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共有20条相似文献,以下是第1-20项 搜索用时 156 毫秒

1.  CS21B2(1Σ+u)态预离解产物CS的振转布居研究  
   郭颖  周晓国  徐海峰  李奇峰  戴静华  刘世林  马兴孝《化学物理学报(中文版)》,2003年第16卷第6期
   用一束波长为210.27 nm的激光将CS2分子激发至预离解态1 B2(1 Σ+u),用另一束激光通过激光诱导荧光(LIF)方法检测碎片CS,在250.5~286.5 nm获得了CS碎片A1 Π←X1 Σ+振转分辨的激发谱.通过对光谱强度的分析,获得了CS碎片v″=0~8的振动布居和v″=1,4~8振动态的转动布居.结果发现,碎片CS的振动布居呈双模结构,分别对应于CS2分子1 B2(1 Σ+u)态的两个解离通道,即CS(X1 Σ+,v″=0~9)+S(3PJ)和CS(X1 Σ+, v″=0~1)+S(1 B2).由此得到两个解离通道的分支比S(3PJ): S(1 B2)为5.6±1.2.与前人193 nm处的研究结果相比, 210.27 nm激发更有利于S(3PJ)通道的生成.此外,实验还发现CS的转动布居不满足热平衡分布,为两个Boltzmann分布的合成.    

2.  CS21B2(1Σ+u)态预离解产物CS的振转布居研究  
   郭颖  周晓国  徐海峰  李奇峰  戴静华  刘世林  马兴孝《化学物理学报》,2003年第16卷第6期
   用一束波长为 2 10 .2 7nm的激光将CS2 分子激发至预离解态1B2 (1Σ+ u) ,用另一束激光通过激光诱导荧光 (LIF)方法检测碎片CS ,在 2 5 0 .5~ 2 86 .5nm获得了CS碎片A1Π←X1Σ+ 振转分辨的激发谱 .通过对光谱强度的分析 ,获得了CS碎片v″ =0~ 8的振动布居和v″=1,4~ 8振动态的转动布居 .结果发现 ,碎片CS的振动布居呈双模结构 ,分别对应于CS2 分子1B2 (1Σ+ u)态的两个解离通道 ,即CS(X1Σ+ ,v″=0~ 9) +S(3 PJ)和CS(X1Σ+ ,v″ =0~ 1)+S(1B2 ) .由此得到两个解离通道的分支比S(3 PJ) :S(1B2 )为 5 .6± 1.2 .与前人 193nm处的研究结果相比 ,2 10 .2 7nm激发更有利于S(3 PJ)通道的生成 .此外 ,实验还发现CS的转动布居不满足热平衡分布 ,为两个Boltzmann分布的合成    

3.  CS2分子^1B2(^1∑u^+)态预解离动力学研究  
   郭颖  徐海峰  李奇峰  石勇  戴静华  刘世林  马兴孝《化学物理学报》,2005年第18卷第2期
   研究了CS2分子^1B2(^1∑u^+)预离解态线形势垒下的g振动能级光解动力学,包括预解离寿命、产物振转布居、平动-振动-转动能量分配和解离通道分支比.在实验过程中,一束可调谐激光激发超声射流冷却的CS2分子到^1B2(^1∑u^+)电子态,光解产物CS用另一束可调谐激光通过激光诱导荧光(LIF)方法检测.通过拟合光解碎片激发谱的谱峰轮廓,获得了源于不同跃迁初始态的^1B2(^1∑u^+)态g振动能级的预解离寿命.通过分析CS的LIF光谱,则获得了不同光解波长下CS碎片的v=0—8振动态布居、v=1、4—8振动态的转动布居、能量分配以及两个预解离通道CS(X^1∑^+)+S(^3PJ)和CS(X^1∑^+)+S(^1D2)的分支比.实验还考察了初始态弯曲振动量子数v2″、振动角动量量子数l对解离动力学的影响.发现v2″的影响不大,而l的影响却是明显的.较大的l(=K)对应于较短的寿命和较小的通道分支比S(^3PJ)/S(^1D2),即大的l(=K)有利于预解离的发生,同时更有利于产生S(^1D2).    

4.  CS2 分子 1 B2(1 Σ+u )态预解离动力学研究  
   郭颖  徐海峰  李奇峰  石勇  戴静华  刘世林  马兴孝《化学物理学报》,2005年第18卷第2期
   研究了CS2 分子1B2 (1Σ+u )预离解态线形势垒下的g振动能级光解动力学,包括预解离寿命、产物振转布居、平动振动转动能量分配和解离通道分支比.在实验过程中,一束可调谐激光激发超声射流冷却的CS2 分子到1B2 (1Σ+u )电子态,光解产物CS用另一束可调谐激光通过激光诱导荧光(LIF)方法检测.通过拟合光解碎片激发谱的谱峰轮廓,获得了源于不同跃迁初始态的1B2 (1Σ+u )态g振动能级的预解离寿命.通过分析CS的LIF光谱,则获得了不同光解波长下CS碎片的v=0~8振动态布居、v=1、4 ~8振动态的转动布居、能量分配以及两个预解离通道CS(X1Σ+ ) +S(3PJ)和CS(X1Σ+ ) +S(1D2 )的分支比.实验还考察了初始态弯曲振动量子数v2″、振动角动量量子数l对解离动力学的影响.发现v2″的影响不大,而l的影响却是明显的.较大的l(=K)对应于较短的寿命和较小的通道分支比S(3PJ) /S(1D2 ),即大的l(=K)有利于预解离的发生,同时更有利于产生S(1D2 ).    

5.  弯曲振动对CS_2分子~1B_2(~1Σ_u~+)态预解离寿命的影响  
   郭颖  徐海峰  李奇峰  石勇  戴静华  刘世林  马兴孝《化学物理学报》,2005年第1期
   在209.5~216nm,采用光解碎片激发(PHOFEX)谱技术,对CS2分子1B2(1Σ+u)态预解离寿命进行了 考察.测量在超声射流中进行.信号来自解离碎片CS(A1Π,v′=0←X1Σ+,v″=0)Q支带头的激光诱导荧光 (LIF).预解离寿命是通过对谱带进行拟合来提取的.拟合中假定基态转动布居为Boltzmann分布,寿命加宽的转 动谱线为Lorentz线形.通过拟合共获得1B2(1Σ+u)态13个跃迁所对应的预解离寿命,其中6个数据是新得到的. 结果表明,基态振动角动量量子数l或激发态转动角量子数K(K=l)对预解离寿命有明显的影响.对于激发态的 同一振动能级,较大的K对应于较短的预解离寿命.实验中采用可加热的射流喷嘴,用以提高热带激发的强度, 以改善对较大转动角量子数K的影响的考察.    

6.  CS2+( 2Πg )的(1+1)光解离动力学研究  
   陈军  徐海峰  郭颖  戴静华  张立敏  刘世林  马兴孝《化学物理学报》,2001年第14卷第4期
   在气束条件下,利用483.2nm的激光(3+1)共振增强多光子电离(REMPI)CS2分子以产生CS2+离子源,用另一束可调谐激光在424-482nm内,通过对CS2^+(x^2∏g)(1+1)双光子共振解离产生的碎片离子发谱的探测,来获取CS2^+的光解离动力学信息,光解离碎片S^+的激光发谱(PHOFEX)可归属为CS2^+(A^2∏u,3/2(v′=0-4,v′=v1_(1/2)v2-)←X^2′∏g,3/2(0,0,0))和(A^2∏u,1/2(v=0-4)←X^2∏g,1/2(0,0,0))跃迁,对CS2^+光解离动力学的研究表明,其产生S^+的通道为:(i)CS2吸收一个光子从基态X^2∏g共振激发至A^-2∏u态,(ii)已布居的A^-2∏u态的振动能级和X^2-∏g态的高振动能级产生耦合,(iii)吸收第二个光子从上述耦合的振动能级进一步激发至B^2∑u^+态,再通过B^-2∑u^+态与^4∑^-态间的自旋-轨道相互作用,经由4∑^-排斥态解离产生S^+_CS。    

7.  弯曲振动对CS2分子1B2(1Σ)态预解离寿命的影响  被引次数:1
   郭颖  徐海峰  李奇峰  石勇  戴静华  刘世林  马兴孝《化学物理学报》,2005年第18卷第1期
   在209.5~216nm,采用光解碎片激发(PHOFEX)谱技术,对CS2分子^1B2(^1∑u^+)态预解离寿命进行了考察.测量在超声射流中进行.信号来自解离碎片CS(A^1Ⅱ,υ’=0←X^1∑^+,υ”=0)Q支带头的激光诱导荧光(LIF).预解离寿命是通过对谱带进行拟合来提取的.拟合中假定基态转动布居为Boltzmann分布,寿命加宽的转动谱线为Lorentz线形.通过拟合共获得^1B2(^1∑u^+)态13个跃迁所对应的预解离寿命,其中6个数据是新得到的.结果表明,基态振动角动量量子数l或激发态转动角量子数K(K=l)对预解离寿命有明显的影响.对于激发态的同一振动能级,较大的K对应于较短的预解离寿命.实验中采用可加热的射流喷嘴,用以提高热带激发的强度,以改善对较大转动角量子数K的影响的考察.    

8.  CS2 +( 2 Πg )的(1+1)光解离动力学研究  
   陈军  徐海峰  郭颖  戴静华  张立敏  刘世林  马兴孝《化学物理学报(中文版)》,2001年第14卷第4期
   在气束条件下,利用483.2 nm的激光(3+1)共振增强多光子电离(REMPI)CS2分子以产生CS2+离子源,用另一束可调谐激光在424~482 nm内,通过对CS2+( 2 Πg)(1+1)双光子共振解离产生的碎片离子激发谱的探测,来获取CS2+ 的光解离动力学信息.光解离碎片S+的激发谱 (PHOFEX)可归属为CS2+ ( 2 Πu,3/2 (v′=0~4, v′=v1′+ (1/2)v2′) ← 2 Πg,3/2 (0,0,0))和 ( 2 Πu,1/2(v′=0~4)← 2 Πg,1/2(0,0,0))的跃迁.对CS2+光解离动力学的研究表明,其产生S+的通道为:(i)CS2+吸收一个光子从基态 2 Πg共振激发至 2 Πu态,(ii)已布居的 2 Πu态的振动能级和 2 Πg态的高振动能级产生耦合, (iii)吸收第二个光子从上述耦合的振动能级进一步激发至 2 Σu +态,再通过 2 Σu +态与4Σ- 态间的自旋-轨道相互作用,经由4Σ- 排斥态解离产生S++CS.    

9.  单光子LIF方法研究亚硝基苯266 nm光解动力学  
   孙巨龙  李亚民  陈茂笃  韩克利  李学初  何国钟  楼南泉《化学物理学报》,2001年第14卷第2期
   用266nm激光解离亚硝基苯(C6H5NO)产生光解碎片NO,并利用单光子激光诱导荧光(LIF)技术(X^2Ⅱv″=0→A^2∑^+v′=0)测得初生态光解产物NO的振转光谱。根据计算所得的模拟光谱对光解碎片NO(X,v^″=0)的转动量子数J″进行了归属,得到了量子数最大到J″=50.5的转动能级的相对布居,这表面光解碎片NO具有较高的转动激发。提出了C6H5NO在266nm下可能的光解机理。    

10.  单光子LIF方法研究亚硝基苯266 nm光解动力学  
   孙巨龙  李亚民  陈茂笃  韩克利  李学初  何国钟  楼南泉《化学物理学报(中文版)》,2001年第14卷第2期
   用266 nm激光解离亚硝基苯(C6H5NO) 产生光解碎片NO,并利用单光子激光诱导荧光(LIF)技术(X2Πν″=0→A2Σ+ν′=0)测得初生态光解产物NO的振转光谱。根据计算所得的模拟光谱对光解碎片NO(X,ν″=0)的转动量子数J″进行了归属,得到量子数最大到J″=50.5的各转动能级的相对布居,这表明光解碎片NO具有较高的转动激发。提出了C6H5NO在266 nm下可能的光解机理。    

11.  Cs_2(B~1Π_u)态与基态Cs原子间的碰撞激发转移  
   王敏  周冬冬  王雪燕  穆尼赛·努  戴康  王倩  沈异凡《光谱学与光谱分析》,2009年第29卷第11期
   在Cs2密度约为2×1013 cm-3的纯Cs样品池中,脉冲激光激发Cs2(X1 Σg+)至B 1Πu态,利用原子和分子荧光光谱方法研究了Cs2(B 1Πu)+Cs(6S)的碰撞激发转移过程.用736 nm激发Cs2到B 1Πu(v<10),这时预解离不发生.由B 1Πu→X1 Σg+时间分辨跃迁信号得到B 1Πu态的辐射寿命为(35±7)ns,B1Πu态与Cs原子碰撞转移总截面为(4.0±0.5)×10-14 cm2.用705 nm激发至B 1Πu(v>30)态,这时发生预解离,在不同的Cs密度下,测量了I(D1),I(D2)和分子带的时间积分荧光的相对强度,得到了预解离率为(4.3±1.7)×105 s-1(对预解离到6P3/2)和(4.7±1.9)×106 s-1(对预解离至6P1/2);碰撞转移截面为(0.45±0.18)×10-14 cm2(对转移到6 P1/2)和(4.3±1.7)×10-14 cm2(对转移到6P3/2).结果表明,如果B 1Πu(v)是束缚的,6P原子由碰撞转移产生;如果B 1Πu(v)是预解离的,则6P原子由预解离和碰撞转移产生.    

12.  CS_2~+经由~2Σ_u~+←~2Π_(g,3/2)跃迁的[1+1]光倒空和光碎片激发谱(英文)  
   庄秀娟  张立敏  王金婷  马玉超  王仲  俞书勤《化学物理学报》,2005年第5期
   用483.2nm的电离激光使CS2分子经由[3+1]REMPI制备出CS2+(X~2Πg,3/2)后,在270~285nm扫描解离激光获得了CS2+经由~B2Σu+←X~2Πg,3/2跃迁的光倒空和光碎片激发谱,由此给出了CS2+~B2Σu+电子态的振动频率ν1=613cm-1和2ν2=707cm-1.分析表明,正是CS2+的[1+1]双光子光激发解离过程导致了母体离子CS2+的光倒空和光解离成碎片离子CS+和S+,该过程中光碎片离子的分支比CS+/S+大约为3.    

13.  CS2+经由B2Σu +←X2Πg,3/2跃迁的[1+1]光倒空和光碎片激发谱  
   庄秀娟  张立敏  王金婷  马玉超  王仲  俞书勤《化学物理学报》,2005年第18卷第5期
   用483.2nm的电离激光使CS2分子经由[3+1]REMPI制备出CS2^+(X^∽2Пg,3/2)后,在270~285nm扫描解离激光获得了CS2^+经由B^∽2∑u^+←X^∽2Пg,3/2跃迁的光倒空和光碎片激发谱,由此给出了B^∽2∑u^+电子态的振动频率ν1=613cm^-1和2ν2=707cm^-1。分析表明,正是CS2^+的[1+1]双光子光激发解离过程导致了母体离子CS2^+的光倒空和光解离成碎片离子CS^+和S^+,该过程中光碎片离子的分支比CS^+/S^+大约为3.    

14.  N2O+离子A2∑+电子态的光解动力学研究  
   徐海峰  李奇峰  周晓国  戴静华  刘世林  马兴孝《物理学报》,2004年第53卷第6期
   用一束波长为360.55nm的激光,通过N2O分子的(3+1)共振多光子电离(REMPI)过程制备纯净且布居完全处于X2Ⅱ(000)态的母体离子N2O+,然后用另一束波长在275-328nm范围内的可调谐激光将制备的N2O+离子激发至预解离电子态A2∑+.实验发现,由于解离碎片NO+所具有的一定的反冲速度,其TOF质谱峰明显比N2O+母体宽.通过分析NO+碎片TOF质谱峰形状,得到了解离产物的总平均平动能;通过考察随光解能量的变化,发现光解能量在32000cm-1附近约250cm-1的变化范围内,值由约8000cm-1突然减小至约1600cm-1.通过分析,在光解能量小于32000cm-1的区域,解离通道为NO+(X1∑+)+N(4S);而在光解能量大于32000cm-1的区域,另一个具有较高解离限的解离通道,NO+(X1∑+)+N(2D),开启并完全取代N(4S)通道成为解离的惟一通道.根据实验结果,对在所研究的光解能量范围内的N2O+离子A2∑+电子态预解离机理进行了探讨.    

15.  CS2+多光子光解产生CS+的动力学研究  
   王峰  张立敏  王仲  侯毅  任文清  庄秀娟  俞书勤《化学物理学报》,2004年第17卷第3期
   在射流气束条件下 ,利用第一束 4 83.2nm的电离激光使中性CS2 分子通过 (3+1)共振增强多光子电离 (REMPI)制备出纯净的CS2 + 分子离子 ;用第二束解离激光在 385~ 4 35nm扫描 ,由获得的光解离碎片激发(PHOFEX)谱研究了光解CS2 + 产生CS+ 的两种动力学途径 .当第一束电离激光和第二束解离激光在时间上有约6 0ns的延迟 (远大于激光脉宽约 5ns)时 ,光解CS2 + 母体离子产生CS+ 碎片离子有明显的阈值效应 ,由PHOFEX谱确定了CS+ 的绝热出现势 (5 .85 2± 0 .0 0 5 )eV (从CS2 + 的 X 2 Πg ,3 / 2 (0 ,0 ,0 )能级位置算起 ) ,测量了 4 72 0 0~5 0 4 0 0cm-1双光子能量范围内碎片离子的分支比CS+ /S+ (从 0逐渐增加到略大于 1) .提出了这种情况下CS2 +产生CS+ 碎片离子的 [1+1]共振增强多光子解离机理 :通过单光子激发产生CS2 + ( X 2 Πg)→CS2 + ( 2 Πu)跃迁、 和 X高振动能级耦合使得可以产生到CS2 + ( B2 Σ+ u)的单光子跃迁 ,再经由 B态与4Σ-和2 Σ-排斥态耦合使CS2 + 解离为CS+ (X2 Σ+ )和S(3 P) .但是 ,当电离激光和解离激光时间上重合时 ,不再能分辨出CS+ 的出现阈值 .这表明 ,除了存在着上述的产生CS+ 的 [1+1]共振增强多光子解离机理外 ,在激光波长长于 4 2 3.8nm时还存在着 [1+1+1’]、[1+1    

16.  丙烯酸分子的激发态超快预解离动力学  
   张蓉蓉  秦朝朝  龙金友  杨明晖  张冰《物理化学学报》,2012年第28卷第3期
   利用飞秒泵浦-探测技术结合飞行时间质谱(TOF-MS),研究了丙烯酸分子被200nm泵浦光激发到第二电子激发态(S2)后的超快预解离动力学.采集了母体离子和碎片离子的时间分辨质谱信号,并利用动力学方程对时间分辨离子质谱信号进行拟合和分析,揭示了预解离通道的存在.布居在S2激发态的分子通过快速的内转换弛豫到第一电子激发态(S1),时间常数为210fs,随后再经内转换从S1态弛豫到基态(S0)的高振动态,时间常数为1.49ps.分子最终在基态高振动态势能面上发生C-C键和C-O键的断裂,分别解离生成H2C=CH和HOCO、H2C=CHCO和OH中性碎片,对应的预解离时间常数分别约为4和3ps.碎片离子的产生有两个途径,分别来自于母体离子的解离和基态高振动态势能面上中性碎片的电离.    

17.  乙烯基~2A″电子态的振转分析  
   周晓国  刘世林《物理化学学报》,2006年第4期
   通过193nm光解丁烯酮分子产生乙烯基自由基(·C2H3).经射流冷却后,以另一束可调谐激光光解·C2H3,生成的氢原子碎片经共振增强多光子电离(REMPI)过程,记录氢离子信号随光解波长变化,得到21180 ̄21320cm-1范围内乙烯基A!2A″(!′5,6,8=1)←X!2A′(!″=0)跃迁的振转光谱.结合量化计算和光谱拟合,对该段光谱进行了细致的振转分析,确定了各振动谱带位置,识别了其中主要的转动跃迁.由光谱拟合得到各振动能级的预解离寿命,讨论了其与振动模式及激发转动量子数的依赖关系,证实了理论预测的乙烯基A!2A″电子态的面内解离机制.    

18.  乙烯基A2A″电子态的振转分析  
   周晓国  刘世林《物理化学学报》,2006年第22卷第4期
   通过193 nm光解丁烯酮分子产生乙烯基自由基(•C2H3). 经射流冷却后, 以另一束可调谐激光光解•C2H3, 生成的氢原子碎片经共振增强多光子电离(REMPI)过程, 记录氢离子信号随光解波长变化, 得到21180~21320 cm-1范围内乙烯基 A2A″(µ′5,6,8=1)←X2A′(µ″=0)跃迁的振转光谱. 结合量化计算和光谱拟合, 对该段光谱进行了细致的振转分析, 确定了各振动谱带位置, 识别了其中主要的转动跃迁. 由光谱拟合得到各振动能级的预解离寿命, 讨论了其与振动模式及激发转动量子数的依赖关系, 证实了理论预测的乙烯基A2A″电子态的面内解离机制.    

19.  亚硝基苯光解过程中的能量配置  
   孙巨龙  李亚民  尹鸿鸣  陈茂笃  韩克利  何国钟  楼南泉《化学物理学报》,2002年第15卷第1期
   利用单光子激光诱导荧光 (LIF)技术 ,测量了亚硝基苯 (C6H5NO)初生态光解碎片NO(X 2  Πv″=1,2 ,3)的转动光谱 .通过对初生态光解碎片NO(X2  Π )内能态布居的分析 ,得到了NO(X 2  Π )的转动温度和相对振动布居比 ,研究了亚硝基苯在 2 6 6nm激光光解过程中的能量配置情况 .与小分子相比 ,大的亚硝基苯分子 ,其光解过程中能量分布很宽 ,涉及到所有自由度 .    

20.  亚硝基苯光解过程中的能量配置  
   孙巨龙  李亚民  尹鸿鸣  陈茂笃  韩克利  何国钟  楼南泉《化学物理学报(中文版)》,2002年第15卷第1期
   利用单光子激光诱导荧光(LIF)技术,测量了亚硝基苯(C6H5NO)初生态光解碎片NO(X 2Π v″=1,2,3)的转动光谱.通过对初生态光解碎片NO(X 2Π )内能态布居的分析,得到了NO(X 2Π )的转动温度和相对振动布居比,研究了亚硝基苯在266 nm激光光解过程中的能量配置情况.与小分子相比,大的亚硝基苯分子,其光解过程中能量分布很宽,涉及到所有自由度.    

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