不同表压下芪盐LB膜二阶光学非线性的研究

研究了芪盐在不同表压下制备的ＬＢ膜的二阶光学非线性。测量得到在低表压增强的二次谐波信号。对比芪盐的π－Ａ曲线和透射光谱，认为在ＬＢ膜中芪盐以固相态存在，低表压时的固相态聚集体的吸收峰３５１ｎｍ使四阶非线性极化率Ｘ＾（４）（－２ω：ω，ω，ω，－ω）产生共振强，四阶光学非线性现象对二次谐波信号产生影响。     

聚苯乙烯芪盐L—B膜的二阶非线性光学性质研究

首次合成了一种称之为聚苯乙烯芪盐的有机高分子材料.此材料可以在水面上形成稳定的单分子层膜,并且所形成的单分子层膜可以转移到固体衬底上去.对聚苯乙烯芪盐单分子层膜进行光学二次谐波产生测量,得到聚苯乙烯芪盐对应于每个发色团的二阶非线性极化率为1.2×10~(-28)esu.制备了该材料两种不同类型的多层膜,讨论了多层膜二次谐波产生信号不随层数增加而增加的可能原因.     

稀土夹心双酞菁铽LB膜非线性光学特性

利用π-A等温曲线和-二次谐波产生方法研究了稀土夹心双酞菁铽(TbPcPc*)分子在Langmuir膜及Langmuir Blodgett(LB)膜中分子的排列状态及其非线性光学特性,并对非线性产生机制进行了简单的讨论.实验结果表明,TbPcPc*分子在亚相表面可形成稳定的Langmuir膜,凡以edge-on构型面对面倾斜排列.其X型LB膜具有较好的二次谐波信号,二次谐波信号的最大值在基频光入射角为55°的地方.其._二阶非线性极化率γ(2)和分子超极化率β分别为1.64×10'-8esu和6.21×10-30esu.通过测量样品二次谐波信号的偏振特性,并与理论分析相比较,其二阶仆线性起源于电四极子和电偶极子机制.     

LB膜的制膜条件优化及其对光学性能的影响

通过紫外-可见吸收光谱、二次谐波振荡和稳态荧光的测量,研究了半花菁(DAEP)Langmuir-Blodgett(LB)膜在不同制膜条件(压膜速度、半花菁和花生酸混合、亚相中加入碘离子)下,LB膜样品中半花菁分子的聚集体性质的改变和对非线性光学性能的影响.实验发现,纯半花菁LB膜中分子形成H-聚集体,从而导致吸收峰、荧光峰的蓝移和分子二阶非线性极化率β的减少.分子聚集程度的减少和分子二阶非线性系数β的增加可以通过增大压膜速度、半花菁和花生酸混合、亚相中加入碘离子等方法实现.     

稀土夹心双萘酞菁LB膜的非线性光学特性研究

研究了中心对称稀土夹心双萘酞菁化合物LB膜的光谱及其二阶非线性光学特性.双(四叔丁基萘酞菁)铒能制成很好的LB膜,不论在稀溶液中还是在LB膜中均主要以单体的形式存在,分子具有较大的超极化率β.由于分子为中心对称结构,所以它们的二次谐波产生机制不同于不对称萘酞菁化合物,研究证明它的二阶非线性光学特性起源于电四极子模型,其LB膜的有效二阶非线性极化率χ(2)为1.1×10-8 esu.     

4-硝基-4′-氨基偶氮苯的光学性质研究

采用紫外可见吸收和二次谐波产生技术研究了“推-拉”型偶氮苯分子Langmuir-Blodgett(LB)膜的光谱和二阶非线性光学特性.4-硝基-4′-氨基偶氮苯(NAA)分子能制成很好的LB多层膜,在稀溶液中以单体的反式异构体形式存在,在膜中主要以J-聚集体的形式存在,LB膜的紫外可见吸收谱的吸收峰较之溶液的发生了52 nm的红移.NAALB膜的二阶非线性极化率χ(2)为19.59×10－8 esu,一阶超极化率β值较大,约为1.974×10－29 esu.其光学二阶非线性起源于电偶极子机制.     

温度对偶氮苯LB膜吸收光谱和二次谐波产生的影响

 采用紫外 可见吸收谱和二次谐波产生技术研究了温度对4硝基4′氨基偶氮苯（NAA）分子Langmuir-Blodgett（LB）单层和多层膜的光谱和二阶非线性光学特性的影响。单层LB膜的二次谐波强度在室温至80 ℃的温度范围内随温度的增加基本成单调下降关系，温度高于80 ℃后基本没有二次谐波信号。多层LB膜的二次谐波强度随温度的变化分为几个不同的温度阶段。吸收谱表明单层LB膜分子的有序排列受热后不易恢复，超过80 ℃后则不能恢复;多层LB膜的则较容易恢复，温度达到80 ℃后仍能恢复，超过100 ℃后则不能恢复。由于NAA的多层LB膜存在层间分子的相互作用，其结构的稳定性比单层膜要强。     

温度对稀土夹心双萘酞菁LB膜光学性质的影响

 采用线性吸收谱和二次谐波产生技术研究了温度对具有中心对称结构的稀土夹心双萘酞菁化合物LB膜光学特性及其LB膜结构的影响。研究发现，加热可以使其LB膜的结构及分子间的相互作用发生变化，并形成J聚集体，从而使得吸收峰发生红移。稀土夹心双萘酞菁化合物约在40 ℃时其二次谐波信号有一个极小值，约在65 ℃时该化合物发生相变，使得二次谐波信号产生极大值，二次谐波信号最小时温度可高达180 ℃，说明该化合物的化学结构较为稳定。     

半花菁LB膜的三阶非线性特性

本文利用Z扫描测量技术首次对半花菁LB膜的三阶非线性光学特性进行了研究.实验结果表明,LB多层膜中的半花菁分子具有较高的三阶非线性折射率n²=2.0×10^-8(esu),这主要是半花菁分子中π电子体系的贡献,并且由于532nm在其Q吸收带内,引起三阶非线性的共振增强效应,实验数据与理论拟合结果符合得很好.半花菁LB膜的三阶非线性的响应时间在30ns以内.     

中心对称萘酞菁分子二次谐波产生的实验研究

研究了三种萘酞菁化合物LB膜的制备,并通过二次谐波产生的方法研究了单个对称取代的萘酞菁化合物及双(四叔丁基萘酞菁)铒的二阶非线性光学特性,并对它们的产生机理进行了简单的讨论.单个对称取代的萘酞菁化合物,它们的二次谐波产生机制为磁偶极子耦合机制,双(四叔丁基萘酞菁)铒的二阶非线性光学特性起源于电四极子模型,且它的二阶非线性极化率χ(2)(或超极化率β)大于单个萘酞菁化合物.     

LB膜的变入射角透射光学二次谐波产生研究

给出了不同基频光和倍频光偏振态组合情况下，淀积在固体基板上的Ｌａｎｇｍｕｉｒ－Ｂｌｏｄｇｅｔｔ单分子层膜在面对入射光方向和背对入射光方向时，反射及透射光学二次谐波产生随入射角变化关系的理论公式。在此基础上，对一种芪盐ＬＢ膜样品进行变入射角的透射二次谐波产生研究。     

盐LB单分子层膜的非线性光学性质

合成了一种能够形成单分子层膜,又具有很大分子二阶非线性极化率的有机分子材料——菧盐。对菧盐单分子层膜进行了光学二次谐波信号的测量,得到其分子二阶非线性极化率=1.2×10~(-27)esu。但它很难构成稳定的多层膜结构。本文首次报道菧盐/花生酸混合Langmuir-Blodgett(简计L-B)膜的制备及其非线性光学性能研究,混合膜就一般分子材料不能既具有较大的二阶非线性极化率,又能形成稳定的多层膜结构这一难题的可行性进行了探索。实验证明,混合膜是制备高倍频系数的稳定多层膜的可行措施之一。     

银表面光学二次谐波参数的研究

本文测量了几种玻璃-银膜界面反射二次谐波随入射光偏振角的变化,测量了超高真空中多晶银基底上冷凝银膜表面退火前后的反射二次谐波,以及超高真空中纯度为99.99%多晶银表面的反射二次谐波,计算了垂直和平行表面谐波电流参数a、b,得到对棱镜-银界面b=-0.97;α=2.1,多晶银表面α=-9,冷凝银膜退火前后α分别为7和-5.结果表明.α对表面状况极为敏感.     

Phase-matched second-harmonic generation at 440 nm in a LiNbO3 -Gd3Ga5O12 waveguide with a tunable stimulated Raman source

Using a tunable stimulated Raman source, we have observed second-harmonic generation in the blue in a sputtered LiNbO₃ film deposited on Gd₃Ga₅O₁₂. With the choice of Gd₃Ga₅O₁₂ as a substrate, it becomes possible to both phase-match a large range of fundamental wavelengths as well as have an excellent epitaxial quality surface. The SHG efficiency for the TM^ω₀ → TM^2ω₂ phase matched conversion process is estimated to be ～ 10^-4.     

The temperature dependence of surface second-harmonic generation from the air-water interface

An investigation of the polarization and temperature dependence of surface second-harmonic generation (SHG) at the air-water interface shows that the intensity of the SHG signal decreases over the range 20–70°C. Accounting for the changes in the SHG polarization behaviour with temperature to extract the relative temperature dependence of X_zzz shows that it is similar to that obtained from simulation studies. The role of the interfacial refractive index in the interpretation of the SHG signals is addressed.     

半花菁衍生物分子第一超极化率频率色散效应的理论研究

采用含时耦合微扰(TDHF)和多态求和(SOS)方法计算了半花菁衍生物分子生色团4-N,N-dimethylami-no-4′-N′-methylstilbazolium(DAS)的第一超极化率频率色散效应。采用组态相关(INDO/CI)方法计算了分子的前线轨道性质。计算结果表明半花菁衍生物分子最大吸收波长约为480nm,与实验结果十分吻合;第一激发态对体系非线性光学性质起决定作用。在红外波段(800~2500nm),随着基频光频率的增大,二次谐波β(-2ω;ω,ω)和电光效应β(-ω;ω,0)都随之增大,但是β(-2ω;ω,ω)增加的幅度要大于β(-ω;ω,0)。在远红外区β(-2ω;ω,ω)的色散曲线变化比较平缓,到了近红外区(λ<1300nm)共振增强效应逐渐明显。基频光波长为1064nm时,β(-2ω;ω,ω)的含时耦合微扰计算值约为(380±5)×10-30esu。在较高频率时,采用多态求和方法计算应考虑其他态的贡献。此外,还讨论了基组效应对含时耦合微扰计算的影响。     

Investigation on the nonlinear optical properties of the DCNP/PEK-c guest–host polymer films

The polyetherketone (PEK-c) guest-host polymer thin films doped with 3-(1,1-dicyanothenyl)-1-phenyl-4,5-dihydro-1H-pryazole (DCNP) were prepared. The polymer films were investigated with in situ second-harmonic generation (SHG) measurement. The corona poling temperature was optimized by the temperature dependence of the in situ SHG signal intensity under the poling electric field applying. The temporal and temperature stability of the second-order properties of the poled polymer film were measured by the in situ SHG signal intensity probing. The second-order NLO coefficient L₃₃⁽²⁾=32.65 pm/V at 5=1064 nm was determined by using the Maker fringe method after poling under the optimal poling condition. The dispersion of the NLO coefficient of the guest-host polymer system was determined by the measured value of L₃₃⁽²⁾ at 1064 nm and the two-level model.     

多波长飞秒激光激发下GaAs纳米线SHG特性研究

本文基于有限元法研究了直立生长于GaAs衬底的GaAs纳米线的光场响应和光场增强性质. 实验使用多个波长的飞秒激光脉冲激发GaAs纳米线, 测得了较高效率的二次谐波信号, 并首次使用宽带超连续飞秒脉冲 (1000–1300 nm) 在纳米线上获取了宽带、无杂散荧光噪声的二次谐波信号. 这种高效的二次谐波产生过程主要归因于纳米结构引起的局域场增强效应. 本文阐明了GaAs纳米线的二次谐波倍频特性, 这些结果对于其在纳米光学中的光器件、 光集成等领域的进一步研究和实际应用具有很好的参考价值. 关键词： GaAs纳米线 二次谐波 飞秒激光