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相似文献
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1.
本文利用时间切片离子速度成像技术、交叉分子束和激光溅射技术研究了高碰撞能下(36 kcal/mol)钇原子与二氧化硫分子的反应动力学.利用多光子电离在482~615 nm的波长范围内得到了产物YO的时间切片离子速度成像.YO的切片图像显示其较宽的速度分布和前-后向散射为主的角分布,其中前向散射信号明显强于后向散射.这种空间分布暗示了该反应通过一个中间体进行,且中间体的寿命不超过一个转动周期.中间体的形成意味着该氧化反应电子转移机理的发生.  相似文献   

2.
利用改进型通用交叉分子束装置和脉冲直流放电产生脉冲氟原子束实验方法 ,研究了氟原子和 1,3 丁二烯分子的反应散射 .只有一个脱氢原子反应通道被观测到 ,没有观测到碳碳单键、碳碳双键断裂以及氟化氢分子的生成 .直接测量到反应产物的角度分布和飞行时间质谱 .通过把实验数据从实验室坐标系转化到质心坐标系 ,得到反应产物在不同质心角度下的平动能分布和角度分布 .从反应产物的三维速度分布 角度分布 通量图中 ,得出氟原子和 1,3 丁二烯反应生成氢原子的过程是通过形成了一个长寿命的中间体  相似文献   

3.
本文利用交叉分子束方法和离子速度成像技术,对H+HD→H_2+D反应在1.17 eV碰撞能下的态-态反应动力学开展了高分辨实验研究.实验采用1+1'(真空紫外+紫外)近阈值激光电离方式对反应中的D原子产物进行探测,获得了高角度分辨和高能量分辨的产物离子速度影像,进而精确获得了反应的态-态微分截面.实验观测到了H2(v'=0,j'=1)和H_2(v'=0,j'=3)振转产物角分布中与散射过程的干涉效应相联系的前向散射振荡.这一研究进一步表明了化学反应微分截面的精确测量在气相态-态反应动力学研究中的重要性.  相似文献   

4.
本文利用时间切片离子速度成像技术对AlO分子在193 nm下的光解反应动力学进行了研究. 实验通过产物Al+的离子速度和角度分布分析,发现了两个光解离反应通道,分别为中性AlO分子的单光子解离生成产物Al(2Pu)+O(3Pg)的通道,和AlO分子吸收两个光子电离产生AlO+进而解离生成产物为Al+(1Sg)+O(3Pg)的反应通道. 每一个解离通道包括了AlO(v=0∽2)振动态的贡献,其中中性解离反应通道与离子解离反应通道相比,产物的各向异性参数对AlO的振动态依赖更大.  相似文献   

5.
许雪松  杨鲲  孙佳石  尹淑慧 《物理学报》2014,63(10):103401-103401
利用准经典轨线方法计算了O+DCl→OD+Cl反应的动力学性质.所得到的积分反应截面反映出该反应为典型的放热反应,这与势能面反应路径上没有能垒的特点一致.其微分反应截面的分布表明反应产物的前向散射和后向散射是不对称的,前向散射强于后向散射,因此该反应遵循间接反应机理,此机理通过对反应轨线进行抽样分析得到验证.反映两矢量K-J′相关的分布函数P(θr)和取向系数?P2(J′·K)?值的变化趋势均反映出产物分子OD的取向程度随碰撞能的增加先减弱后增强.反映三矢量K-K′-J′相关的二面角分布函数P(?r)表明产物分子转动角动量具有沿y轴的取向效应,当碰撞能较高时出现了比较明显的沿y轴正向的定向效应.随着碰撞能的增加,产物分子的转动由"平面内"机理向"平面外"机理过渡.  相似文献   

6.
利用2~8 MeV的Naq+、Clq+(q=2,3,4,5)轰击氦原子,对碰撞的直接多重电离过程进行研究.实验采用反冲离子-散射离子飞行时间符合技术,通过反冲离子飞行时间谱区分不同价态反冲离子;利用静电偏转和位置灵敏探测技术区分不同电荷态散射离子;结合CAMAC-PC多参数获取系统得到一定价态散射离子所对应的反冲离子电荷态分布谱;经分析该谱得到直接多重电离截面与直接单电离截面之比R21.讨论了R21随入射离子速度和电荷态的变化关系.  相似文献   

7.
利用反应显微谱仪对70keV He2+-He转移电离过程中的出射电子进行了成像,研究了出射电子的空间速度分布特征.结果表明:电子主要集中在散射平面内;在散射平面内,电子速度分布介于零与入射离子速度Vp之间(即前向出射)且在散射离子和靶核核间轴处有一极小值,呈现出典型的双峰结构.出射电子的上述分布特征可由出射电子波函数σ振幅和π振幅的干涉进行定性解释,σ振幅和π振幅对出射电子波函数的贡献与碰撞参数相关.在小碰撞参数下,π振幅的贡献更加明显;而在大碰撞参数下,σ振幅的贡献更加显著.  相似文献   

8.
尾波干涉成像是利用尾波时延和扩散近似敏感核来反演散射介质中微小速度扰动空间分布的技术.该问题本质上是一个欠定问题,一般无确定解,导致其难以精确定位介质中微小波速变化的区域.为解决上述缺陷,本文利用速度扰动分布在空间上具有稀疏性的特点,提出了一种基于压缩感知理论中稀疏重构算法的尾波干涉成像方法.该方法可在散射介质中较准确地获取速度扰动的空间位置和范围,同时具有较高的计算效率.数值仿真和实验结果表明:相比于现有的线性最小二乘差分成像方法,无论是单个还是多个扰动区域,该方法均能更精确地进行定位成像,同时明显减少了计算时间.  相似文献   

9.
本文利用交叉分子束方法和离子速度成像技术,对H+HD→H2+D反应在1.17 eV碰撞能下的态-态反应动力学开展了高分辨实验研究. 实验采用1+1''(真空紫外+紫外)近阈值激光电离方式对反应中的D原子产物进行探测,获得了高角度分辨和高能量分辨的产物离子速度影像,进而精确获得了反应的态-态微分截面. 实验观测到了H2(v''=0,j''=1)和H2(v''=0,j''=3)振转产物角分布中与散射过程的干涉效应相联系的前向散射振荡. 这一研究进一步表明了化学反应微分截面的精确测量在气相态-态反应动力学研究中的重要性.  相似文献   

10.
本文设计、模拟并搭建了一套由22片圆形金属极板组成的离子透镜系统. 离子透镜的引出极板的开孔处贴有金属栅网,用于屏蔽除推斥极和引出极外的所有其他极板的直流高压对离子-分子交叉区域的影响. Simion模拟表明,在合适的电压配置下,离子透镜可以同时实现速度聚焦和时间聚焦. 这使离子透镜系统能够在三个维度上实现较大的离子体积的速度聚焦,这也是用交叉分子束方法研究离子-分子散射动力学的基本要求. 本文建立了具有单帧多粒子测量和多质量测量能力的三维离子速度测量系统,该系统由微通道板(MCP),P47荧光屏,CMOS相机、光电倍增管(PMT)、高速数字化仪组成. 通过CMOS相机测量离子在荧光屏上的位置,得出垂直于飞行轴的两个速度分量;通过PMT测量离子的飞行时间,得出沿着飞行轴的速度分量. 自主编写了Labview程序,可以实时采集和分析CMOS相机与PMT得到的数据,构建离子的三维速度分布. 单帧多粒子测量是根据同一帧中来自CMOS相机和PMT的多个离子的强度不同,分别对其进行排序,并一一对应起来实现的. 本文用304 nm波长处碘甲烷的光解信号对该三维离子速度成像系统进行了测试和速度校订.  相似文献   

11.
本文以Co-BTC金属有机框架材料为前驱体,采用连续离子交换法和进一步的高温水热处理来合成片状Ag-CoSO4复合纳米材料. 由于少量Ag的引入有利于增强导电性并加速电子转移过程,该催化剂在1 mol/L KOH电解质溶液中表现出优异的OER性能(在10 mA/cm2的电流密度下过电位仅为282 mV),其性能甚至比RuO2更好. 催化剂中Ag的存在有利于促进Co(IV)的产生进而提高Co(IV)浓度,并且能够调控对氧物种的吸附能而促进OER过程*OOH中间物质的形成,加速了析氧反应过程的进行. 极低含量Ag的使用(低于百分之一原子含量)使得催化剂的成本极大的降低.  相似文献   

12.
Aluminum chloride addition results in a self-organized TURN-ON fluorescence of 3-hydroxyflavone (3HF) by a complexation reaction in MeOH and subsequent ligand exchange reaction with fluoride or acetate ions causes a fluorescence TURN-OFF of this complex, delivering a quantitative estimation route for fluoride and acetate ions. The ternary complex of 3HF with Al (III), a hard acid provides for a sensitive signalling system for fluoride ion, a hard base in the concentration range from 6 μM to 50 mM by a concerted co-ordination of fluoride ion involving an intermediate mechanistic pathway, while the complex is sensitive to acetate addition between 0–68 μM. The ligand exchange reaction of Al (3HF)2 complex by fluoride or acetate ion, without interference from other common anions, has been investigated by UV-visible and fluorescence spetroscopies. The structure of the in-situ intermediate isolated at higher Al (3HF)2 complex and acetate concentrations was inferred from the FT-IR spectrum and ESI-MS of the sample.  相似文献   

13.
Cr2O3是双功能催化合成气转化的重要氧化物组分,其可将合成气转化为重要的中间物种甲醇. 结合密度泛函理论计算和微观动力学模拟,本文系统研究了干净Cr2O3(001)和(012)表面,以及氢覆盖或含有氧空位的还原(012)表面的结构及催化合成气转化至甲醇的活性. 本文探讨了合成气转化为甲醇的分步或协同反应路径,并确定CO或CHO氢化是决速步骤. 微观动力学分析表明,Cr2O3(001)表面难以催化合成气转化为甲醇,在673 K 时,两个还原性(012)表面的反应速率(25∽28 s-1)比干净的(012)表面(4.3 s-1)高出约五倍. 计算结果表明了Cr2O3表面还原性对催化活性的重要性,或许可以为双功能催化体系中氧化物组分的设计提供参考.  相似文献   

14.
利用通用型交叉分子束研究了氟原子与1,2-丁二烯的反应,观测到了C4H5F+H反应通道. 测量产物C4H5FF在实验坐标下的角度分辨的飞行时间谱,获得了这个通道质心坐标下的产物角分布和动能分布. 实验结果表明,相对于氟原子束方向,产物C4H5FF主要是后向散射,同时也有大量的前向散射. 这表明反应通道主要通过长寿命的络合物形成机理进行的,同时也伴有直接的双分子亲核取代反应(SN2)机理.  相似文献   

15.
本文利用红外光解离光谱研究了第三族金属氧化物离子对二氧化碳分子的转化机制. 研究表明,对于[ScO(CO2)n]+体系,在n≤4时,形成了溶剂化结构;在n=5时,形成了碳酸盐结构,实现了二氧化碳的转化. 对于[YO(CO2)n]+体系,需要4个二氧化碳分子就可以实现二氧化碳的转化. 而在[YO(CO2)n]+体系中,只发现了溶剂化结构,没有观察到碳酸盐结构. 理论计算表明,[YO(CO2)n]+体系拥有最小的溶剂化结构向碳酸盐结构转化能垒,[LaO(CO2)n]+体系拥有最大的溶剂化结构向碳酸盐结构转化能垒. 本文从分子水平揭示了不同金属氧化物离子对二氧化碳分子转化的影响规律.  相似文献   

16.
The problem of dissociative ionization at intermediate intensities ( 10(10)-10(12) W cm(-2)) was studied using the example of I2 and the technique of velocity map imaging. Several new phenomena were observed, including a continuous distribution of recoil energies peaked at zero-kinetic energy, a set of constant dissociative ionic states, and strong anisotropy of the fragment velocity distribution that is diminished by intermediate resonances.  相似文献   

17.
通过对中能区和相对论能区反应总截面的比较, 可对了解核中核子密度分布的尾巴分量提供重要的信息, Glauber 模型的计算总是低估中能区的反应总截面, 对中子晕核和中子皮核, 这种低估更为严重. 因此, 基于 Glauber 模型从反应总截面提取核的大小存在着一些问题. 对一些轻的奇异核进行中能区核反应总截面的激发函数测量可能会有助于上述问题的解决.A comparison of interaction cross section at relativistic and intermediate energy provides important information about the existence of tail component in the density distribution. The Glauber model calculation always underestimates the total reaction cross section at intermediate energy. The differences are enhanced for halo and skin nuclei. The method to extract the size of nuclei via Glauber model seems to have some ambiguity. The excitation function of total reaction...  相似文献   

18.
A series of Bi3+/Eu3+ singly and doubly activated Ca4YO(BO3)3 phosphors were synthesized by solid-state reaction method. The structures and photoluminescent properties of the phosphors were investigated at room temperature. Under UV excitation Bi3+ and Eu3+ show a high light output. Ca4YO(BO3)3:Eu3+ has potential application as a phosphor for fluorescent lamps. The luminescence of Bi3+ and Eu3+ in Ca4YO(BO3)3 resembles more that in the rare earth oxides than that in borates. The free oxygen ion in the host lattice, which is not bonded to any boron ions seems to be responsible for that. In this host lattice energy migration between linear Eu3+ chains occurs. The emission of Bi3+ is completely quenched when Eu3+ is co-doped. A model was proposed to explain it.  相似文献   

19.
杜菲  李旭  黄祖飞  李昂  王春忠  陈岗 《物理学报》2009,58(1):541-545
对反尖晶石结构的LiNiVO4的磁学性质的研究表明:高温顺磁区研究表明材料存在自旋-轨道耦合作用;在低温区,由于其Li+/Ni2+无序占据八面体间隙位置,从而导致该材料几何失措效应的抑制;相应地体系呈现短程反铁磁有序态, Neel温度为35K. 关键词: 4')" href="#">LiNiVO4 自旋-轨道耦合 短程反铁磁有序 几何失措  相似文献   

20.
Angular and velocity distribution measurements of IO reactive scattering from crossed beams of O atoms and halogen molecules I2, ICl are reported. Angular distribution measurements are reported for BrO from O + Br2. The O atom beam was generated at ~350 K from a microwave discharge source and the halogen molecule beam from a supersonic nozzle source at ~380 K. The product time-of-flight distribution was recorded at each laboratory scattering angle by a mini-computer. The scattering data are found to be in excellent agreement with the RRKM-AM model of reactive scattering via a long-lived collision complex. The observation of IO product from O + ICl identifies the complex with a bound O-I-Cl triplet state, previously observed for O-Cl-Cl in matrix isolation studies, as proposed by Herschbach. The maximum centrifugal barrier B m′ for dissociation of the long-lived complex can be accurately determined, particularly for O + I2. The B m′ values indicate that both the entrance and exit valleys of the potential energy surface are governed by centrifugal barriers in the region of long-range van der Waals potentials. The comparatively small reaction cross section (e.g. Q ~ 2 Å2 for O + Br2 from discharge flow measurements) is attributed primarily to an orientation requirement for reaction. The RRKM-AM model indicates a ‘tight linear’ transition state for dissociation of the O-I-I complex, corresponding to significant long-range IO orienting forces in the exit valley of the potential energy surface.  相似文献   

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