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相似文献
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1.
对流层NO2垂直柱浓度在水平分布上具有较大不均匀性, 研究对流层NO2分布特征对于研究污染的形成具有重要作用. 本文在国内首次采用车载多轴差分吸收光谱技术探测对流层NO2的水平分布, 着重研究了基于车载移动平台上的多轴差分吸收光谱技术反演对流层NO2垂直柱浓度的方法. 采用低阶多项式拟合扣除夫琅禾费参考谱和平流层对对流层NO2的贡献, 反演得到移动平台上对流层NO2垂直柱浓度. 结合大气辐射传输模型, 通过设置不同气溶胶光学厚度及层高、NO2层高、方位角等对反演误差进行分析, 得出对流层NO2垂直柱浓度的总误差小于25%. 在合肥开展观测实验, 获取观测时间段内合肥市对流层NO2垂直柱浓度的水平分布特征. 并将观测结果与OMI卫星过顶数据比对, 在洁净和车载观测点较多的像元内, 两者结果符合较好; 在污染区域, 两者结果有一定差别. 研究显示, 采用车载多轴差分吸收光谱技术能较好的探测区域对流层NO2的分布特征, 这对模型验证、卫星校验及研究输送过程具有重要意义.  相似文献   

2.
周海金  刘文清  司福祺  窦科 《物理学报》2013,62(4):44216-044216
多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)通过测量不同角度的太阳散射光, 获取痕量气体的柱浓度信息, 广泛应用于整层NO2柱浓度的监测. 由于缺少有效观测距离的信息, MAX-DOAS无法获取近地面NO2的体积混合比浓度. 本文分析了消光系数和有效观测距离的关系, 提出了利用能见度信息获取有效观测距离, 进而将MAX-DOAS测量的水平方向NO2斜柱浓度转换为体积混合比浓度的方法. 并在合肥开展了相应的观测实验, 成功实现了基于MAX-DOAS的NO2体积混合比浓度测量. 通过与主动式长程差分吸收光谱仪测量的NO2浓度进行对比, 结果呈现出较好的一致性, 说明了方法的可行性.研究为MAX-DOAS监测近地面NO2体积混合比浓度提供了一种简单有效的方法, 拓展了MAX-DOAS的应用领域. 关键词: 多轴差分吸收光谱技术 大气消光系数 能见度 2体积混合比浓度')" href="#">NO2体积混合比浓度  相似文献   

3.
司福祺  谢品华  窦科  詹铠  刘宇  徐晋  刘文清 《物理学报》2010,59(4):2867-2872
介绍了基于太阳散射光的被动多轴差分吸收光谱(MAX-DOAS)技术在大气气溶胶光学厚度(aerosol optical density,AOD)监测中的应用. MAX-DOAS根据氧的二聚物(O4)在紫外、可见波段的特征吸收来确定气溶胶参数,实验中利用测量得到的O4在360 nm处斜柱浓度,并结合O4垂直柱浓度基本稳定等信息,在选取合适的气溶胶单次散射反照率、非对称因子及其廓线形状等条件下,基于大气辐射传输模型采用迭代算法解析出大气气溶胶光学厚度. 经过与太阳光度计(CE318)测量结果的对比,两者相关性达到87%. 关键词: 多轴差分吸收光谱 大气气溶胶 光学厚度  相似文献   

4.
凌六一  谢品华  林攀攀  黄友锐  秦敏  段俊  胡仁志  吴丰成 《物理学报》2015,64(13):130705-130705
针对传统非相干宽带腔增强吸收光谱浓度反演方法的定量结果易受镜片反射率标定误差的影响问题, 提出了一种基于测量大气O2-O2吸收的浓度反演方法. 该方法是将非相干宽带腔增强吸收光谱技术的光学增强腔等效成吸收光程不随波长变化的多次反射池, 首先根据测得的宽带腔增强大气吸收谱和参考谱计算出光学厚度, 并应用差分光学吸收光谱算法拟合修正后的气体吸收截面到光学厚度, 反演得到大气中O2-O2以及被测气体的柱浓度, 然后根据O2-O2在大气中的含量已知且相对稳定这一特性, 确定出等效多次反射池的吸收光程, 最后从被测气体的柱浓度中扣除吸收光程信息得到被测气体的浓度值. 以监测大气中NO2实验为例, 应用该方法在454-487 nm波段反演得到了大气NO2的浓度(1-30 ppbv范围内), 并将反演结果与传统浓度反演方法的结果进行了对比, 发现两者的不一致性在7%以内. 实验结果表明, 非相干宽带腔增强吸收光谱技术可以利用大气O2-O2的吸收来定量其他被测气体的浓度, 而且定量结果对镜片反射率的标定误差不敏感.  相似文献   

5.
王杨  李昂  谢品华  陈浩  牟福生  徐晋  吴丰成  曾议  刘建国  刘文清 《物理学报》2013,62(20):200705-200705
研究了多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)的对流层NO2垂直廓线及垂直柱浓度反演方法. 该方法采用了先反演气溶胶廓线, 然后在此基础上反演痕量气体垂直分布的两步反演方法. 其中痕量气体廓线反演时采用了非线性最优估算法, 使反演更少地依赖于先验信息, 更有利于自动获取痕量气体廓线. 首先研究了应用非线性最优估算法的痕量气体垂直廓线反演算法中权重函数、 先验廓线及其协方差矩阵的计算方法, 设计了适合于痕量气体垂直分布变化剧烈地区的迭代方案. 通过计算机仿真, 研究了算法重建盒子型和抬高型NO2廓线的效果, 研究表明两种典型分布下算法都可以较好地重建2 km以下的NO2分布, 在近地面的反演精度达到0.6%. 然后在低气溶胶、高气溶胶和抬高型气溶胶三种典型条件下, 研究了算法重建同一NO2廓线的效果, 研究表明不同气溶胶条件下反演算法都可以得到相似的结果. 分析了错误的气溶胶状态对于NO2廓线反演的影响以及反演算法的误差来源. 在合肥地区开展连续观测实验, 并将观测的NO2垂直柱浓度与卫星对比, 相关性系数达到了0.85. 将MAX-DOAS反演的近地面NO2 浓度与长程DOAS 结果对比, 相关性系数达到0.76. 此外简化的MAX-DOAS痕量气体垂直柱浓度反演方法中常采用固定典型的气溶胶状态, 将两步法结果与简化方法结果进行对比, 两者的最大相对偏差为112%. 因此准确获取气溶胶状态, 尤其是气溶胶光学厚度, 对准确反演对流层NO2垂直柱浓度十分必要. 关键词: 多轴差分吸收光谱 2垂直廓线')" href="#">对流层NO2垂直廓线 2垂直柱浓度')" href="#">对流层NO2垂直柱浓度 最优估算法  相似文献   

6.
大气水汽的吸收强度从微波区域到可见蓝光区域逐渐降低,然而在紫外波段的吸收却经常被人忽略。多轴差分吸收光谱(MAX-DOAS)技术是一种被动光学遥感技术,可以同时反演气溶胶、多种痕量气体(如NO2,SO2,HCHO,HONO等)以及水汽,常用于区域大气立体分布及输送监测,具有成本低、时间分辨率高、稳定、可实时监测等特点。水汽是一种重要的温室气体,在紫外波段反演一些痕量气体时水汽的吸收经常不被考虑,可能对紫外波段痕量气体的反演造成影响,从而产生系统误差。介绍了基于MAX-DOAS对紫外波段大气水汽的反演,于2020年6月1日—9月24日在西安乾县进行观测,通过选取最优反演波段,并将反演结果与可见蓝光波段的水汽进行对比,证实了紫外波段存在水汽吸收,评估了紫外水汽的吸收对同波段痕量气体反演的影响。首先,根据不同拟合波段反演的水汽均方根误差(RMS)以及水汽和O4的吸收截面情况,选取紫外和可见蓝光波段水汽的最优反演波段分别为351~370和434~455 nm。其次,通过DOAS拟合得到紫外和可见蓝光波段O4和H2O的对流层差分斜柱浓度(DSCD), 分别将紫外和可见波段的O4 DSCD和H2O DSCD做相关性分析,两个波段O4 DSCD的相关系数r=0.85,H2O DSCD的相关系数r=0.80。为消除不同波段的辐射传输差异,将同波段的H2O DSCD和O4DSCD作比值,两个波段H2O DSCD/O4DSCD的相关系数r=0.89。紫外和可见蓝光波段H2O DSCD/O4DSCD的高相关系数表明,即使在相对沿海城市水汽浓度较低的西安市,在363 nm附近的紫外波段同样存在水汽吸收,这将会对采用DOAS技术在紫外波段反演其他痕量气体造成影响。最后,分别对可能受紫外波段水汽吸收影响的气体(O4,HONO和HCHO)进行DOAS反演误差评估,紫外波段水汽的吸收将使O4 DSCD,HONO DSCD以及HCHO DSCD在DOAS拟合过程中增加,分别对应于+1.16%,+8.55%和+9.04%的变化。  相似文献   

7.
刘进  司福祺  周海金  赵敏杰  窦科  王煜  刘文清 《物理学报》2015,64(3):34217-034217
本文主要介绍了一种快速测量区域大气痕量气体二维分布的方法——机载成像差分吸收光谱(differential optical absorption spectroscopy, DOAS)技术. 该技术基于成像光谱仪, 利用DOAS算法, 对痕量气体大范围分布快速扫描成像, 可实现污染源扩散趋势的可视化观测, 应用于污染源定位、污染源排放率监测、污染物传输演化等研究. 文中详细介绍了研制的机载成像DOAS系统, 并利用该系统开展飞行实验, 快速获取了飞行轨迹上空的NO2浓度分布. 实验中针对重点关注区域进行扫描测量, 成功获取了高分辨率的NO2二维分布图, 分析了污染扩散趋势, 并结合风场数据, 估算污染点源的NO2排放率为1570 kg/h.  相似文献   

8.
非相干宽带腔增强吸收光谱法定量探测大气痕量气体浓度需要准确定标。以定量探测大气NO2为目的,建立了基于蓝色发光二极管光源的非相干宽带腔增强吸收光谱测量系统,研究了(1)仅使用浓度已知的NO2吸收光谱、(2)同时使用浓度已知的NO2和纯氧气中氧气二聚体O2-O2吸收光谱、(3)利用纯氮气和纯氦气的瑞利散射消光差异等三种方法,分别获取非相干宽带腔增强吸收光谱在430~490 nm波段的镜片反射率定标曲线。三种方法得到的镜片反射率最大值对应波长均约为460 nm,但这些最大值存在一定差异,分别为0.999 25,0.999 33和0.999 37。利用NO2样气吸收测量对比了三种定标方法,发现方法(1)与另外两种方法的测量结果不一致性分别约为14%和19%,而后两种方法所测结果的不一致性仅为4%。测量结果表明,NO2标准气体浓度的不准确性以及壁损耗等因素恶化了方法(1)的定标精度,应尽量避免使用该定标方法。通过对实际大气中NO2和O2-O2在440~485 nm波段内的同时测量,进一步验证了非相干宽带腔增强吸收光谱法的高灵敏度以及所用标定方法的有效性。  相似文献   

9.
针对被动多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)反演痕量气体SO_2中吸收强度弱以及易受反演波段和大气气溶胶状态影响的问题,研究了基于地基MAX-DOAS的对流层SO_2垂直廓线及垂直柱浓度的反演方法。通过反演误差对比确定了SO_2的最佳反演波段(307~330 nm),并精确获取了差分斜柱浓度。鉴于大气中气溶胶状态是影响SO_2等痕量气体反演的重要因素,反演中采用两步反演方法:第一步通过测量O_4气体的差分斜柱浓度来反演气溶胶廓线;第二步将气溶胶廓线输入到辐射传输模型中,利用痕量气体浓度垂直反演算法获取对流层(0~4 km)中SO_2的垂直分布廓线和垂直柱浓度。将SO_2廓线在0~100 m的反演结果和地面点式仪器数据进行对比,结果发现两者的一致性较高。研究表明,基于MAX-DOAS反演对流层中SO_2的垂直分布及垂直柱浓度是一种有效的手段。  相似文献   

10.
利用差分吸收光谱技术(DOAS)反演了我国第二代星载大气痕量气体差分吸收光谱仪(EMI-Ⅱ)的SO2斜柱浓度(SCD),并通过辐射传输模型SCIATRAN建立了SO2大气质量因子(AMF)的查找表,经去条带处理后获得SO2的垂直柱浓度(VCD)。以2021年10月底拉帕尔马岛火山区域为研究对象,基于EMI-Ⅱ数据反演的SO2 VCD与国外同类型载荷TROPOMI的结果一致,相关性系数R分别为0.89、0.90、0.92。此外,还将汤加海底火山的SO2反演结果与TROPOMI的监测数据进行对比,结果表明,EMI-Ⅱ观测结果与TROPOMI一致,都观测到此次SO2羽流的自东向西的传输过程。结合风场数据,计算了2022年1月14—15日汤加海底火山爆发产生的SO2排放通量,结果表明,利用EMI-Ⅱ载荷反演的火山区域SO2 VCD可靠性高,可实现全球火山爆发预警。  相似文献   

11.
Obtaining the vertical distribution profile of trace gas is of great significance for studying the diffusion procedure of air pollution.In this article,a look-up table method based on multi-axis differential optical absorption spectroscopy(MAX-DOAS)technology is established for retrieving the tropospheric NO2 vertical distribution profiles.This method retrieves the aerosol extinction profiles with minimum cost function.Then,the aerosol extinction profiles and the atmospheric radiation transfer model(RTM)are employed to establish the look-up table for retrieving the NO2 vertical column densities(VCDs)and profiles.The measured NO2 differential slant column densities(DSCDs)are compared with the NO2 DSCDs simulated by the atmospheric RTM,and the NO2 VCDs,the weight factor of NO2 in the boundary layer,and the boundary layer height are obtained by the minimization process.The look-up table is established to retrieve NO2 VCDs based on MAX-DOAS measurements in Huaibei area,and the results are compared with the data from Copernicus Atmospheric Monitoring Service(CAMS)model.It is found that there are nearly consistent and the correlation coefficient R2 is more than 0.86.The results show that this technology provides a more convenient and accurate retrieval method for the stereoscopic monitoring of atmospheric environment.  相似文献   

12.
周康  冯庆  田芸  李科  周清斌 《计算物理》2018,35(6):702-710
采用密度泛函理论(DFT)体系广义梯度近似(GGA)第一性原理平面波超软赝势方法,分析锐钛矿型TiO2(101)表面吸附NO2分子光学气敏传感的微观机理.结果表明:Cu和Cr原子易于掺入TiO2(101)表面,掺杂表面能稳定地吸附NO2分子且吸附后光学性质发生显著变化.表面吸附NO2分子后,Cu掺杂TiO2(101)表面对分子的吸附能最大,吸附后结构更稳定,分子与表面的距离最短.通过分析差分电荷密度和电荷布居数发现,NO2分子与基底表面间发生电荷转移,转移电子数目:Cu掺杂表面 > Cr掺杂表面 > 无掺杂表面.对比吸收光谱和反射光谱发现,在Cu掺杂表面吸附分子后,光学性质变化最明显,说明表面与吸附分子间氧化还原能力是决定光学气敏传感性能的核心因素.在过渡金属中,Cu与Cr都有4s价电子结构,其4s电子降低了材料表面氧空位的氧化性,增加了其还原性.对于氧化性气体,可以提升表面与分子的氧化还原作用,而Cu的4s电子更加活泼,从而光学气敏传感特性更加明显.因此,Cu掺杂的TiO2对氧化性气体是一种较好的光学气敏传感材料.  相似文献   

13.
星载大气痕量气体差分吸收光谱仪是一种新型光学遥感仪器,具有分辨率高(0.3~0.5 nm)、宽光谱范围(240~710 nm)、大视场角(114°视场对应地面2 600 km)的特点,载荷采用推扫方式,可实现1日全球覆盖监测。载荷通过探测地球大气或地表反射、散射的紫外/可见光,利用差分吸收光谱技术来获取全球大气痕量气体(NO2, SO2, O3等)分布和变化。定标是遥感数据定量应用的前提,同时为获取载荷光谱特性,需要在地面完成载荷的光谱定标。根据大气痕量气体差分吸收光谱仪视场角度大、谱段范围宽、空间和光谱分辨率高等特点,搭建了一套基于二维转台的光谱定标系统,此系统能够完成全视场光谱定标。光谱定标采用标准谱线法,光谱定标光源使用汞灯。光谱响应函数是描述光谱仪光谱响应特性的重要参数,根据光谱响应函数可以获取载荷的光谱分辨率,同时也是基于DOAS反演的关键输入参数,光谱响应函数的精度直接影响大气痕量气体的反演结果。根据载荷实际测试的光谱响应数据,选取了Gauss,Lorentz和Voigt三种函数作为待选的光谱响应函数。为对三种函数模型进行筛选,进行了两种筛选对比测试,首先分别用Gauss函数、Lorentz函数、Voigt函数对载荷的单色光响应数据进行拟合,以三种函数的拟合残差平方和作为评判标准,拟合结果表明Gauss函数作为狭缝函数拟合的残差平方和最小为0.01,Lorentz和Voigt函数作为狭缝函数拟合的残差平方和分别为0.033和0.021。从载荷单色光响应数据函数拟合的结果分析,Gauss函数可以作为载荷的光谱响应函数模型。为了进一步验证这一结论,进行了DOAS反演NO2样气的实验,考察三种函数模型对反演的影响。在实验室开展了NO2样气测试,大气散射光通过30*40cm的石英窗口入射到载荷狭缝,将NO2样品池放置在载荷狭缝和石英窗口中间,获取的数据为NO2样气吸收谱,随后充入N2气体获取反演的参考谱,实验在晴朗天气下进行,并能够在较短时间内完成,可以减少外界天气条件对反演结果的影响。实验中NO2样气浓度为8.481 2×1016 molec·cm-2,在利用DOAS进行反演时,设置仪器狭缝函数分别为Gauss,Lorentz和Voigt函数,分析三组不同的函数模型对应的NO2浓度结果,根据反演结果的相对偏差对函数模型进行评价。实验结果表明Gauss函数作为狭缝函数反演结果的相对偏差最小为5.6%,Lorentz和Voigt函数作为狭缝函数的反演相对偏差分别为28%和15.1%。由光谱响应数据的拟合结果及样气反演结果表明,Gauss函数可以作为载荷的光谱响应函数模型。  相似文献   

14.
大气污染是全球性环境问题,针对大气环境污染物检测技术的发展对大气环境研究至关重要。光谱分析方法因其具有特异性选择、高精度、高时间分辨等优势,已被广泛应用于大气污染物检测领域。腔增强吸收光谱(CEAS)技术由腔衰荡光谱(CRDS)技术发展而来,是通过测量透过高精细度谐振腔的光强获得分子吸收信息的高灵敏度探测技术。该技术自提出至今二十余年来,因为成本低、操作简单、灵敏度高、适应性强等优势,成为大气环境研究中痕量气体检测的重要手段。介绍了基于相干和非相干光源的两种CEAS技术原理和基本装置构成,其中,采用LED作为光源的非相干宽带腔增强吸收光谱(IBBCEAS),因其成本更低且能够检测几十纳米带宽的光谱范围,在大气研究领域中应用更加广泛。综述了国内外应用CEAS技术针对大气环境中氮氧化物(NO2,NO3,N2O5,HONO)、挥发性有机物(甲醛,乙二醛,甲基乙二醛,甲烷,乙烯)、卤素单质(I2,Br2)、含卤素化物(OIO,IO,BrO)、臭氧(O3)及气溶胶等污染物的检测工作。同时,从光源、检测器、光腔结构改进、仪器检测灵敏度优化等多个方面对已有工作进行了全面的归纳总结,重点阐述了其在实验室条件下的检测能力,以及实际大气环境下应用的表现。最后从CEAS技术的系统优化和未来应用趋势方面做出了一定的展望。  相似文献   

15.
段俊  秦敏  方武  凌六一  胡仁志  卢雪  沈兰兰  王丹  谢品华  刘建国  刘文清 《物理学报》2015,64(18):180701-180701
介绍了基于紫外发光二极管光源的非相干宽带腔增强吸收光谱技术, 并用于实际大气亚硝酸(HONO)和二氧化氮(NO2)的同时测量. 分析了腔内气体的瑞利散射对测量的影响, 测试了紫外发光二极管光源的稳定性, 使用氦气和氮气的瑞利散射差异性标定了镜片反射率随波长的变化曲线, 在HONO吸收峰(368.2 nm)处镜片反射率约为0.99965. 应用Allan方差统计方法确定出测量光谱最佳采集时间为320 s, 对应的HONO和NO2的探测限(1σ)分别为0.22 ppb 和0.45 ppb. 使用非相干宽带腔增强吸收光谱测量装置对大气HONO和NO2进行了连续三日的实际观测, 将测量得到的HONO浓度变化与差分吸收光谱测量装置的测量结果进行对比, 线性相关系数R2为0.917.  相似文献   

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