粒附着于多孔片层状的g-C3N4之上形成g-C3N4/ZnO复合材料,降低了g-C3N4的禁带宽度,增加了g-C3 N4对可见光的吸收,以及光生电子-空穴对的分离几率.以可见光驱动亚甲基蓝的降解实验为探针反应检测催化剂的光催化性能,结果表明,质量比为3∶2的g-C3N4/ZnO复合材料表现最优光催化性能,其可在120 min内降解92;的亚甲基蓝,其光催化降解速率为g-C3N4单体的2.8倍.     

NiFe2O4/g-C3N4的制备及可见光催化降解甲基橙

采用浸渍法制备不同负载量NiFe2 O4的负载型光催化剂NiFe2 O4/g-C3 N4,利用XRD、FT-IR、N2-adsorption、ICP-OES、TEM及XPS等手段表征NiFe2 O4/g-C3 N4样品,并考察其对甲基橙的可见光催化降解性能.结果表明,与NiFe2 O4和g-C3 N4样品相比,负载型NiFe2 O4/g-C3 N4样品对甲基橙具有更好的光催化降解活性,且催化活性随着NiFe2 O4负载量增大(0.5~5.0wt;)而呈现先增大再减小的趋势.NiFe2 O4负载量2.0wt;的样品2-NiFe/CN在可见光照射下对浓度5 mg·L-1的甲基橙表现出最好的降解活性和稳定性.这是因为能带宽度小(1.5 eV)的NiFe2 O4与能带宽度大(2.7 eV)的g-C3 N4形成的异质结催化剂NiFe2 O4/g-C3 N4,有效地促进光生载流子在二者界面快速传递和光生电子-空穴对的有效分离.     

具有可见光响应的磷烯/g-C3 N4异质结的构建及其在高效太阳能分解水制氢中的应用

近年来,二维(2D)g-C3N4基材料因其较短的电荷传输距离和充分暴露的表面活性位点,受到科研工作者的广泛关注.然而,g-C3 N4较差的电荷分离和光吸收能力限制了进一步实际应用.通过引入具有高载流子迁移率和可见光响应的磷烯(FBP),构建FBP/g-C3N4异质结同时增强光催化剂的光吸收和电荷分离能力;同时,具有良好催化活性的FBP也可以作为g-C3 N4的助催化剂,进一步降低电荷在催化剂/电解液界面处的反应势垒,从而有效抑制电荷复合,并提高光催化制氢效率.研究结果表明:相较于纯g-C3 N4,FBP/g-C3 N4异质结不仅可以有效抑制电荷复合、促进光生电荷分离,而且可以极大地拓宽光谱响应范围.最终,构建的FBP/g-C3 N4异质结光催化剂获得了1.08 mmol·g-1·h-1的光催化制氢速率,相较于纯g-C3 N4提高了1.2倍.     

g-C3N4和CuO复合材料的制备、表征及光催化研究

高温煅烧三聚氰胺制备类石墨结构氮化碳(g-C3N4),然后以硝酸铜Cu(NO3)2和g-C3N4为原料,去离子水和无水乙醇作溶剂,在加入适量氨水的反应条件下通过水热法反应制备g-C3N4/CuO纳米复合材料.采用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、光电子能谱仪(XPS)、紫外可见漫反射(UV-Vis-DRS)和荧光光谱(PL)等测试对复合材料进行表征.通过XRD、SEM和XPS测试结果可知微米球形CuO和g-C3N4紧密的结合起来,而由UV和PL谱图表明CuO和g-C3N4的复合扩展了材料对可见光的吸收范围和减慢了材料的光生电子和空穴的复合率.通过在可见光下降解甲基橙(MO)来检测复合材料的光催化活性,结果表明,在没有过氧化氢(H2O2)的体系下,经过4 h的光反应后,70-g-C3N4/CuO对MO的降解率达到了85;;但是在H2O2的体系下,经过1 h光反应后,70-g-C3N4/CuO对MO的降解率达到了96;.通过自由基的捕获实验说明羟基自由基、超氧自由基、空穴在降解MO过程中起到重要的作用.复合材料在经过四次的循环实验后,对MO的降解率基本能达到90;.因此,g-C3N4和CuO的复合抑制了电子-空穴的复合和扩展了吸收光波长范围,这样就使g-C3N4/CuO材料有了好的光催化性和稳定性.     

氰基修饰的g-C3 N4制备及光催化产氢性能

通过简单的醋酸钠与g-C3 N4前驱体三聚氰胺共混直接在空气气氛下烧制成功制备出氰基修饰的g-C3 N4.采用XRD、SEM、FT-IR、XPS、UV-Vis、PL和EIS对所得催化剂的物相结构、形貌和光学性能进行了表征.合成的氰基修饰的g-C3N4有着高效的光催化产氢性能,比原始g-C3N4的光催化产氢性能最高提高4.5倍(λ≥420 nm),归固于氰基增强了光生电子和空穴的分离能力.另外,氰基修饰的g-C3 N4在循环光催化产氢过程中展现了良好的光催化稳定性.