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Cu-ZSM-5分子筛催化剂选择性催化还原NO具有较好的低温活性,在613 K时NO还原成N2的转化率达70.6%.原位漫反射红外光谱(In situ DRIFTS)是研究催化剂表面吸附物种及催化机理的重要方法,应用该方法在298~773 K范围原位考察了以C3H6为还原剂及富O2条件下,NO在Cu-ZSM-5催化剂上的表面吸附及选择性催化还原.认为NO在Cu-ZSM-5催化剂上还原为N2的过程中,NO以一系列NOx吸附态形式与丙稀的活化物种(CxHy或CxOz)反应,生成有机中间体,再进一步反应,最终生成N2.有机中间体存在一个明显的从有机胺物种到腈(或-CN)再到有机氮氧物种(R-NO2或R-ONO)的过程,催化剂表面形成有机中间物种是关键步骤,Cu的作用是促进NOx形成,O2的作用是促进C3H6活化,并且是有效产生有机-氮氧化物不可缺少的条件. 相似文献
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原位漫反射红外光谱研究NO在Ag/SAPO-34催化剂上的选择性催化还原 总被引:1,自引:1,他引:0
原位漫反射红外光谱研究NO在Ag/SAPO 34催化剂上的选择性催化还原过程。考察了以丙烯为还原剂 ,在富氧及 573~ 773K温度条件下的反应。通过比较初始混合气中加氧或不加氧时反应的原位光谱 ,探讨了氧在NO还原过程中的作用。结果表明 ,氧能充分促进丙稀活化以及增加NOx 吸附态含量 ,并且氧的存在是有效产生有机 氮氧化物 (R NO2 ,R ONO)不可缺少的条件。基于光谱实验 ,认为反应机理为 :NO ,丙烯和氧反应 ,在Ag/SAPO 34催化剂上生成吸附的有机 氮氧化物 ,再由这些吸附物种分解成N2 ,催化还原的关键是形成有机 氮氧化物中间体。 相似文献
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等离子体辅助同时催化去除柴油机NOx和碳烟的试验研究 总被引:1,自引:0,他引:1
采用程序升温反应(TPR)技术,对比研究了复合金属氧化物催化剂La0.8K0.2MnO3,La0.9K0.1CoO3和Cu0.9K0.1Fe2O4同时催化去除柴油机NOx和碳烟(soot)的反应。研究结果表明, La0.8K0.2MnO3催化剂具有显著的同时催化去除NOx-soot催化反应特性,其降低碳烟的燃烧温度活性最强,而选择还原NOx为N2的效率居中。借助等离子体技术辅助La0.8K0.2MnO3,进一步研究了NOx-soot同时催化去除的有效性。结果证明,由于等离子体的作用, 提高了La0.8K0.2MnO3同时催化去除NOx-soot的催化反应活性,降低了碳烟燃烧温度,使碳烟起燃温度从300℃降到280℃,最大燃烧点温度从357℃降到335℃,燃尽温度从425℃降到380℃,也提高了:NOx转化为N2的效率。 相似文献
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Pt/Ba-Al-O催化剂储存NOx的性能和机理研究 总被引:6,自引:1,他引:5
采用共沉淀法制备了Pt/Ba-Al-O样品,用XRD,NO-TPD以及NOx储存量测量等手段对样品进行了表征,并对NOx的储存机理进行了探讨。结果表明,样品中的主要成分是BaAl2O4,有少量BaCO3存在。在催化剂表面的Pt有两种吸附位,吸附位1为NO提供了吸附位,对应低温区的NO脱附峰;吸附位2例NO和O2在催化剂表面反应生成硝酸盐和亚硝酸盐,对应高温区的NO脱附峰,当吸附温度为300度,O2的体系分数为1.3%时,NO的脱附量达到了最大值。经过还原处理样品的NO中附能力比经过氧化预处理的样品强得多,样品储存NOx的最佳温区为300-450度。 相似文献
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不同制备工艺钒系SCR催化剂理化及催化性能研究 总被引:2,自引:0,他引:2
本文研究了制备工艺对 TiO2-WO3-V2O5- 载体型催化剂理化特性及其在 NH3-SCR 反应中催化性能的影响.通过 XRD、TG/DTA 等分析方法考察了煅烧温度等对催化剂中各组分晶体结构的影响,确定了制备负载型催化剂的最佳煅烧温度为 500℃.不同制备工艺催化剂理化性能的对比表明,多步浸渍法不仅提高了锐钛矿型 TiO2 向金红石型 TiO2 的转变温度,而且使更多的钒氧化物处于较低的价态,有利于提高还原反应的催化性能;催化活性评价试验也表明使用多步浸渍法制备的 SCR 催化剂具有较高的催化活性和更宽的高活性反应温度窗口.最后考察了反应空速对多步浸渍法所制备催化剂 NOx 转化效率的影响,结果表明:随空速的增加,NOx 转化效率逐渐降低. 相似文献
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以[Ca24Al28O64]4+·4O-(C12A7-O-)为催化剂,在流动反应器中研究了苯羟基化合成苯酚的转化率以及苯酚的选择性.苯的转化率随反应温度增加而增加,苯酚的选择性与温度及反应物的组成有关.此外还通过XRD、EPR和FT-IR对催化剂的结构,表面及内部物种进行了考察.结果表明,C12A7-O-的电正性骨架结构在反应前后几乎没有任何差别,样品内部有部分O-和O2-在反应后转化为OH-.中性物种及负离子中间体分别由Q-MS和TOF-MS所检测.活性的O-和OH-被认为在苯酚形成过程中起了重要作用. 相似文献
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Ni3V2O8催化性能与X射线光电子能谱分析 总被引:1,自引:0,他引:1
文章采用微波加热,草酸盐共沉淀法制备了Ni3V2O8催化剂,并对催化剂进行了BET,XRD,H2-TPR,XPS,TEM和电导等技术表征,分析研究了Ni3V2O8催化剂的丙烷氧化脱氢(ODH)制丙烯催化性能与其表面物种的关系.XRD,TEM和电导实验结果表明本方法制得的Ni3V2O8催化剂晶粒均匀,平均粒径为30 nm,具有p-型半导体性质.TPR和XPS实验结果显示Ni3V2O8催化剂中,晶格氧可以较容易转换成未完全还原氧,使催化剂内各种价态的钒之间易于进行氧化还原反应并形成氧缺位,从而催化剂的表面含有较多未充分还原氧物种O-和V4 物种.催化活性结果显示当丙烷的转化率为18.60%,丙烯选择性达到60.02%,在相同转化率条件下,比文献报道的NiO和Ni3V2O8共存催化体系中的丙烯选择性高,说明Ni3V2O8催化剂中存在未充分还原的O-和V4 物种有利于提高丙烯的选择性. 相似文献
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通过研磨、涂浆和700 ℃ 烧结3 h的方法, 得到了一系列Co3O4掺杂的SnO2纳米颗粒厚膜. 发现在300 ℃ 的工作温度下复合膜对乙醇和丙酮表现了很好的气敏性质, 尤其是在摩尔比Co/Sn为5%时效果达到最好. 对1000 ppm的乙醇和丙酮的灵敏度分别为301和200,为没有Co掺杂时的SnO2时的7倍和5倍.同时,Co3O4的掺杂没有使得对H2的灵敏度有很大的提高,即提高了乙醇和丙酮对氢气的选择性.最后讨论了提高气敏性能的机制. 相似文献
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本文使用等体积浸渍法制备了钒钨铈(V2O5-WO3/CeO2)选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂,并使用一系列的原位傅里叶变换红外(In-situ FTIR)光谱详细研究了该催化剂的低温SCR反应过程(本文选用200℃)。通过将原位红外光谱与化学诱捕法耦合使用,成功捕捉并识别了低温SCR的不稳定反应中间产物亚硝酸盐(nitrites),并以该亚硝酸盐物种为主要的反应活化产物,建立了基于NO氧化活化的低温SCR还原半圈反应动力学模型.该动力学模型可准确描述V2O5-WO3/CeO2催化剂低温SCR中NO与表面吸附NH3的瞬态反应过程。 相似文献
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《Proceedings of the Combustion Institute》2023,39(4):4247-4256
NOx storage and reduction (NSR) catalysts are a well-known and broadly used technology to reduce NOx emissions from combustion engines, which may also be applied for hydrogen fueled engines in the future. In this study, Pt- and Pd-based NSR-catalysts were investigated in the absence and presence of water to understand how NO oxidation as well as the storage and reduction phases are influenced by the gaseous environment with H2 as a reductant. A planar channel configuration was chosen for conducting planar laser-induced fluorescence experiments during the storage phase in addition to steady-state oxidation measurements and transient lean/rich cycles in a packed bed reactor. The presence of steam significantly decreases the NO oxidation activity of both noble metal catalysts. The Pt/BaO/Al2O3 catalyst is more active during transient lean/rich cycles, however, it suffers an activity loss during repeated cycles, whereas the activity of the Pd/BaO/Al2O3 sample is slightly more stable in the wet gas feed over time. All experiments showed a strong correlation between the NO2 formation over the catalyst and its storage capability. The influence of water in the exhaust gas on the NSR-catalysts shows a strong temperature dependency on storage and reduction of NO for both catalysts containing Pt and Pd. The storage behavior is also strongly influenced by both the experimental configurations chosen revealing the significance of the interaction of intrinsic catalytic kinetics and mass transfer in the surrounding flow field. 相似文献
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1引言煤燃烧过程中特别是流化床中为了减少SOZ的排放,一般采用向炉内加入石灰石等添加物的方法。这些添加物质的存在,使挥发分含氮物质的氧化机理异于纯单相氧化。因此研究钙基脱硫剂(CaCO。)及其生成物(CaSO。、煤灰)对NH。和HCN的多相氧化有助于了解实际锅炉煤燃烧过程中脱硫对氮氧化物生成的影响。Lin[‘]研究了石灰石和CaSO。对NH。氧化的影响。发现石灰石对NH。氧化生成NO具有相当大的催化作用,可使NH3MNO的转化率达65%,而C3SO4存在和空管时NH3氧化结果一致,表明CaSO。对NHa无氧化作用。IisJ‘」在研究Ca… 相似文献
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纳米复合杂多酸H3PW12O40/SiO2催化剂的制备、表征及其应用研究 总被引:15,自引:0,他引:15
采用溶胶 凝胶法合成出具有Keggin结构的纳米复合杂多酸H3 PW12 O40 /SiO2 催化材料 ,用IR ,UV ,XRD ,TEM等手段研究了其结构形态 ;并考察了纳米催化剂对合成丙烯酸正丁酯的应用研究。结果表明 ,H3 PW12 O40 /SiO2 催化剂平均粒径为 4 0nm ,是一种非晶态复合物 ,H3 PW12 O40 和SiO2 之间存在着强烈的化学作用 ,纳米粒子对合成丙烯酸正丁酯有很好的催化活性 ,其最佳催化条件为 :酸醇摩尔比为 1∶1 2 ,催化剂用量为酸质量的 10 % ,反应温度为 90~ 96℃ ,反应时间 5h ,酯化率达到 94 37% ,酯收率为 91 2 %。这与纳米粒子具有较强的酸表面中心 ,高的比表面积以及“假液相”行为有关 相似文献