锂分子3^1Ⅱg里德堡态的光谱研究

我们用脉冲光学-光学双共振荧光激发谱（OODR），测量了在35500-38000cm^-1能量范围内的里德堡态，观察到^7Li23^1Ⅱg态的10个振动能，本文观测的3^1Ⅱg态的146条激发谱线进行了归属，得到了新的Dunhm常数，RKR势能曲线以及A^1∑u^ 到3^1Ⅱg态跃迁的夫兰克-康登因子，并且讨论了3^1Ⅱg态的双重分裂以及与附近里德堡态F（4）^1∑g^ ,5^1∑g^ ,6^1∑g^ 和G（2）^1Ⅱg的微扰，发现在我们的实验精度下（0.2cm^-1)3^1Ⅱg态掇重分裂可以忽略。     

CS2+( 2Πg )的(1+1)光解离动力学研究

在气束条件下,利用483．2nm的激光（3＋1）共振增强多光子电离（REMPI）CS2分子以产生CS2＋离子源,用另一束可调谐激光在424－482nm内,通过对CS2^+(x^2∏g)(1+1)双光子共振解离产生的碎片离子发谱的探测,来获取CS2^+的光解离动力学信息,光解离碎片S^+的激光发谱（PHOFEX）可归属为CS2^+（A^2∏u,3/2(v′=0-4,v′＝v1_(1/2)v2-)←X^2′∏g,3/2(0,0,0))和（A^2∏u,1/2(v=0-4)←X^2∏g,1/2(0,0,0))跃迁,对CS2^+光解离动力学的研究表明,其产生S^+的通道为：（i)CS2吸收一个光子从基态X^2∏g共振激发至A^-2∏u态,（ii)已布居的A^-2∏u态的振动能级和X^2-∏g态的高振动能级产生耦合,（iii)吸收第二个光子从上述耦合的振动能级进一步激发至B^2∑u^+态,再通过B^-2∑u^+态与^4∑^-态间的自旋－轨道相互作用,经由4∑^-排斥态解离产生S^+_CS。     

BH分子8个Λ-S态和23个Ω态光谱性质的理论研究

本文利用内收缩多参考组态相互作用方法计算了BH分子8个低电子态(X~1∑~+、a~3∏,A~1∏,b~3∑~-,2~3∏,1~3∑~+,1~5∏~-和1~5∏)和在自旋-轨道耦合效应下所产生的23个Ω态的势能曲线、以及X~1∑_0~+~+,a~3∏_0~+,a~3∏₁,a~3∏₂和A~1∏₁态之间6对跃迁的跃迁偶极矩.为了获得精确的势能曲线,计算中修正了单双电子激发、核价相关效应、相对论效应和基组截断带来的误差.获得的BH分子的光谱和跃迁数据与现有的理论值和实验值符合得很好.计算结果表明:BH分子的A~1∏₁(v’=0-2,J’=1,+)→X~1∑_0~+~+(v"=0-2,J"=1,-)跃迁具有较大的爱因斯坦A系数和加权的吸收振子强度、高度对角化分布的振动分支比,A~1∏₁态具有较短的辐射寿命.另外,a~3∏_0~+和a~3∏₁态对A~1∏₁(v’=0)...     

N2^＋分子离子的B^2Σu^＋、A^2Ⅱu和X^Σg^＋电子态光谱研究

采用光外差-磁旋转-速度调制吸收光谱技术，在可见光波段范围16800-17573cm^-1，对N2^+的A^2Ⅱu-X^2Σg^+（12，6）、（11，5）、（7，2）带和B^2Σu^+-x^2Σg^+(1,5)带进行了测量和分析，推导了双原子分子振动转能级在受到微扰作用时的有效哈密顿量形式，并分析了N^2+的A^Ⅱu-B^2Σu^+之间存在的微扰相互作用，通过与实验数据的拟合得到了精确的电子态微扰常数ξe、η。     

激光冷却SH~–阴离子的理论研究

本文采用多组态相互作用及Davidson修正方法和全电子基组计算了SH~-阴离子的X~1∑~+,a~3∏和A~1∏态的势能曲线、电偶极矩和跃迁偶极矩.计算的光谱常数与实验值及已有的理论值符合得很好.在计算中考虑了自旋-轨道耦合效应.计算得到a~3∏_1(v'=0)?X~1∑_(0+)~+(v"=0)和A~1∏_1(v'=0)?X~1Σ_(0+)~+(v"=0)跃迁具有高对角分布的弗兰克-康登因子,分别为0.9990和0.9999;计算得到a~3∏_1和A~1∏_1态的自发辐射寿命分别为1.472和0.188 ms.A~1∏_1?X~1∑_(0+)~+跃迁存在中间态a~3∏_(0+)和a~3∏_1,但中间态对激光冷却SH~-阴离子的影响可以忽略.分别利用a~3∏_1(v'=0)? X~1∑_(0+)~+(v"=0)和A~1∏_1(v'=0)? X~1∑_(0+)~+(v"=0)跃迁构建了准闭合的能级系统,冷却所需的激光波长分别为492.27和478.57 nm.最后预测了激光冷却SH~-阴离子能达到的多普勒温度和反冲温度.这些结果为进一步实验提供了理论参数.     

S2（B^3∑u^-→X^3∑g^-（v＇≥18,0））弥散谱带的自旋-轨道从头计算

采用从头计算方法从理论上解释了实验中双原子分子S2（B^3∑u^-→X^3∑g^-吸收谱中谱带（18,0）开始出现的弥散现象.计算了包含自旋-轨道耦合（SOC）的B^3∑u^-和排斥的1^5∏u,2^3∑u^＋态的电子势能曲线.对于（18,0）谱带开始弥散,给出了与其他文献不同的物理解释.计算结果表明B^3∑u^-与1^5∏u,2^3∑u^＋态的SOC作用导致预解离对谱带的弥散起着决定作用,并与实验结果作了比较,符合很好.     

Na_2(A~1∑_u~+,v=8～b~3∏_(0u),v=14)-Na体系转动传能的碰撞量子干涉效应(英文)

沙国河及其工作组于1995年发表了COA^1∏（v=0）～e^3∑^-（v=1）与He,Ne及其它碰撞伴的碰撞过程中转动传能的碰撞量子干涉现象,并得到了积分干涉角,陈等从理论和实验上发现了Na2（A^1∑u^＋,v=8～b^3∏0u,v=14）体系与Na（3s）碰撞的碰撞量子干涉现象,孙等计算了其积分干涉角,但是对微分干涉角没有过多的计算.本文作为对原子-双原子体系碰撞诱导转动传能的进一步理论研究,在含时一级波恩近似的基础上考虑各向异性相互作用势和长程相互作用势,计算了单叁混合态的Na2（A^1∑u^＋,v=8～b^3∏0u,v=14）体系与Na碰撞的微分干涉角,并得到了微分干涉角与碰撞参数的关系,此理论模型对理解和进行分子束实验是非常重要的.     

锂分子2~3π_g-a~3∑_u~+受激扩散带辐射线型的理论计算

本文利用由RKR方法计算得到的锂分子2~3∏_g态和a~3∑_u~+态(束缚部分)的势能曲线求解振动薛定谔方程,获得了2~3∏_9—a~3∑_u~+跃迁的F-C因子,自发辐射系数,进而计算了该跃迁的荧光强度和受激辐射带强度的光谱分布,其结果与实验测得的由双光子激发锂分子产生的受激扩散带辐射相吻合.     

分子角动量定位和定向布居的制备与探测

利用线偏振和园偏振激光受激拉曼抽运技术，选择性地制备了C2H2线性分子电子基中红外非激活振动模v″2=1的单一转动态J″（X^1∑^ g,v″＝1，J″）的角动量定向布居和定位布居。并从线偏振及园偏振紫外激光光诱导的A^1*Au(v′3＝1）←X^1∑^ g(v″2＝1）的电子跃迁荧光光谱中，直接测定了C2H2（X^1∑^ g，v″=1，J″＝4、7、8、9、10、11、12、13）的角动量定向布居值A^(1)O为0．7－0．8之间，对于J″=2、3、4、5、6、7、8、9、11的角动量定位布居值A^(2)0为－0．7－－0．9。这一结果表明，人们可用于上述激光抽动技术可控制C2H2分子在反应前的角动量空间布居。     

大气氧谱带的实验研究

利用流动余辉装置,首次报道了金属镍表面催化基态氧原子O（^3P）复合从而获得大气氧谱带O2（b1∑g^+→X^3∑g^-）的（0,0）电子跃迁光谱。并且对反应管壁去激活O2（b1∑g^+）的动力学过程进行了分析,间接证实了O2（b1∑g^+)的浓度在反应管中非稳态的变化过程。最后对O2(b1∑g^+)的形成机理进行了简单的讨论。     

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