基于多轴差分光学吸收光谱探测的北京春季气溶胶垂直廓线

气溶胶垂直廓线是评估污染物来源、输送等途径的必要手段。气溶胶污染对环境和人体健康带来直接的影响。该研究于2019年4-5月,利用中国科学院大气物理研究所（39.98°N,116.39°E）的地基多轴差分光学吸收光谱（MAX-DOAS）仪,对北京地区春季大气光谱垂直廓线进行了观测。凭借MAX-DOAS实时、在线、连续的观测优势,能有效的对气溶胶进行监测。MAX-DOAS基于最优估算法（OEM）以及最小二乘光谱拟合法,并以辐射传输模型SCIATRAN作为前向模型,利用海德堡廓线（HEIPRO）算法反演得到气溶胶消光系数的垂直廓线,通过对气溶胶消光系数在其路径的积分获得气溶胶光学厚度（AOD）。利用地基太阳光度计观测的AOD和高塔观测的颗粒物质量浓度垂直廓线,分别与MAX-DOAS观测的AOD和气溶胶消光系数垂直廓线进行对比,验证MAX-DOAS算法的适用性。研究结果表明,MAX-DOAS与太阳光度计观测AOD结果,相关系数为0.92,斜率为0.89。三层气溶胶消光系数与PM_2.5质量浓度的皮尔森相关系数从低处到高处分别达到0.69（60 m）,0.77（160 m）和0.75（280 m）。并且,将气溶胶平均消光系数和对应三层（60,160和280 m）的PM_2.5平均质量浓度对比,发现两者趋势一致。同样的,为了验证MAX-DOAS是否具备准确识别污染物的长距离输送的能力,我们通过Angstrom指数确定沙尘天气,通过计算梯度理查森数和边界层高度确定静稳天气,分析了在特殊天气条件下,MAX-DOAS能够对沙尘和静稳天气做出及时、准确的响应。分析气溶胶平均消光系数,发现气溶胶垂直廓线随高度升高呈现指数衰减变化的趋势,并且气溶胶消光系数均值在1.5 km高度处约为近地面的50%左右,而在1.5 km以上消光系数会随着高度的增加而快速减小。当高度达到2 km左右时,气溶胶消光系数均值下降到了0.1 km-1。以上结果表明MAX-DOAS探测大气气溶胶垂直廓线具有较高的适用性。     

多轴差分吸收光谱技术测量NO2对流层垂直分布及垂直柱浓度

研究了多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)的对流层NO₂垂直廓线及垂直柱浓度反演方法. 该方法采用了先反演气溶胶廓线, 然后在此基础上反演痕量气体垂直分布的两步反演方法. 其中痕量气体廓线反演时采用了非线性最优估算法, 使反演更少地依赖于先验信息, 更有利于自动获取痕量气体廓线. 首先研究了应用非线性最优估算法的痕量气体垂直廓线反演算法中权重函数、 先验廓线及其协方差矩阵的计算方法, 设计了适合于痕量气体垂直分布变化剧烈地区的迭代方案. 通过计算机仿真, 研究了算法重建盒子型和抬高型NO₂廓线的效果, 研究表明两种典型分布下算法都可以较好地重建2 km以下的NO₂分布, 在近地面的反演精度达到0.6%. 然后在低气溶胶、高气溶胶和抬高型气溶胶三种典型条件下, 研究了算法重建同一NO₂廓线的效果, 研究表明不同气溶胶条件下反演算法都可以得到相似的结果. 分析了错误的气溶胶状态对于NO₂廓线反演的影响以及反演算法的误差来源. 在合肥地区开展连续观测实验, 并将观测的NO₂垂直柱浓度与卫星对比, 相关性系数达到了0.85. 将MAX-DOAS反演的近地面NO₂ 浓度与长程DOAS 结果对比, 相关性系数达到0.76. 此外简化的MAX-DOAS痕量气体垂直柱浓度反演方法中常采用固定典型的气溶胶状态, 将两步法结果与简化方法结果进行对比, 两者的最大相对偏差为112%. 因此准确获取气溶胶状态, 尤其是气溶胶光学厚度, 对准确反演对流层NO₂垂直柱浓度十分必要. 关键词： 多轴差分吸收光谱 2垂直廓线')" href="#">对流层NO₂垂直廓线 2垂直柱浓度')" href="#">对流层NO₂垂直柱浓度 最优估算法     

被动多轴差分吸收光谱大气气溶胶光学厚度监测方法研究

介绍了基于太阳散射光的被动多轴差分吸收光谱（MAX-DOAS）技术在大气气溶胶光学厚度（aerosol optical density,AOD）监测中的应用. MAX-DOAS根据氧的二聚物（O₄）在紫外、可见波段的特征吸收来确定气溶胶参数,实验中利用测量得到的O₄在360 nm处斜柱浓度,并结合O₄垂直柱浓度基本稳定等信息,在选取合适的气溶胶单次散射反照率、非对称因子及其廓线形状等条件下,基于大气辐射传输模型采用迭代算法解析出大气气溶胶光学厚度. 经过与太阳光度计(CE318)测量结果的对比,两者相关性达到87%. 关键词： 多轴差分吸收光谱 大气气溶胶 光学厚度     

被动多轴差分吸收光谱大气气溶胶光学厚度监测方法研究

介绍了基于太阳散射光的被动多轴差分吸收光谱（MAX-DOAS）技术在大气气溶胶光学厚度（aerosol optical density,AOD）监测中的应用. MAX-DOAS根据氧的二聚物（O₄）在紫外、可见波段的特征吸收来确定气溶胶参数,实验中利用测量得到的O₄在360 nm处斜柱浓度,并结合O₄垂直柱浓度基本稳定等信息,在选取合适的气溶胶单次散射反照率、非对称因子及其廓线形状等条件下,基于大气辐射传输模型采用迭代算法解析出大气气溶胶光学厚度. 经过与太阳光度计(CE318)测量结果的对比,两者相关性达到87%.     

多轴差分吸收光谱技术测量对流层SO2垂直廓线及柱浓度

针对被动多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)反演痕量气体SO_2中吸收强度弱以及易受反演波段和大气气溶胶状态影响的问题,研究了基于地基MAX-DOAS的对流层SO_2垂直廓线及垂直柱浓度的反演方法。通过反演误差对比确定了SO_2的最佳反演波段(307～330 nm),并精确获取了差分斜柱浓度。鉴于大气中气溶胶状态是影响SO_2等痕量气体反演的重要因素,反演中采用两步反演方法:第一步通过测量O_4气体的差分斜柱浓度来反演气溶胶廓线;第二步将气溶胶廓线输入到辐射传输模型中,利用痕量气体浓度垂直反演算法获取对流层(0～4 km)中SO_2的垂直分布廓线和垂直柱浓度。将SO_2廓线在0～100 m的反演结果和地面点式仪器数据进行对比,结果发现两者的一致性较高。研究表明,基于MAX-DOAS反演对流层中SO_2的垂直分布及垂直柱浓度是一种有效的手段。     

基于多轴差分吸收光谱技术的最优估算法反演气溶胶消光廓线研究

研究了多轴差分吸收光谱技术的气溶胶消光系数垂直廓线反演方法,基于非线性最优估算法,通过地基多轴差分吸收光谱仪观测的O4气体差分斜柱浓度,结合大气辐射传输模型,反演气溶胶消光廓线和光学厚度.2017年7月和8月在淮北地区开展了外场观测实验,低仰角(小于15°)的O4差分斜柱浓度模拟结果和测量结果相关性高于0.9,较好反演了对流层的气溶胶状态.研究表明淮北地区夏季气溶胶含量整体较低,出现的两天高值天气(7月24日和8月12日)的光学厚度日均值为0.65和0.59,分别为季节均值的1.6倍和1.4倍.通过气溶胶消光廓线时序图可知,两天的气溶胶高值都位于0.5km以下,污染主要为本地积累产生.     

基于微脉冲激光雷达计算整层大气气溶胶光学厚度

基于微脉冲激光雷达测量数据,提出了利用气溶胶标高计算整层大气气溶胶光学厚度(AOD)的算法。首先利用激光雷达垂直和水平测量数据分别反演得到气溶胶垂直消光系数廓线和近地面水平方向的消光系数;然后将气溶胶垂直消光系数廓线分为4种类型,分别按照不同的方法拟合得到气溶胶标高;最后将气溶胶标高与近地面消光系数相结合,可得到整层大气AOD。将计算结果与同一地区相同时刻太阳光度计的测量结果相比较,发现二者具有较好的一致性,平均相对误差不超过6.7%。所提方法为白天少云和夜晚时段大气AOD的反演提供了一种新的技术手段。     

被动多轴差分吸收光谱技术监测大气NO_2垂直廓线研究

痕量气体垂直廓线的监测,对大气污染研究具有重要意义。介绍了被动多轴差分吸收光谱(MAX-DOAS)技术监测痕量气体垂直廓线的光学遥感方法。研究中MAX-DOAS测量多个角度的斜柱浓度、结合大气辐射传输模型,利用最优估算法反演出痕量气体垂直廓线,并对最优估算法参数选取和反演评估进行了详细描述。将该技术应用于合肥地区NO2垂直廓线的监测:通过与长光程差分吸收光谱仪的测量结果对比,相关系数达到0.80。该技术为大气环境立体监测提供了一种简便的方法。     

基于多轴差分吸收光谱技术的合肥地区气溶胶观测研究

大气气溶胶的直径从几纳米到几十微米不等,对大气辐射评估、全球气候变化、当地空气质量和能见度以及人类健康都有着直接或间接影响,尤其秋冬季节是雾霾高发期,更有利于大气气溶胶的生成、转化和积累。目前,用于气溶胶信息观测的技术有很多,包括激光雷达、太阳光度计、华盖计、卫星遥感等。多轴差分光学吸收光谱(MAX-DOAS)技术是一种被动遥测式光谱设备,具有稳定、可实时连续监测等特点,可同时获取多种痕量气体的浓度信息,且能反演气溶胶光学厚度(AOD)和气溶胶廓线。介绍了MAX-DOAS反演气溶胶信息的算法,并于2017年12月至2018年1月,在合肥市科学岛开展了MAX-DOAS观测,观测方位角为0度(正北),垂直方向上从低到高扫描10个仰角;反演时取中午时段的天顶方向测量光谱作为参考光谱。在337～370 nm波段,利用QDOAS软件计算出O_4斜柱浓度(DSCD),然后再利用气溶胶廓线反演算法(PriAM)反演出AOD和气溶胶消光系数(AE)。将结果与太阳光度计CE318测得的AOD做对比,小时均值和日均值的相关性系数均为0.91,结果表明MAX-DOAS在获取气溶胶信息方面具有较高的可靠性。同时,将MAX-DOAS获得的近地面气溶胶消光系数与地面站点的点式仪器测得的PM_(2.5)浓度进行了相关性对比,日均值和小时均值线性拟合相关系数r分别为0.83和0.62,进一步验证了MAX-DOAS获取气溶胶信息的可靠性。由于冬季是雾霾的高发期, AOD值较高,选取2017年12月3日至6日的一次雾霾过程,廓线结果表明气溶胶主要分布在1.5 km以下,结合当时的风场信息及雾霾期间的气流后向轨迹图,可知此次污染是西北方向污染气团输送导致的。     

基于多轴差分吸收光谱技术测量对流层HCHO垂直分布

甲醛（HCHO）在大气光化学反应中扮演着重要的角色，是一种重要的气溶胶前体物和光化学氧化指示剂。大气中HCHO的来源主要是直接排放和光化学反应生成。大气光化学反应与太阳辐射强度密切相关，一般来说，太阳辐射强度越强，大气光化学反应越剧烈，HCHO的二次来源产率也就越高。故针对HCHO的研究成为当今大气环境研究的一个重要课题。介绍了基于多轴差分吸收光谱技术 (MAX-DOAS) 获取对流层HCHO垂直柱浓度（VCD）及垂直廓线的反演算法。该方法是基于非线性最优估算法的两步反演方法，首先反演气溶胶垂直廓线, 然后在此基础上反演HCHO垂直廓线。其中第二步气体廓线反演时，气溶胶廓线线型会影响气体廓线反演的权重函数从而影响气体垂直廓线反演的精度, 为此, 研究了三种不同气溶胶廓线类型（指数型、高斯型和玻尔兹曼型）对HCHO垂直廓线反演的影响。结果表明，在三种气溶胶廓线类型条件下，当气溶胶光学厚度(AOD)为0.1时，气体反演的总误差、平均核的包络线、灵敏高度上限、自由度以及HCHO垂直廓线结果都比较接近，即气溶胶廓线类型对HCHO垂直廓线反演的影响很小。而对于200 m以下（含200 m）的近地面，通过指数型、高斯型和玻尔兹曼型气溶胶廓线获取的HCHO体积混合比（VMR）与真实HCHO VMR的差异分别为36.89%，-0.04%和23.30%, 表明使用指数型和玻尔兹曼型气溶胶廓线类型反演HCHO垂直廓线会高估近地面HCHO浓度，而高斯型气溶胶廓线类型则正好相反。此外，还反演了北京国科大站点一次污染过程中HCHO的垂直廓线，分析了污染过程中HCHO的垂直分布特征。结果表明，HCHO主要集中在1.0 km以下且一天中高值出现在午后，主要来自于本地产生，即西南风将污染的VOCs气团带到观测点，经过本地的光化学反应产生HCHO而积累，造成了此次HCHO浓度升高。结合气流后向轨迹分析，来自站点西南方向的输送是引起HCHO污染的重要原因。故观测站点的HCHO主要受污染输送和二次氧化的影响。最后对比了此次污染过程中不同气溶胶条件对HCHO廓线反演的误差影响。结果显示，气溶胶浓度高时，反演的灵敏高度和自由度下降，反演的高度分辨率下降，且反演总误差增加。     

Research of NO2 vertical profiles with look-up table method based on MAX-DOAS

Obtaining the vertical distribution profile of trace gas is of great significance for studying the diffusion procedure of air pollution.In this article,a look-up table method based on multi-axis differential optical absorption spectroscopy(MAX-DOAS)technology is established for retrieving the tropospheric NO₂ vertical distribution profiles.This method retrieves the aerosol extinction profiles with minimum cost function.Then,the aerosol extinction profiles and the atmospheric radiation transfer model(RTM)are employed to establish the look-up table for retrieving the NO₂ vertical column densities(VCDs)and profiles.The measured NO₂ differential slant column densities(DSCDs)are compared with the NO₂ DSCDs simulated by the atmospheric RTM,and the NO₂ VCDs,the weight factor of NO₂ in the boundary layer,and the boundary layer height are obtained by the minimization process.The look-up table is established to retrieve NO₂ VCDs based on MAX-DOAS measurements in Huaibei area,and the results are compared with the data from Copernicus Atmospheric Monitoring Service(CAMS)model.It is found that there are nearly consistent and the correlation coefficient R2 is more than 0.86.The results show that this technology provides a more convenient and accurate retrieval method for the stereoscopic monitoring of atmospheric environment.     

Vertical profile of aerosol extinction based on the measurement of O_4 of multi-elevation angles with MAX-DOAS

A method for aerosol extinction profile retrieval using ground-based multi-axis differential optical absorption spectroscopy(MAX-DOAS) is studied, which is based on a look-up table algorithm. The algorithm uses parametric method to represent aerosol extinction profiles and simulate different atmospheric aerosol states through atmospheric radiation transfer model. Based on the method, aerosol extinction profile was obtained during six cloud-free days. The O_4 differential air mass factor(dAMF) measured by MAX-DOAS is compared with the corresponding model results under different atmospheric conditions(R~2= 0.78). The aerosol optical thickness, aerosol weight factor in boundary layer, and the height of the boundary layer are obtained after the process of minimization and look-up table method. The retrieved aerosol extinction in boundary layer is compared with PM2.5 data measured by ground point instrument. The diurnal variation trends of the two methods are in good agreement. The correlation coefficients of the two methods are 0.71 when the aerosol optical thickness is smaller than 0.5. The results show that the look-up table method can obtain the aerosol state of the troposphere and provide validation for other instrument data.     

差分吸收光谱技术监测气溶胶光学厚度及大气能见度的研究

介绍了一种基于闪烁氙灯光源、利用差分光谱吸收(DOAS)技术监测大气气溶胶的新方法。提出用大气能见度确定系统校正参量的可行做法,解决了差分光谱吸收探测气溶胶领域原始光强难以测量的难题。并对350~650 nm范围内的气溶胶光学厚度进行反演,通过与多道太阳光度计的对比证实方法的可行性,实验中发现气溶胶光学厚度与悬浮颗粒物(SPM)浓度具有很好的相关性。同时,利用气溶胶550 nm处的消光系数确定大气能见度。     

多轴差分吸收光谱技术测量近地面NO2体积混合比浓度方法研究

多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)通过测量不同角度的太阳散射光, 获取痕量气体的柱浓度信息, 广泛应用于整层NO₂柱浓度的监测. 由于缺少有效观测距离的信息, MAX-DOAS无法获取近地面NO₂的体积混合比浓度. 本文分析了消光系数和有效观测距离的关系, 提出了利用能见度信息获取有效观测距离, 进而将MAX-DOAS测量的水平方向NO₂斜柱浓度转换为体积混合比浓度的方法. 并在合肥开展了相应的观测实验, 成功实现了基于MAX-DOAS的NO₂体积混合比浓度测量. 通过与主动式长程差分吸收光谱仪测量的NO₂浓度进行对比, 结果呈现出较好的一致性, 说明了方法的可行性.研究为MAX-DOAS监测近地面NO₂体积混合比浓度提供了一种简单有效的方法, 拓展了MAX-DOAS的应用领域. 关键词： 多轴差分吸收光谱技术 大气消光系数 能见度 2体积混合比浓度')" href="#">NO₂体积混合比浓度