基于颗粒粒度信息分布特征的动态光散射加权反演

宽分布和双峰分布颗粒的准确反演是动态光散射技术至今未能有效解决的难题,尤其峰值位置比小于2:1且含有大粒径颗粒(350 nm)的双峰分布.造成这一难题的主要原因包括:1)单角度测量数据的粒度信息含量不足;2)常规反演方法对测量数据的噪声抑制以及粒度信息利用缺乏针对性.对测量数据(即光强自相关函数)的研究发现,数据噪声主要分布在长延迟时段,而粒度信息集中分布在衰减延迟时段.基于此,本文提出了采用粒度信息分布为底数、调节参数为指数的权重系数对自相关函数进行加权反演的约束正则化方法.由于采用了与粒度信息分布一致的权重系数,该方法既充分利用了衰减延迟时段的粒度信息,又有效地抑制了长延迟时段的数据噪声.不同噪声水平下,宽分布和双峰分布颗粒体系的反演结果表明,与常规反演方法相比,这一方法可以获得更为准确的宽分布和近双峰分布的反演结果.     

将噪声作为独立变量的动态光散射数据反演

在动态光散射颗粒测量时,为了从含噪的自相关函数数据中准确地反演出颗粒粒度分布,对Tikhonov正则化算法进行改进,将噪声作为一个独立的未知变量应用到正则化方程中进行粒度反演.在计算过程中,相应增加方程中各系数矩阵的行数和列数,对求解的粒度分布数值则仍取其原来方程的行数和列数,从而达到对部分噪声的剔除作用.不同噪声水平下的颗粒粒度反演结果表明,改进后的算法能够显著提高低信噪比动态光散射数据粒度反演结果的准确性,适用于宽分布较大粒径的颗粒粒度反演.     

将噪声作为独立变量的动态光散射数据反演（英文）

在动态光散射颗粒测量时,为了从含噪的自相关函数数据中准确地反演出颗粒粒度分布,对Tikhonov正则化算法进行改进,将噪声作为一个独立的未知变量应用到正则化方程中进行粒度反演.在计算过程中,相应增加方程中各系数矩阵的行数和列数,对求解的粒度分布数值则仍取其原来方程的行数和列数,从而达到对部分噪声的剔除作用.不同噪声水平下的颗粒粒度反演结果表明,改进后的算法能够显著提高低信噪比动态光散射数据粒度反演结果的准确性,适用于宽分布较大粒径的颗粒粒度反演.     

双峰分布颗粒体系的多角度动态光散射数据反演

采用多角度动态光散射和加权正则化反演方法,对4组模拟的双峰分布颗粒体系(100/600 nm,200/600 nm,300/600 nm和350/600 nm)分别选取1、3、6和10个散射角进行测量.粒度反演结果表明,采用加权正则化方法反演双峰颗粒体系的多角度动态光散射测量数据,可获得峰值位置比小于2∶1且含有大粒径(＞350 nm)颗粒的双峰颗粒粒度分布.采用标准聚苯乙烯乳胶颗粒进行实测的结果验证了这一结论.得到含大粒径颗粒的双峰粒度分布反演结果的原因在于,多角度动态光散射能提供更多的大粒径颗粒的粒度信息,加权正则化反演方法能减少测量数据中的噪声,因而多角度动态光散射测量数据的加权反演能实现峰值位置比小于2∶1且含有大粒径颗粒的双峰颗粒体系的测量.     

双峰分布颗粒体系的多角度动态光散射数据反演（英文）

采用多角度动态光散射和加权正则化反演方法,对4组模拟的双峰分布颗粒体系(100/600nm,200/600nm,300/600nm和350/600nm)分别选取1、3、6和10个散射角进行测量.粒度反演结果表明,采用加权正则化方法反演双峰颗粒体系的多角度动态光散射测量数据,可获得峰值位置比小于2∶1且含有大粒径(350nm)颗粒的双峰颗粒粒度分布.采用标准聚苯乙烯乳胶颗粒进行实测的结果验证了这一结论.得到含大粒径颗粒的双峰粒度分布反演结果的原因在于,多角度动态光散射能提供更多的大粒径颗粒的粒度信息,加权正则化反演方法能减少测量数据中的噪声,因而多角度动态光散射测量数据的加权反演能实现峰值位置比小于2∶1且含有大粒径颗粒的双峰颗粒体系的测量.     

夫琅和费衍射颗粒粒度测量中的改进Chin-Shifrin反演算法

在基于线阵CCD的夫琅和费衍射颗粒粒度测量中,采用Chin-Shifrin积分变换反演算法使得反演的粒度分布出现假峰现象.为解决此问题,提出在该Chin-Shifrin积分变换反演算法中引入矩形窗函数,并在分析颗粒粒径与衍射光强导数最小值之间关系的基础上,确定矩形窗函数中心点位置及左右边界,利用该矩形窗函数对粒度分布进行截断处理,消除虚假峰,提高反演颗粒粒度分布的准确性.分别对两种标准颗粒进行了测量,并对不同算法的反演结果进行了对比.实验结果表明:引入矩形窗函数的改进Chin-Shifrin算法,能够有效排除粒度分布中的多假峰;粒度分布测量相对误差小于3%,重复性小于4%.     

基于Mie散射光强的多角度动态光散射复合角度加权方法

针对多角度动态光散射测量技术中通过Mie散射光强计算的角度权重估计方法存在信息利用率与抗噪性之间的矛盾,提出利用每一角度所有粒度的整体Mie散射空间特征进行角度加权和利用每一粒度对应Mie散射光的细节特征对核矩阵做元素加权的复合角度加权方法,并结合正则化方法进行了模拟和实测的多角度动态光散射数据反演.与采用光强比值法和光强均值法的反演结果比较表明,多角度动态光散射反演结果与角度加权方法密切相关.无噪声影响时,光强比值法和复合角度加权法都能得到准确的颗粒粒度分布,但光强均值法信息利用率不高;随着噪声水平的提高,光强比值法反演结果急剧变差,表现出较低的抗噪性能.复合角度加权方法通过兼顾信息利用率和抗噪性能,使得增加散射角时信息增多的优势得以更好地显现,并且有效地抑制了角度增多带来的噪声影响.该加权方法显著提高了多角度动态光散射进行颗粒测量,特别是对多峰分布颗粒体系测量的准确性.     

前向光散射颗粒测量技术中遗传算法的应用

在前向光散射颗粒测试技术中,反演算法是影响测量结果的主要因素之一。遗传算法作为一种较新的自适应全局优化算法,其参数优化和目标函数的设计决定了颗粒粒径分布的反演效果。本文对遗传算法中相关参数的设置进行讨论,通过数值模拟验证了该算法对多分散颗粒系统粒径分布的反演效果,并对聚苯乙烯标准颗粒进行实测和反演计算。结果表明:遗传代数为3 200、种群尺度为50、交叉算子0.7、变异算子为0.002和光顺因子权重系数为1.5×10~(-5)的优化遗传算法在颗粒粒径分布反演时具有较好的稳定性和抗噪性能,能够有效重建颗粒粒径分布。     

基于概率加权共轭梯度算法的混凝土超声波层析成像

在混凝土层析成像中,为了提高反演的准确性和计算效率,针对共轭梯度算法提出一种加权算法——概率加权共轭梯度算法.新算法不同于常规的加权算法,权重是加在成像单元上而不是方程上.为取得较好的权重因子和较好的迭代初始值,采用IART算法的权重和迭代初始值的选取方法.模拟算例和混凝土试验均表明这种加权算法的可行性.     

多角度动态光散射角度误差影响测量的途径分析

在分析角度误差对测量结果作用机制的基础上,采用不同的角度误差,通过对六组单峰(82nm、104nm、350nm、431nm、816nm和865nm)和三组双峰(137/601nm、242/750nm和470/895nm)颗粒体系的模拟数据及306nm/974nm双峰颗粒体系实测动态光散射数据的反演,研究了权重估计和基线计算两种途径中角度误差对反演结果的作用.结果表明,角度误差对颗粒粒度分布反演结果的影响是由基线计算和权重系数估计的双重作用途径产生的;权重因素对峰值和性能误差的影响明显大于基线因素,仅在小颗粒窄峰测量时,基线因素对峰值误差的影响略超权重因素,但权重因素对性能误差的影响仍然大于基线因素.     

多分散Au-Ag合金纳米球的光谱消光法反演

贵金属纳米颗粒具有局域表面等离子体共振特性而引起了广泛的关注,其中Au-Ag合金纳米颗粒具有良好的结构稳定性、光热性能以及潜在的抗癌功效而得到普遍研究。在众多应用中的特性与其粒径和浓度密切相关,然而目前常用的电子显微镜观察法和动态光散射法不能同时获得粒径和浓度信息,因此采取有效手段测量颗粒粒径和浓度信息至关重要。基于光谱消光法,利用非负的Tikhonov正则化方法解决反演问题,并根据Mie理论计算消光矩阵。针对噪声问题,采取两种情况研究多分散Au-Ag合金纳米球粒径分布与浓度的反演问题。未添加噪声情况下,颗粒系Ⅰ的反演相对误差小于颗粒系Ⅱ,在波长范围300～500 nm之间的反演相对误差最小,对应平均粒径、粒径标准差和颗粒数浓度的反演相对误差分别为0%,-0.03%和0%。添加随机噪声情况下,将0.5%和1.0%的随机噪声添加进颗粒系Ⅰ中的消光谱,经过数据比较发现在波长范围200～600 nm之间的反演相对误差最小。当添加0.5%的随机噪声时,粒径分布、粒径标准差和颗粒数浓度的变化范围分别为79.76～80.15 nm, 5.60～6.61 nm和0.995 8×1010～1.005 9×1010个·cm-3;当添加1.0%的随机噪声时,粒径分布、粒径标准差和颗粒数浓度的变化范围分别为78.87～80.27 nm, 5.36～9.00 nm和0.992 4×1010～1.027 7×1010个·cm-3。反演结果随着随机噪声的增大,变化范围也明显增大即反演相对误差增大,并且每次添加相同随机噪声后的反演结果不同。为了减少随机噪声导致的不稳定性,对100次反演结果进行平均得到平均粒径、粒径标准差和颗粒数浓度。当随机噪声从0.5%增大至1.0%时,其反演结果的相对误差均增大,但是反演得到的粒径分布、粒径标准差和颗粒数浓度相对误差均小于6%,这说明通过反演算法得到的反演结果具有较好的稳定性。研究表明,光谱消光法为反演多分散Au-Ag合金纳米球粒径分布与浓度提供了一种简单、快速的表征手段,也对研究非球形纳米颗粒有启示作用。     

含噪动态光散射测量数据反演中正则化算法与Chahine算法的比较

采用两种常用的粒度反演方法——正则化和Chahine算法,对90nm与250nm单峰分布、50nm与200nm双峰分布、100nm与300nm双峰分布的模拟动态光散射数据,以及105nm、300nm标准颗粒的实测动态光散射数据进行了反演分析.结果表明:噪声水平的高低是影响粒度分布反演准确性的关键因素之一,反演结果的准确性随噪声水平的增加而降低,噪声水平超过某一阈值后,将无法得到有意义的反演结果;不同反演方法具有不同的抗噪能力,在低噪声水平下反演结果无显著差别,随着噪声水平的增加,反演结果表现出很大差异;正则化方法通过正则参数的选择可以有效抑制噪声影响,表现出强于Chahine算法的抗噪能力;与Chahine算法相比,正则化方法不需要假定初始分布,因此,在噪声较大的实验或生产过程中进行颗粒分布测量时,宜采用正则化方法.     

动态光散射测量粒径分布的格雷码编码遗传算法反演运算

采用格雷码编码的遗传算法对动态光散射测量的粒径分布进行反演运算,数字测试结果表明,对于无噪声的分布,算法能精确的反演出各种粒子分布图像;对于加了一定噪声的分布,算法显示出较好的稳定性,能反演出主峰的分布图像.聚苯乙烯乳球的实验结果表明,该算法能反演双分布的粒径分布图像.与标准遗传算法和反演蒙特卡罗算法相比,该算法具有较高的搜索效率,能够用较少的计算时间快速搜索到最优解.格雷码编码遗传算法是一种更有效的随机反演算法.     

非独立模式算法下粒径分布反演及分类的研究

在光全散射法颗粒粒径测量中,提出一种非独立模式算法下粒径分布反演及分类的方法。对被测颗粒系分别按照不同的粒径分布函数同时进行反演,并依据反演误差大小判断被测颗粒系符合哪种分布函数。仿真实验结果表明,在非独立模式下,完全可以利用已知的不同分布函数的反演误差作为分类依据,从而更准确地确定被测颗粒系的粒径分布。采用的遗传反演算法能够在3个可见光波长下得到较准确的粒径分布,反演结果稳定可靠,最大限度地减少了多个波长的使用,从而对光源有更大的选择余地。对透射消光测量结果加入5%随机噪声时,单峰分布颗粒系的反演误差小于5%,多峰分布颗粒系的反演误差小于10%。整个算法运行时间小于2 s。该方法具有原理简单,计算速度快等优点,能够满足颗粒粒径在线测量的要求。     

光子相关光谱的自寻优累积反演算法实现

提出自寻优方案改进,用于光子相关光谱技术测量纳米颗粒粒径及分布的累积反演算法.阐述光子相关光谱技术测量纳米颗粒的基本原理.详细分析光子相关光谱技术中传统累积反演算法的原理,分析传统方法中造成反演结果不稳定的主要原因.提出以标准差为判定依据的自寻优累积反演算法,改善累积反演算法的测量精度和稳定性.实验结果证明方法可行可靠.     

颗粒系的可见消光光谱分析及最佳波长的选择

在光全散射法颗粒粒径测量中,被测颗粒系的消光光谱包含有颗粒粒径、折射率等信息。对常用的单峰及双峰R-R分布的可见消光光谱进行模拟,分析了可见消光光谱随粒径和相对折射率变化的规律。选取二阶微分可见消光光谱不连续点对应的波长作为测量波长,并将可见光边界波长同时作为测量波长,在非独立模式下,采用遗传优化算法反演粒径分布。仿真计算与实验验证结果表明,通过消光光谱分析,可以预先确定被测颗粒系的分布状况,缩小优化算法中反演参数的搜索范围。结合最佳波长选择方法,使测量的精度和可靠性明显提高。对测量光谱加入1%随机噪声时,单峰及多峰分布粒径反演均能得到满意的结果。     

Determination of Particle Size Distribution by the analysis of intensity-constrained multi-angle photon correlation spectroscopic data

Laser light scattering (LLS), especially dynamic laser light scattering (DLS), also known as photon correlation spectroscopy (PCS), is a well established method for particle size distribution analysis. It usually involves a Laplace inversion of the field autocorrelation function. However, the resolution is limited because of the ill-conditioned nature of this Laplace inversion. No unique solution exists when noise is present on the data. In contrast with this ill-conditioned nature, the angular dependence of scattered (static) intensities is precisely not ill-conditioned, which allows the resolution of the ill-conditioned inversion of DLS data to be improved. In order to characterize samples with more complicated size distributions, an intensityconstrained multi-angle PCS data analysis program has been developed, which is an alternative way of normalizing the field correlation function to that reported by Cummins and Staples [12]. In this program, the field autocorrelation function is normalized to the scattering intensity by using a predetermined coherent factor at each angle, which provides an additional constraint on the Laplace inversion of multi-angle PCS data analysis. The alternative analysis improves the resolution of PCS and provides a more reliable particle size distribution than single-angle data analysis. Both simulated and measured LLS data are used to illustrate its application, resolution and limitations.     

从散射谱反演颗粒尺寸分布的测试方法改进

针对从散射谱反演颗粒尺寸分布测量中,由于衍射近似要求近前向取值而带来的反演噪声问题,提出了一种改进的方法.在Chin-Shifrin(C-S)积分变换反演中,插入一种调节函数使得噪声基本消失,又不至于影响反演谱的分布峰位置.对理想单分散颗粒群的模拟效果说明了该法的可行性.对以线阵CCD为接受器件的实验测量和反演结果显示...