利用扫描隧道显微镜表征和操纵单分子

扫描隧道显微镜（STM）提供给我们一种表征单分子的局域物理和化学特性的特殊方法，甚至还能帮助我们操纵单分子以构造分子尺度的新型器件。本文中我们采用了两种新型STM技术分别来表征封装在富勒烯笼里面的金属原子和构造一种具有较强Kondo效应的分子器件。空间dI/dV映像谱被用来探索单个Dy@C82分子中能量分辨的金属-笼杂化态，揭示了有关Dy原子在碳笼中的空间位置和Dy-碳笼之间相互作用的重要信息。我们也通过控制STM针尖诱导的高电压脉冲来诱导CoPc分子的边缘脱氢化，从而改变了这个分子在Au(111)表面的吸附构型，导致吸附在Au表面的完整CoPc分子所不具备的Kondo效应产生。     

利用扫描隧道谱(STS)对石墨单晶表面局域电子态的研究

利用ＳＴＳ测量并结合扫描隧道显微镜（ＳＴＭ）扫描图象，给出一组沿石墨单晶表面原子分辨的ＳＴＭ图象上某一线段各点处的扫描隧道谱．ｄ（lｎI）／ｄ（lｎＶ）～ｅＶ由测量谱给出的样品表面Ｅ_Ｆ附近局域态密度分布与由体能带结构计算得到的结果在一定程度上相符合，将各条曲线中Ｅ_Ｆ附近的态密度峰能量对相应的空间位置作图，给出石墨表面E_F附近能态密度在测量区域内实空间的变化。通过对表面不等价Ａ，Ｂ类原子处局域电子结构的分析并利用简单模型进行计算，给出了与实验 关键词：     

用于超导隧道结测量的程控电压偏置交流电桥

我们通过电子隧道效应可以研究超导体的能隙、电子状态密度和声子谱.隧道结电流I和电压V的特性决定了超导体的能隙,电导σ(=a/dV)和V的特性与超导体的电子状态密度有关,dσ/dV(=d2I/dV2)和V的特性反应了超导体声子谱的特征. 在参考文献[l—5]中,介绍了几种测量隧道结电流电压特性的电桥电路.这些电路或者加恒定的电流调制信号测量dV/dl 和d2V/dI2与V的关系,或者加电压调制信号测量dI/dV和d2I/dV2与V的关系.加恒压调制信号的电路进而分为直流恒流偏置和直流恒压偏置两种. 我们采用恒压偏置和恒压调制的电桥电路,是因为这种电路不仅可…     

用不同密度分布的发光分子探测光子晶体的全态密度

单一原子（分子）的自发辐射衰变的动力学性质强烈地依赖于其在光子晶体中的位置及其辐射偶极矩与所处位置场的相对方向.测量单一原子（分子）的自发辐射衰变特性只能反映光子晶体的局域态密度特征，而不能反映光子晶体的全态密度特征.理论上研究发现，通过引入含不同密度分布的发光分子可以探测到光子晶体的全态密度的部分细节甚至全部信息.按来源首次将全态密度分为两个部分，证明了特定的发光分子分布可以完善地反映其中的一部分或者全部，这为解释、设计加速或抑制原子（分子）自发辐射的实验提供了有益的指导. 关键词： 光子晶体 自发辐射 态密度 密度分布     

DNA分子链电子结构特性研究

在单电子紧束缚近似下，建立了一维无序二元DNA分子链模型，计算了链长为2×10⁴个碱基对的DNA分子链的电子态密度、局域化特性，并探讨了碱基对的不同组分、格点能量无序度对电子局域态的影响.结果表明：由于DNA分子链中格点能量无序及碱基对的不同组分的存在，其电子波函数呈现出局域化的特性，而局域长度作为衡量电子局域化程度的一个尺度，受碱基对的组分及格点能量无序度的影响. 关键词： DNA分子链 电子结构 电子局域态 局域长度     

对Cu(111)表面吸附的单个苉分子的分子轨道进行成像:一个实验与理论相结合的研究

结合扫描隧道显微学测量和密度泛函理论计算研究了直接吸附在Cu（111）表面的单个苉分子的电子结构性质.在低覆盖度下，苉分子表现出了单分散的吸附行为，利用dI/dV谱和图像可以辨别出吸附的单个苉分子在-1.2 V附近的最高占据态和1.6 V附近的最低未占据态.此外，还可以观测到苉分子未占据态的dI/dV信号对采谱位置具有很强的依赖性.第一性原理计算很好地模拟了这些实验结果，并且将它们归因于分子-衬底相互作用引起的苉分子不同分子轨道之间的混合态的能量和空间分布.该工作提供了吸附在金属衬底表面的苉分子的局域电子结构信息，将促进对单分子器件中电子输运性质对分子-金属电极耦合的依赖性的理解.     

准一维无序系统的电子结构

利用负本征值理论的态密度计算方法，研究了准一维双链无序系统的电子结构。并针对系统大小，对角和非对角无序程等各种参数，探讨了电子的局域化，系统能量分布范围等问题。在引进无序参量后，对角无序主要引起电子局域态的增多，而非对角无序则使系统的能量分布范围发生变化。     

单分子瞬时带电态中电子-振动耦合特性的亚纳米荧光成像研究

分子内的电子-振动耦合特性对电子跃迁和分子光谱特征有重要影响,是分子光谱学研究的中心课题之一.本文利用具有亚纳米分辨的扫描隧道显微镜诱导发光成像技术,通过高度局域的隧穿电子来充电激发单个苝四甲酸二酐分子,研究该分子的瞬时带电态(–2价态)的电致发光特性以及相应的电子-振动跃迁的实空间成像特征.具有亚分子分辨的光谱成像结果表明, 0-0纯电子跃迁的光子图“两点”亮斑特征是沿分子短轴的,而某些电子振动峰的光子图“两点”亮斑方向却沿着分子长轴,相对于0-0跃迁光子图的图案旋转了90°.这表明这些振动态所对应的跃迁偶极取向是沿着分子长轴的,相对于0-0的纯电子跃迁的偶极取向发生了明显的变化,说明这些分子振动模式在电子的跃迁过程中对电子态空间分布产生了重要扰动.理论计算表明,这种跃迁偶极的变化源自于与Herzberg-Teller贡献相关的电子-振动耦合.反对称的振动模式对纯电子跃迁的跃迁密度、特别是具有较大跃迁密度的原子产生了强烈的动态扰动,或者说对分子波函数进行了“整形手术”,从而诱导出沿分子长轴方向的跃迁电荷振荡,引发沿分子长轴的跃迁偶极.本文结果为从实空间的视角来直观理解分子瞬时带电态中...     

材料化学分析的物理方法(Ⅰ)

材料的化学信息是理解科学、工程与技术领域各种过程、机制和材料行为的最基本要素，材料研究的第一步是要确定材料的化学，包括构成材料的原子的种类、分布以及具体的化学态等内容，任何具有元素特征的物理信息，包括原子量、电子的能级、原子核自旋，甚至局域的电子态密度等都可以用来做材料的化学分析，化学信息由来自材料本身的或用作探针的电子、光子、离子或中性原子携带，相应的分析技术包括X射线光电子能谱、俄歇电子谱、核磁共振、特征X射线分析、二次离子质谱、能量损失谱、溅射中性粒子质谱，各类离子散射谱以及扫描隧道显微学方法等等，文章对上述各种分析方法的物理原理、仪器以及应用等逐一做扼要的介绍。     

二氧化碳分子3σu轨道的电子动量谱测量

自从70年代实现（e,2e）电子动量谱测量以来,电子动量谱学获得了巨大的发展,成为探测物质结构的强有力的手段[1]。它可以分辨壳层来获得原子分子价壳层轨道的动量空间的电子密度分布,尤其是对低动量端的电子分布非常敏感。二氧化碳分子是一种典型的线性分子,对其结构的深入研究,具有相当的应用价值,尤其在环境保护领域。以前,CO2分子的电子动量谱曾被测量过三次[2-4],但由于能量分辨或动量分辨较低,研究结果不能令人满意。因此,用电子动量谱学的实验手段,进一步研究CO2分子,是非常有意义的。……     

Imaging of Friedel oscillation patterns of two-dimensionally accumulated electrons at epitaxially grown InAs(111) A surfaces

The local density of states (LDOS) at the epitaxially grown InAs surface on a GaAs(111) A substrate were characterized using low-temperature scanning tunneling microscopy. Using dI/dV signal mapping, LDOS standing waves were clearly imaged at point defects and within nanostructures. Measurement of the wavelength as a function of bias voltage showed a nonparabolic dispersion relation for the conduction band. The observed wave features originate from the Friedel oscillations of the two-dimensional electron gas in the semiconductor surface accumulation layer.     

Surface scattering via bulk continuum states in the 3D topological insulator Bi2Se3

We have performed scanning tunneling microscopy and differential tunneling conductance (dI/dV) mapping for the surface of the three-dimensional topological insulator Bi(2)Se(3). The fast Fourier transformation applied to the dI/dV image shows an electron interference pattern near Dirac node despite the general belief that the backscattering is well suppressed in the bulk energy gap region. The comparison of the present experimental result with theoretical surface and bulk band structures shows that the electron interference occurs through the scattering between the surface states near the Dirac node and the bulk continuum states.     

Atomic scale conductance induced by single impurity charging

A scanning tunneling microscope was used to probe electron transport through an alkali doped C(60) monolayer crystal on Al(2)O(3) grown by the oxidation of NiAl(110). Each individual alkali atom forms a localized complex with the neighboring C(60) molecules. Charging of the complex induces a substantial rise in the current that persists outside the physical dimensions of the complex. This induction of the current rise is characterized by spatially resolved spectroscopy and mapping of the differential conductance (dI/dV) in the vicinity of the complex.     

铜箔上生长的六角氮化硼薄膜的扫描隧道显微镜研究

利用扫描隧道显微镜研究了采用化学气相沉积法在铜箔表面生长出的高质量的六角氮化硼薄膜. 大范围的扫描隧道显微镜图像显示出该薄膜具有原子级平整的表面, 而扫描隧道谱则显示, 扫描隧道显微镜图像反映出的是该薄膜样品的隧穿势垒空间分布. 极低偏压的扫描隧道显微镜图像呈现了氮化硼薄膜表面的六角蜂窝周期性原子排列, 而高偏压的扫描隧道显微镜图像则呈现出无序和有序排列区域共存的电子调制图案. 该调制图案并非源于氮化硼薄膜和铜箔衬底的面内晶格失配, 而极有可能来源于两者界面处的氢、硼和/或氮原子在铜箔表面的吸附所导致的隧穿势垒的局域空间分布.     

Observation of spin-polarized surface states on ultrathin bct Mn(001) films by spin-polarized scanning tunneling spectroscopy

We report the observation of a magnetic contrast of up to 20% in the scanning tunneling spectroscopy dI/dV maps obtained with Fe-coated tips on Mn(001) layers grown on an Fe(001) whisker at 370 K. These nanometer resolution microscopy results show that the layers couple antiferromagnetically. By normalizing the dI/dV curves by tunneling probability functions, we found a spin-dependent peak on the body-centered-tetragonal (bct) Mn(001) surface at +0.8 V, whose high spin polarization gives rise to the dI/dV map contrast. Band structure calculations allow one to identify the +0.8 V peak as due to two spin-polarized d(z(2)) surface states.     

Mapping the first electronic resonances of a Cu phthalocyanine STM tunnel junction

Using a low temperature, ultrahigh vacuum scanning tunneling microscope (STM), dI/dV differential conductance maps were recorded at the tunneling resonance energies for a single Cu phthalocyanine molecule adsorbed on an Au(111) surface. We demonstrated that, contrary to the common assumption, such maps are not representative of the molecular orbital spatial expansion, but rather result from their complex superposition captured by the STM tip apex with a superposition weight which generally does not correspond to the native weight used in the standard Slater determinant basis set. Changes in the molecule conformation on the Au(111) surface further obscure the identification between dI/dV conductance maps and the native molecular orbital electronic probability distribution in space.     

Even-odd effect in Andreev transport through a carbon nanotube quantum dot

We have measured the current (I)-voltage (V) characteristics of a single-wall carbon nanotube quantum dot coupled to superconducting source and drain contacts in the intermediate coupling regime. Whereas the enhanced differential conductance dI/dV due to the Kondo resonance is observed in the normal state, this feature around zero-bias voltage is absent in the superconducting state. Nonetheless, a pronounced even-odd effect appears at finite bias in the dI/dV subgap structure caused by Andreev reflection. The first-order Andreev peak appearing around V=Delta/e is markedly enhanced in gate-voltage regions, in which the charge state of the quantum dot is odd. This enhancement is explained by a "hidden" Kondo resonance, pinned to one contact only. A comparison with a single-impurity Anderson model, which is solved numerically in a slave-boson mean-field approach, yields good agreement with the experiment.     

Electronic density oscillations in gold atomic chains assembled atom by atom

Linear Au chains two to 20 atoms long were constructed on a NiAl(110) surface via the manipulation of single atoms with a scanning tunneling microscope. Differential conductance (dI/dV) images of these chains reveal one-dimensional electronic density oscillations at energies 1.0 to 2.5 eV above the Fermi energy. The origin of this delocalized electronic structure is traced to the existence of an electronic resonance measured on single, isolated Au atoms. Variations in the wavelength in dI/dV images of an eleven-atom chain taken at different energies revealed an effective electronic mass of 0.4+/-0.1 times the mass of a free-electron.     

Au(111)表面吸附单个八乙基钴卟啉分子的电子态和输运性质调控

通过低温超高真空扫描隧道显微镜及其谱学方法研究并展示了分子配体在调控表面吸附的单个八乙基钴卟啉(CoOEP)分子的电子态和输运性质中的重要作用. 通过单分子剪裁可以脱去该分子外围的甲基, 并在中心钴原子的微分电导谱中观察测到d轨道共振到近藤共振的演变. 实验结果结合第一性原理的理论计算研究表明, 在脱去甲基前后中心钴原子的化学环境和磁矩均未发生显著变化, 这一演变可以通过一个简化模型来阐释并被归结为脱去甲基后分子配体与衬底成键改变了体系隧穿参数所导致. 此外, 实验结果表明CoOEP分子配体的输运性质可受到分子间距离和范德华相互作用的显著调控. 在CoOEP低聚体中位于分子之间的乙基被抬高, 同时在其微分电导谱谱中0–0.8 V区域内新出现一个强的共振峰. 这一新的共振峰表现出等间距的多峰细节, 其峰间距与卟啉环和乙基之间的C–C键伸缩模式能量符合. 这一新共振峰的出现被归结为由于分子局部与衬底耦合减弱形成双结隧穿体系所导致的振子态隧穿峰.