高分辨交叉分子束实验研究F+HD→DF+H在碰撞能为8.19～ 18.98 kJ/mol的反应

运用高分辨的H原子里德堡标记飞行时间谱方法, 研究了F+HD→DF+H反应在碰撞能为8.19～18.98 kJ/mol的动力学过程. 获取了产物振转态分辨的微分截面. 在低碰撞能,DF产物主要为后向散射;随着碰撞能的增加侧向散射产物增强. 除了后向和侧向散射产物,还首次观察到了该反应中的DF(v′=4)前向散射产物. 随着碰撞能的增加,DF(v′=4)前向散射产物逐渐增强. 分析了总能量在产物振动、转动和平动中的分配随碰撞能以及散射角的变化;获得了DF产物的振动分支比随碰撞能的变化关系. 同时也对DF(v     

高分辨交叉分子束实验研究F+HD→HF+D在碰撞能为5.43～18.73 kJ/mol的反应

运用高分辨的H/D原子里德堡标记飞行时间谱方法,研究了F+HD→HF+D反应在5.43～18.73 kJ/mol十个碰撞能下的动力学过程. 获取了产物振转态分辨的微分截面. HF(v′=2)前向产物的强度随着碰撞能的增大而降低,表明随着碰撞能的增大共振贡献减弱. 当碰撞能高于HF(v′=3)产物的阈值能量时,观察到了该产物的前向散射峰. 分析了总能量在产物振动、转动和平动中的分配以及HF产物的振动分支比随碰撞能的变化关系.     

交叉分子束实验研究F+D_2(v=1,j=0)反应（英文）

本文使用交叉分子束方法研究了氟原子和振动激发态氖分子D_2(v=1,j=0)的反应.使用受激拉曼抽运的方法制备了振动激发的D_2分子.实验中未观测到来自于旋轨耦合激发态氟原子F*(~2P_(1/2))与振动激发态D_2分子的贡献.观测到来自于旋轨耦合基态氟原子F(~2P_(3/2))和振动激发态D_2的反应信号,相应的产物DF分子布居于u'=2,3,4,5振动态上.与振动基态反应F+D_2(v=1,j=0)相比,振动激发态反应F+D_2(v=1,j=0)生成的DF产物转动分布更"热".获得了振动激发反应的四个碰撞能在0.32至2.62 kcal/mol范围内的微分反应截面.在最低的碰撞能0.32 kcal/mol下,所有振动态的DF产物都以后向散射为主.随着碰撞能的增加,DF产物的角分布逐渐从后向转移到侧向.测量了DF(v'=5)产物的前向微分散射截面随碰撞能变化的曲线.前向散射的DF(v'=5)信号出现于1.0 kcal/mol.在2.62 kcal/mol碰撞能下DF(v'=5)主要为前向散射.     

超高碰撞能23.84kJ/mol下反应F+D_2→DF+D的交叉分子束研究（英文）

本文搭建了一套新的实验设备,首次将氢原子里德堡态标记的飞行时间谱技术与激光爆破束源技术相结合,进行超高碰撞能下化学反应的动力学研究.初步进行了F+D_2→DF+D在超高碰撞能23.84 kJ/mol下的实验研究.在研究中应用了两种类型束源:一类是通过激光爆破过程产生的高能F原子束源,另一类是通过液氮冷却脉冲阀而产生的D2束源.实验中探测了反应产物振动态分辨的微分散射截面.结果显示,大部分反应产物DF主要呈现侧向和后向散射分布,而产物DF(v'=4)则主要分布在前向.对前向散射产物DF(v'=4)的动力学来源进行了讨论.     

超高碰撞能23.84 kJ/mol下反应F+D2→DF+D的交叉分子束研究

本文搭建了一套新的实验设备,首次将氢原子里德堡态标记的飞行时间谱技术与激光爆破束源技术相结合,进行超高碰撞能下化学反应的动力学研究. 初步进行了F+D₂→DF+D在超高碰撞能23.84 kJ/mol下的实验研究. 在研究中应用了两种类型束源：一类是通过激光爆破过程产生的高能F原子束源,另一类是通过液氮冷却脉冲阀而产生的D₂束源. 实验中探测了反应产物振动态分辨的微分散射截面. 结果显示,大部分反应产物DF主要呈现侧向和后向散射分布,而产物DF(v''=4)则主要分布在前向. 对前向散射产物DF(v''=4)的动力学来源进行了讨论.     

F+H2→HF+H反应的全量子态分辨的散射动力学研究

利用高灵敏度的氢原子里德堡飞渡时间谱方法研究了 F H_2→HF H 反应碰撞能在5.02kJ/mol 下的交叉分子束反应态态散射动力学.所有在时间飞渡谱中被观测到的谱峰可以归属为 HF 产物的振转态结构.还观测到了明显的 HF(v’=3)前向散射,以及少许的 HF(v’=2)前向散射.     

反应物转动激发对F+H2→HF+H体系反应动力学的影响

利用高分辨的交叉分子束装置研究了F+H₂(v=0,j=0, 1)反应在碰撞能1.27 kcal/mol下的动力学行为, 获得了产物HF(v′=1,2,3)转动态分辨的微分散射截面．当反应物H₂ 处于不同转动量子态j=0和1时,产物HF(v′=2)的散射角分布都主要表现为后向散射,但HF(v′=2)的转动态布居与反应物的转动量子态密切相关,转动激发的H₂分子将产生转动“更热”的HF(v′=2) 产物．另外,对于HF(v′=3)产物通道,由于slow-down机理的影响,当H₂布居于j=0时前向散射表现更显著．     

以交叉分子束及时间切片离子速度成像法研究产物成对相关讯息

研发了一种新颖的实验方法 ,用以在交叉分子束条件下测量双分子反应产物的成对相关 (paircorrela tion)讯息 .作为尝试 ,首先选取了F +CD4/CHD3 /CH4反应体系 .结合时间切片离子速度成像与交叉分子束技术 ,可直接测得产物态分辨且成对相关的角分布 .已研究了产物成对相关的几个方面 ,阐释了碰撞能效应 .测量表明 ,产物角分布对HF/DF产物振动态有极强的相关性 ,同时对甲基产物的振动态也有不可忽视的相关性 .在低碰撞能时 ,在F +CH4多原子反应中 ,首度发现了反应动态共振的证据 .     

碰撞反应Ca+C2H5Br和Ca+nC3H7Br产物CaBr的内能态分布

采用准经典轨线方法研究了碰撞反应Ca+C2H5Br和Ca+nC3H7Br产物CaBr的内能态分布,计算了产物分子CaBr的平均振动、转动和平动能量以及总可资用能量.结果表明,当碰撞能为7.54kJ/mol时,产物的能量主要为振动能量;随着碰撞能增加,产物的平动能和转动能增加,而振动能略微减小,最可几振动态向较低振动能级移动;反应物分子内能态分布对产物分子的内能态分布影响很小;反应基团越大,产物的振动能占总可资用能量的比例就越高.碰撞反应Ca+C2H5Br和Ca+nC3H7Br均存在两条竞争的反应路径迁移相碰和直接反应路径.前者产生高振动激发态产物CaBr,后者引起C-Br键断裂.当碰撞能增加时,两种反应均倾向于后者.     

交叉分子束实验研究F+D2(v=1, j=0)反应

本文使用交叉分子束方法研究了氟原子和振动激发态氘分子D₂(v=1, j=0)的反应. 使用受激拉曼抽运的方法制备了振动激发的D₂分子. 实验中未观测到来自于旋轨耦合激发态氟原子F^*(²P_1/2)与振动激发态D₂分子的贡献. 观测到来自于旋轨耦合基态氟原子F(²P_3/2)和振动激发态D₂的反应信号,相应的产物DF分子布居于v''=2,3,4,5振动态上. 与振动基态反应F+D₂(v=1,j=0)相比,振动激发态反应F+D₂(v=1,j=0)生成的DF产物转动分布更“热”. 获得了振动激发反应的四个碰撞能在0.32至2.62 kcal/mol范围内的微分反应截面. 在最低的碰撞能0.32 kcal/mol下,所有振动态的DF产物都以后向散射为主. 随着碰撞能的增加,DF产物的角分布逐渐从后向转移到侧向. 测量了DF(v''=5)产物的前向微分散射截面随碰撞能变化的曲线. 前向散射的DF(v''=5)信号出现于1.0 kcal/mol. 在2.62 kcal/mol碰撞能下DF(v''=5)主要为前向散射.