薄膜生长中的表面动力学(Ⅰ)

本文较全面地从理论上研究了薄膜生长过程中原子在表面上的各种动力学表现 ,涉及的内容包括亚单层生长时 ,原子在表面上的扩散 ,粘接 ,成核 ,以及已经形成的原子岛之间的相互作用 ,兼并 ,失稳 ,退化等一系列过程。作为研究的基础 ,在本文的第一部分 (即0～ 6章 )中 ,我们首先介绍了目前这方面理论研究中所主要使用的各种方法。例如 ,第一性原理计算 ,分子动力学模拟 ,蒙特卡罗模拟 ,速率方程和过渡态 (TST)理论等。基于这些研究 ,我们介绍给读者为什么原子成岛时在低温下选择分形状 ,而在高温时则选择紧致状。这一过程可以用经典的扩散子限制集聚理论 (Diffusion_LimitedAggregation ,DLA)。然而当有表面活性剂存在时形核的规律完全相反 ,由此提出了一个反应限制集聚理论 (Reaction_LimitedAggregation,RLA)。这两个理论目前可以很好地解释亚单层生长时的一般形核规律。接下来我们讨论了长程相互作用对生长初期原子形核的影响 ,并进一步得出了相应的标度理论。在第 6章我们系统地研究了分了吸附对二维原子岛形状的控制性 ,从而提出了边 角原子扩散的对称破缺模型。     

薄膜生长中的表面动力学(Ⅱ)

本文较全面地从理论上研究了薄膜生长过程中原子在表面上的各种动力学表现，涉及的内容包括亚单层生长时，原子在表面上的扩散，粘接，成核，以及已经形成的原子岛之间的相互作用，兼并，失稳，退化等一系列过程。在第一部分(即0—6章，刊登在《物理学进展》23卷1期上)介绍了薄膜生长动力学的基础之后，从第7章开始我们侧重研究一个在向同性和各向异性表面都普遍成立的原子岛尺寸大小及密度分布的标度定律；建立了一套研究在各向同性和各向异性表面上二维原子岛退化过程的广义动力学标度理论。基于对层间质量扩散通道的研究，本文提出了两种不同的原子下跃机制，既任意跃迁机制和选择跃迁机制，并做了进一步的实验验证。利用这一新的层间质量扩散机制，我们成功地解释了实验上观测到的三维原子岛的退化规律。更加有趣的是，本文讨论了应力对岛的形状和各种动力学规律的影响。在最后我们还提出了一个利用凝聚能转化来控制二维原子岛生长的方法，其目的是希望能够找到一种人为有效地在表面上制备低维量子结构的方法。     

薄膜生长中的表面动力学(Ⅱ)

本文较全面地从理论上研究了薄膜生长过程中原子在表面上的各种动力学表现 ,涉及的内容包括亚单层生长时 ,原子在表面上的扩散 ,粘接 ,成核 ,以及已经形成的原子岛之间的相互作用 ,兼并 ,失稳 ,退化等一系列过程。在第一部分 (即 0～ 6章 ,刊登在《物理学进展》2 3卷 1期上 )介绍了薄膜生长动力学的基础之后 ,从第 7章开始我们侧重研究一个在向同性和各向异性表面都普遍成立的原子岛尺寸大小及密度分布的标度定律 ;建立了一套研究在各向同性和各向异性表面上二维原子岛退化过程的广义动力学标度理论。基于对层间质量扩散通道的研究 ,本文提出了两种不同的原子下跃机制 ,既任意跃迁机制和选择跃迁机制 ,并做了进一步的实验验证。利用这一新的层间质量扩散机制 ,我们成功地解释了实验上观测到的三维原子岛的退化规律。更加有趣的是 ,本文讨论了应力对岛的形状和各种动力学规律的影响。在最后我们还提出了一个利用凝聚能转化来控制二维原子岛生长的方法 ,其目的是希望能够找到一种人为有效地在表面上制备低维量子结构的方法。     

理论预测晶体表面吸附二维原子岛的形状

提出了凝结势概念用以建立一种预测晶体表面吸附二维原子岛几何结构的理论方法.基于半经验相互作用势（SEAM势和OJ势）的计算表明,同相外延生长的二维原子岛在Cu和Ag的（111）面呈现正六边形结构, 而在Pt（111）面呈现截角三角形状;Cu和Ag的（100）面二维岛则形成正方形.这些理论预测均与实验观测结果一致.由于凝结势的计算不受原子数量的限制,该模型可普遍应用于预测各种表面二维原子岛形状. 关键词： 表面吸附 二维原子岛 量子点     

超薄膜生长的Monte-Carlo研究

利用MonteCarlo(MC)模型研究了薄膜生长的初始阶段岛的形貌和岛的尺寸与基底温度之间的关系.模型中考虑了原子沉积、吸附原子扩散和蒸发等过程,与以前模型不同的是我们用Morse势计算粒子之间的相互作用,并详细考虑了临近和次临近原子的影响.结果表明,随基底温度的升高,岛的形貌经历了一个从分形生长到凝聚生长的变化过程.进一步研究表明,岛的形貌与基底的形貌之间的关系随着基底温度的升高有很大的变化,基底温度低时,岛的形状与基底形貌无关,高温时岛具有与基底形貌相似的结构.这些结果与实验结果一致.为了进一步说明 关键词：     

Cu(111)三维表面岛对表面原子扩散影响的分子动力学研究

采用嵌入原子方法的原子间相互作用势，利用分子动力学方法计算了同质外延生长中不同层数的三维Cu(111)表面岛上表面原子扩散激活能，分析了三维表面岛的层数对表面原子交换扩散和跳跃扩散势垒的影响. 研究结果表明，二维Enrilich-Schwoebel(ES)势垒小于三维ES势垒，且三维ES势垒不随表面岛层数的增加而显著变化. 对于侧向表面为(100)的表面岛，表面原子沿〈011〉方向上的扩散行为，随表面岛层数增加而逐渐变化；在表面岛层数达到3层时，扩散路径上的势垒变化趋于稳定，表面原子扩散以下坡扩散为主. 对于侧面取向为(111)的表面岛，当表面岛层数大于3层后，开始呈现上坡扩散的可能. 关键词： 表面原子 扩散 分子动力学模拟     

王恩哥研究员获得2002—2003年度华人物理学会亚洲成就奖

据 6月 2 3日美国华人物理学会物理奖评选委员会主席 ,美国加州大学Cheuk -YinNg教授宣布 ,中国科学院物理研究所王恩哥研究员获得 2 0 0 2— 2 0 0 3年度华人物理学会亚洲成就奖 [AchievementinAsiaAward (AAA)oftheOverseasChinesePhysicsAssociation],以表彰他在表面物理、非平衡态生长、以及纳米科学与技术的实验和理论方面所作出的贡献 ,特别是对他关于纳米钟的发现和表征工作 ,以及在亚单层外延生长中所提出的预测原子岛形状的反应限制集聚模型 (RLA)的认可 .今年与王恩哥研究员同时获这一奖励的是台湾大学Wei-ShuHou教授 .王…     

扫描隧道显微镜针尖调制的薄膜表面的原子扩散

采用原子尺度的模拟方法,探讨了在零偏压下扫描隧道显微镜(STM)针尖调制的金属表面岛上原子运动及岛边的层间质量输运. 研究结果显示STM的移动对岛上及岛边的原子扩散有重要的影响. 针尖与吸附原子的交互作用及岛和基体中强的形状变化影响了岛上吸附原子的跳跃扩散及岛边的跳下扩散和交换扩散过程. 研究发现,通过调节针尖与基体的垂直距离及针尖与吸附原子的水平距离,可以降低岛上吸附原子的跳跃扩散能垒及岛边的跳下扩散和交换扩散能垒,从而实现薄膜由三维生长模式向二维生长模式的转变. 关键词： 扫描隧道显微镜 原子运动 质量输运     

石墨上纳米尺度金岛的形成

用扫描隧道显微镜研究了真空蒸镀在高定向热解石墨上金岛的形成和形状．随着蒸镀量的增加及时间的推移，金原子在表面通过扩散而逐渐合并成越来越大的原子团，以至岛，甚至岛群．虽然几个纳米大小的原子团仍十分可动，但在蒸镀量大于20单层时的岛或岛群已十分稳定．研究发现，同一蒸镀量下，各个金岛具有非常接近的宽度和高度，用薄膜成核的圆柱状模型计算岛的宽度与高度之比表明，金岛非常接近热力学平衡状态．这些形状各异的通过生长而自组装形成的纳米尺度金岛可用来进行介观物理的研究 关键词：     

薄膜外延生长的计算机模拟

以Cu膜为例，用Monte-Carlo算法模拟了薄膜生长的随机过程，并提出了更加完善的模型.在合理选择原子间相互作用计算方法的基础上，考虑了原子的吸附、在生长表面的迁移及迁移所引起的近邻原子连带效应、从生长表面的脱附等过程.模拟计算了薄膜的早期成核情况以及表面粗糙度和相对密度.结果表明，随着衬底温度的升高或入射率的降低，沉积在衬底上的原子逐步由离散型分布向聚集状态过渡形成一些岛核，并且逐步由二维岛核向三维岛核过渡.在一定的原子入射率下，存在三个优化温度，成核率最高时的最大成核温度Tn、薄膜的表面粗糙度最低 关键词： Monte-Carlo算法 计算机模拟 薄膜生长     

NOVEL FORMATION AND DECAY MECHANISMS OF NANOSTRUCTURES ON THE SURFACE

For decades the research on thin-film growth has attracted considerable attention as these kinds of materials have the potential for a new generation of device application. It is known that the nuclei at the initial stage of the islands are more stable than others and certain atoms are inert while others are active. In this paper, by using kinetic Monte Carlo simulations, we will show that, when a surfactant layer is used to mediate the growth, a counter-intuitive fractal-to-compact island shape transition can be induced by increasing deposition flux or decreasing growth temperature. Specifically, we introduce a reaction-limited aggregation (RLA) theory, where the physical process controlling the island shape transition is the shielding effect of adatoms stuck to the stable islands on the incoming adatoms. Moreover, the origin of a transition from triangular to hexagonal and then to inverted triangular as well as the decay characteristics of three-dimensional islands on the surface and relations of our unique predictions with recent experiments will be discussed. Furthermore, we will present a novel idea to make use of the condensation energy of adatoms to control the island evolution along a special direction.     

扩散理论对RLA模型中交换作用的研究

以扩散理论为基础，建立以“基本微观过程” 为核心的新模型，引入交换比的概念，对存在表面活化剂时薄膜生长的微观过程进行Kinetic Monte Carlo模拟.模拟发现，活化层原子和沉积原子都会发生跨层间的扩散，跨层扩散主要是单个原子的扩散，层间扩散的原子数目随着温度的升高或沉积厚度的增加而增多.RLA模型中的“交换作用”只是若干个“基本微观过程”的组合，大多数交换不是位置的“完全交换”，交换比也并非恒为1.     

扩散理论对RLA模型中交换作用的研究

以扩散理论为基础,建立以“基本微观过程” 为核心的新模型,引入交换比的概念,对存在表面活化剂时薄膜生长的微观过程进行Kinetic Monte Carlo模拟.模拟发现,活化层原子和沉积原子都会发生跨层间的扩散,跨层扩散主要是单个原子的扩散,层间扩散的原子数目随着温度的升高或沉积厚度的增加而增多.RLA模型中的“交换作用”只是若干个“基本微观过程”的组合,大多数交换不是位置的“完全交换”,交换比也并非恒为1. 关键词： 扩散理论 薄膜生长 交换作用 RLA     

Monte carlo simulation of transitions related to growth on (001) faces of Si and Ge

Based on Monte Carlo simulations for molecular beam epitaxy, three types of growth related transitions on the Si(001) and Ge(001) surfaces have been studied. In the thermal roughening simulations on a Ge(001) surface, a different type of transition from the Kosterlitz and Thouless type is obtained. The simulated result is consistent with the experimental x-ray diffraction data, at least qualitatively. In the growth simulations, a transition in the shape of growing islands is shown at the very initial stage of the homoepitaxial growth on a Si(001)-2x1 flat surface. During the transition, the step density variations as a function time show different behaviors at various temperatures. In the homoepitaxial growth on Si(001)-2x1 vicinal surfaces, the growth mode transition from two-dimensional island formation to the step-flow mode is reproduced by increasing the system temperature, which agrees qualitatively with the observed results. At the intermediate temperature, a transient growth mode is obtained, in which the two-dimensional island formation and the step flow growth modes coexist on two types of terraces on the surface.     

Kinetic Monte Carlo simulations of Pd deposition and island growth on MgO(1 0 0)

The deposition and ripening of Pd atoms on the MgO(1 0 0) surface are modeled using kinetic Monte Carlo simulations. The density of Pd islands is obtained by simulating the deposition of 0.1 ML in 3 min. Two sets of kinetic parameters are tested and compared with experiment over a 200-800 K temperature range. One model is based upon parameters obtained by fitting rate equations to experimental data and assuming the Pd monomer is the only diffusing species. The other is based upon transition rates obtained from density functional theory calculations which show that small Pd clusters are also mobile. In both models, oxygen vacancy defects on the MgO surface provide strong traps for Pd monomers and serve as nucleation sites for islands. Kinetic Monte Carlo simulations show that both models reproduce the experimentally observed island density versus temperature, despite large differences in the energetics and different diffusion mechanisms. The low temperature Pd island formation at defects is attributed to fast monomer diffusion to defects in the rate-equation-based model, whereas in the DFT-based model, small clusters form already on terraces and diffuse to defects. In the DFT-based model, the strong dimer and trimer binding energies at charged oxygen vacancy defects prevent island ripening below the experimentally observed onset temperature of 600 K.     

Time-resolved observation of CVD-growth of silicon on Si(111) with STM

Scanning tunneling microscopy is used to study the epitaxial growth of silicon on Si(111)-(7×7) by Chemical Vapour Deposition (CVD) of disilane (Si₂H₆) at elevated substrate temperatures directly during the growth process. Different kinetic processes, as island nucleation, growth and coarsening and step flow have directly been imaged as a function of temperature and Si₂H₆ flow. On a substrate with a low defect concentration several growth modes depending on the flux and the total coverage are distinguished: the formation of multi-level islands as a transient mode leaving the substrate partially uncovered up to 20 bilayers, a transition to layer-by-layer growth when the multi-level islands initially formed coalesce and the formation of three-dimensional islands with tetrahedral shape at higher growth rates which are only metastable due to the presence of hydrogen at the surface. The equilibrium shape of two-dimensional islands is a hexagon whereas the kinetically influenced shape during growth is triangular.