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相似文献
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1.
研究了CS2分子^1B2(^1∑u^+)预离解态线形势垒下的g振动能级光解动力学,包括预解离寿命、产物振转布居、平动-振动-转动能量分配和解离通道分支比.在实验过程中,一束可调谐激光激发超声射流冷却的CS2分子到^1B2(^1∑u^+)电子态,光解产物CS用另一束可调谐激光通过激光诱导荧光(LIF)方法检测.通过拟合光解碎片激发谱的谱峰轮廓,获得了源于不同跃迁初始态的^1B2(^1∑u^+)态g振动能级的预解离寿命.通过分析CS的LIF光谱,则获得了不同光解波长下CS碎片的v=0—8振动态布居、v=1、4—8振动态的转动布居、能量分配以及两个预解离通道CS(X^1∑^+)+S(^3PJ)和CS(X^1∑^+)+S(^1D2)的分支比.实验还考察了初始态弯曲振动量子数v2″、振动角动量量子数l对解离动力学的影响.发现v2″的影响不大,而l的影响却是明显的.较大的l(=K)对应于较短的寿命和较小的通道分支比S(^3PJ)/S(^1D2),即大的l(=K)有利于预解离的发生,同时更有利于产生S(^1D2).  相似文献   

2.
用一束波长为 2 10 .2 7nm的激光将CS2 分子激发至预离解态1B2 (1Σ+ u) ,用另一束激光通过激光诱导荧光 (LIF)方法检测碎片CS ,在 2 5 0 .5~ 2 86 .5nm获得了CS碎片A1Π←X1Σ+ 振转分辨的激发谱 .通过对光谱强度的分析 ,获得了CS碎片v″ =0~ 8的振动布居和v″=1,4~ 8振动态的转动布居 .结果发现 ,碎片CS的振动布居呈双模结构 ,分别对应于CS2 分子1B2 (1Σ+ u)态的两个解离通道 ,即CS(X1Σ+ ,v″=0~ 9) +S(3 PJ)和CS(X1Σ+ ,v″ =0~ 1)+S(1B2 ) .由此得到两个解离通道的分支比S(3 PJ) :S(1B2 )为 5 .6± 1.2 .与前人 193nm处的研究结果相比 ,2 10 .2 7nm激发更有利于S(3 PJ)通道的生成 .此外 ,实验还发现CS的转动布居不满足热平衡分布 ,为两个Boltzmann分布的合成  相似文献   

3.
用483.2nm的电离激光使CS2分子经由[3+1]REMPI制备出CS2^+(X^∽2Пg,3/2)后,在270~285nm扫描解离激光获得了CS2^+经由B^∽2∑u^+←X^∽2Пg,3/2跃迁的光倒空和光碎片激发谱,由此给出了B^∽2∑u^+电子态的振动频率ν1=613cm^-1和2ν2=707cm^-1。分析表明,正是CS2^+的[1+1]双光子光激发解离过程导致了母体离子CS2^+的光倒空和光解离成碎片离子CS^+和S^+,该过程中光碎片离子的分支比CS^+/S^+大约为3.  相似文献   

4.
在气束条件下,利用483.2nm的激光(3+1)共振增强多光子电离(REMPI)CS2分子以产生CS2+离子源,用另一束可调谐激光在424-482nm内,通过对CS2^+(x^2∏g)(1+1)双光子共振解离产生的碎片离子发谱的探测,来获取CS2^+的光解离动力学信息,光解离碎片S^+的激光发谱(PHOFEX)可归属为CS2^+(A^2∏u,3/2(v′=0-4,v′=v1_(1/2)v2-)←X^2′∏g,3/2(0,0,0))和(A^2∏u,1/2(v=0-4)←X^2∏g,1/2(0,0,0))跃迁,对CS2^+光解离动力学的研究表明,其产生S^+的通道为:(i)CS2吸收一个光子从基态X^2∏g共振激发至A^-2∏u态,(ii)已布居的A^-2∏u态的振动能级和X^2-∏g态的高振动能级产生耦合,(iii)吸收第二个光子从上述耦合的振动能级进一步激发至B^2∑u^+态,再通过B^-2∑u^+态与^4∑^-态间的自旋-轨道相互作用,经由4∑^-排斥态解离产生S^+_CS。  相似文献   

5.
弯曲振动对CS2分子1B2(1Σ)态预解离寿命的影响   总被引:1,自引:1,他引:0  
在209.5~216nm,采用光解碎片激发(PHOFEX)谱技术,对CS2分子^1B2(^1∑u^+)态预解离寿命进行了考察.测量在超声射流中进行.信号来自解离碎片CS(A^1Ⅱ,υ’=0←X^1∑^+,υ”=0)Q支带头的激光诱导荧光(LIF).预解离寿命是通过对谱带进行拟合来提取的.拟合中假定基态转动布居为Boltzmann分布,寿命加宽的转动谱线为Lorentz线形.通过拟合共获得^1B2(^1∑u^+)态13个跃迁所对应的预解离寿命,其中6个数据是新得到的.结果表明,基态振动角动量量子数l或激发态转动角量子数K(K=l)对预解离寿命有明显的影响.对于激发态的同一振动能级,较大的K对应于较短的预解离寿命.实验中采用可加热的射流喷嘴,用以提高热带激发的强度,以改善对较大转动角量子数K的影响的考察.  相似文献   

6.
研究了CS2 分子1B2 (1Σ+u )预离解态线形势垒下的g振动能级光解动力学,包括预解离寿命、产物振转布居、平动振动转动能量分配和解离通道分支比.在实验过程中,一束可调谐激光激发超声射流冷却的CS2 分子到1B2 (1Σ+u )电子态,光解产物CS用另一束可调谐激光通过激光诱导荧光(LIF)方法检测.通过拟合光解碎片激发谱的谱峰轮廓,获得了源于不同跃迁初始态的1B2 (1Σ+u )态g振动能级的预解离寿命.通过分析CS的LIF光谱,则获得了不同光解波长下CS碎片的v=0~8振动态布居、v=1、4 ~8振动态的转动布居、能量分配以及两个预解离通道CS(X1Σ+ ) +S(3PJ)和CS(X1Σ+ ) +S(1D2 )的分支比.实验还考察了初始态弯曲振动量子数v2″、振动角动量量子数l对解离动力学的影响.发现v2″的影响不大,而l的影响却是明显的.较大的l(=K)对应于较短的寿命和较小的通道分支比S(3PJ) /S(1D2 ),即大的l(=K)有利于预解离的发生,同时更有利于产生S(1D2 ).  相似文献   

7.
分子角动量定位和定向布居的制备与探测   总被引:1,自引:1,他引:0  
利用线偏振和园偏振激光受激拉曼抽运技术,选择性地制备了C2H2线性分子电子基中红外非激活振动模v″2=1的单一转动态J″(X^1∑^ g,v″=1,J″)的角动量定向布居和定位布居。并从线偏振及园偏振紫外激光光诱导的A^1*Au(v′3=1)←X^1∑^ g(v″2=1)的电子跃迁荧光光谱中,直接测定了C2H2(X^1∑^ g,v″=1,J″=4、7、8、9、10、11、12、13)的角动量定向布居值A^(1)O为0.7-0.8之间,对于J″=2、3、4、5、6、7、8、9、11的角动量定位布居值A^(2)0为-0.7--0.9。这一结果表明,人们可用于上述激光抽动技术可控制C2H2分子在反应前的角动量空间布居。  相似文献   

8.
在射流气束条件下 ,利用第一束 4 83.2nm的电离激光使中性CS2 分子通过 (3+1)共振增强多光子电离 (REMPI)制备出纯净的CS2 + 分子离子 ;用第二束解离激光在 385~ 4 35nm扫描 ,由获得的光解离碎片激发(PHOFEX)谱研究了光解CS2 + 产生CS+ 的两种动力学途径 .当第一束电离激光和第二束解离激光在时间上有约6 0ns的延迟 (远大于激光脉宽约 5ns)时 ,光解CS2 + 母体离子产生CS+ 碎片离子有明显的阈值效应 ,由PHOFEX谱确定了CS+ 的绝热出现势 (5 .85 2± 0 .0 0 5 )eV (从CS2 + 的 X 2 Πg ,3 / 2 (0 ,0 ,0 )能级位置算起 ) ,测量了 4 72 0 0~5 0 4 0 0cm-1双光子能量范围内碎片离子的分支比CS+ /S+ (从 0逐渐增加到略大于 1) .提出了这种情况下CS2 +产生CS+ 碎片离子的 [1+1]共振增强多光子解离机理 :通过单光子激发产生CS2 + ( X 2 Πg)→CS2 + ( 2 Πu)跃迁、 和 X高振动能级耦合使得可以产生到CS2 + ( B2 Σ+ u)的单光子跃迁 ,再经由 B态与4Σ-和2 Σ-排斥态耦合使CS2 + 解离为CS+ (X2 Σ+ )和S(3 P) .但是 ,当电离激光和解离激光时间上重合时 ,不再能分辨出CS+ 的出现阈值 .这表明 ,除了存在着上述的产生CS+ 的 [1+1]共振增强多光子解离机理外 ,在激光波长长于 4 2 3.8nm时还存在着 [1+1+1’]、[1+1  相似文献   

9.
在209.5~216nm,采用光解碎片激发(PHOFEX)谱技术,对CS2分子1B2(1Σ+u)态预解离寿命进行了 考察.测量在超声射流中进行.信号来自解离碎片CS(A1Π,v′=0←X1Σ+,v″=0)Q支带头的激光诱导荧光 (LIF).预解离寿命是通过对谱带进行拟合来提取的.拟合中假定基态转动布居为Boltzmann分布,寿命加宽的转 动谱线为Lorentz线形.通过拟合共获得1B2(1Σ+u)态13个跃迁所对应的预解离寿命,其中6个数据是新得到的. 结果表明,基态振动角动量量子数l或激发态转动角量子数K(K=l)对预解离寿命有明显的影响.对于激发态的 同一振动能级,较大的K对应于较短的预解离寿命.实验中采用可加热的射流喷嘴,用以提高热带激发的强度, 以改善对较大转动角量子数K的影响的考察.  相似文献   

10.
在超声分子束条件下,利用380.85nm的电离激光使SO2分子经由[3+1]共振增强多光子电离(REM—PI)产生纯净的S02^+(X^2A1)分子离子,用另一束解离激光在可见光波长区(563—660nm)扫描获得了光解碎片S0^+的激发(PHOFEX)谱.从563—66nm波长区SO^+的无结构连续谱以及S02^+解离的效率随波长增加而减少的实验事实,提供了S02^+(E,D,C)电子态附近存在α^2A2对称性排斥态的证据,分析了产生S0^+的[1+1]光解机理:(1)S02^+(X^2A1)首先经由单光子激发到达B^2B2中间态的密集能级区;(2)吸收另一个光子到达S02^+(E,D,C)电子态附近的α^2A2排斥态,经由α^2A2排斥态产生了到S0^+(X^2∏)+O(^3P6)的直接解离.  相似文献   

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