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相似文献
 共查询到18条相似文献,搜索用时 375 毫秒
1.
介绍了基于紫外LED光源的非相干宽带腔增强吸收光谱装置,并将其应用于实际大气中的HONO和NO2浓度的探测。中心波长为365nm的UV-LED出射光被耦合到~1.76m长,由两片高反射率镜片组成的光学谐振腔内,透过腔的光由便携式CCD光谱仪接收。高反射率镜片的反射率由NO2和O2-O2的吸收谱来校正,在353~376nm的测量范围内,最高反射率为0.999 17。在120s的采集时间内,HONO和NO2的探测极限(1σ)分别为0.6和1.8ppbv。将该装置测量的连续56h大气中NO2浓度的变化与配备蓝光转换器的NOx分析仪测量的结果进行比较,线性相关系数R2=0.89,斜率为1.09,截距为3.45。基于该装置探测了实验室大气中的HONO和NO2昼夜浓度变化,24h内的HONO浓度在0~5.3ppbv之间波动,平均浓度为1.8ppbv,NO2浓度变化范围为5~51ppbv,平均浓度为21.9ppbv。  相似文献   

2.
段俊  秦敏  方武  凌六一  胡仁志  卢雪  沈兰兰  王丹  谢品华  刘建国  刘文清 《物理学报》2015,64(18):180701-180701
介绍了基于紫外发光二极管光源的非相干宽带腔增强吸收光谱技术, 并用于实际大气亚硝酸(HONO)和二氧化氮(NO2)的同时测量. 分析了腔内气体的瑞利散射对测量的影响, 测试了紫外发光二极管光源的稳定性, 使用氦气和氮气的瑞利散射差异性标定了镜片反射率随波长的变化曲线, 在HONO吸收峰(368.2 nm)处镜片反射率约为0.99965. 应用Allan方差统计方法确定出测量光谱最佳采集时间为320 s, 对应的HONO和NO2的探测限(1σ)分别为0.22 ppb 和0.45 ppb. 使用非相干宽带腔增强吸收光谱测量装置对大气HONO和NO2进行了连续三日的实际观测, 将测量得到的HONO浓度变化与差分吸收光谱测量装置的测量结果进行对比, 线性相关系数R2为0.917.  相似文献   

3.
董美丽  赵卫雄  程跃  胡长进  顾学军  张为俊 《物理学报》2012,61(6):60702-060702
基于氙灯的非相干宽带腔增强吸收光谱系统, 并将其应用于痕量气体及气溶胶消光系数的测量. 该系统的探测灵敏度通过测量NO2在520—560 nm波长范围内的吸收得到验证, 最小可探测灵敏度为1.8× 10-7cm-1 (1σ, 0.12 s积分时间, 50次平均), 对应的NO2探测极限~33 nmol/mol. 结合标准气溶胶粒子发生系统, 测量了不同浓度的单分散硫酸铵气溶胶粒子在532 nm波长处的消光系数, 得到粒径为600 nm的硫酸铵气溶胶的消光截面为1.12× 10-8cm2, 与文献报道值1.167× 10-8cm2相一致, 验证了气溶胶测量的可行性和准确性.  相似文献   

4.
利用“电子束蒸发沉积薄膜生长技术+离子束溅射沉积薄膜生长技术”、“HfO2/SiO2+Al2O3/SiO2+M-SiO2”复合光学膜系设计技术、400°C4h高温处理技术, 研制的SR-FEL宽带腔镜光学膜系在355nm中心波长的绝对光学反射率测量值为R(355nm)=99.45%, 反射光谱带宽测量值为Δλ(R≥99.00%)=75nm; 研制的355nm/248nm双带腔镜光学膜系, 在355nm中心波长, 其绝对光学反射率测量值为R(355nm)=99.69%, 反射光谱带宽测量值为Δλ(R≥99.00%)=59nm; 在248nm中心波长, R(248nm)=98.21%, 绝对光学反射率光谱带宽测量值Δλ(R≥99.00)=9mm, Δλ(R≥98.00%)=33nm.  相似文献   

5.
本文应用基于二极管激光器的双路光腔衰荡光谱技术,分别对大气中NO3和N2O5浓度进行监测. 通过使用实验室标准样校正有效吸收腔长比RL和系统的总损耗系数?,并获得了NO3有效吸收截面. 该装置在时间分辨率为1 s时,对NO3的测量灵敏度达到1.1 pptv,N2O5被在线转换成NO3,从而被另一路光腔衰荡光谱装置探测. 利用该装置,对合肥市区冬季夜间大气中的NO3,N2O5浓度进行了实时监测. 通过对比一次大气快速清洁过程中氮氧化物、臭氧、PM2.5等组分的浓度变化,讨论了大气环境下可能影响NO3及N2O5浓度的因素.  相似文献   

6.
以Nd:YAG激光器的二倍频输出光为抽运光,其三倍频输出抽运的光学参量发生/放大器输出光为探测光,利用光学-光学双色双共振多光子离化光谱技术(OODR-MPI),获得了NO2分子在605—675nm探测光波长范围内的多光子离化激发谱. 通过对NO2分子离化机理的分析,确定了在此波长区间,NO2分子经1+3+1双共振多光子过程离化,离化通道为NO2(X2A1)  相似文献   

7.
OClO是Cl原子活性的一个重要的指示剂,对OClO的检测有利于更好的理解Cl原子的化学反应过程及其对沿海及工业污染地区空气质量的影响. 本工作建立了一套基于氙灯的近紫外(335~375 nm)非相干宽带腔增强吸收光谱系统,并将其应用于烟雾箱中OClO的定量测量研究,同时测量了反应过程中重要的中间产物CH2O及大气中重要的痕量气体NO2. 结果表明,非相干宽带腔增强吸收光谱可应用于实验室大气卤素化学方面的研究.  相似文献   

8.
王杨  谢品华  李昂  曾议  徐晋  司福祺 《物理学报》2012,61(11):114209-114209
直射太阳光差分吸收光谱技术(DS-DOAS)近 年来成功应用于大气痕量气体的垂直柱浓度测量. 本文研究了基于被动DOAS算法可用于连续测量NO2整层垂直柱浓度的DS-DOAS技术, 介绍了测量系统的构成.利用统计最小值外推法减少了由参考谱引入的误差.分析了测量结果的误差来源, 估算了误差大小.报道了该系统在合肥地区对NO2进行的连续11天的测量, 分析了测量结 果.通过实验验证了算法的可行性, 证实了该技术可实现连续测量NO2整层垂直柱浓度.  相似文献   

9.
采用蓝色发光二极管(LED)作为非相干宽带腔增强吸收光谱技术(IBBCEAS)系统光源,测量了436~470nm波段内NO2样气的吸收,验证IBBCEAS的高探测灵敏度。通过氮气和氦气两者瑞利散射截面的差异标定了镜片在430~490nm波段内的反射率,并利用纯氧中氧气二聚体(O2-O2)在477nm处的吸收验证了镜片反射率标定的准确性。镜片反射率在461nm处最大且为0.99937,光学腔长度为73.5cm时的最大有效光程为1.17km。当光谱采集时间为20s时,NO2的探测灵敏度(1σ)达到了0.25×10-9。进行了开放光路下环境大气中NO2和O2-O2在454~486nm波段内的吸收测量,结果表明大气中气溶胶等颗粒物的Mie散射消光降低了IBBCEAS仪器的探测灵敏度(1.04×10-9)。大气中O2-O2的测量为IBBCEAS吸收光程的在线标定提供了一种可行的途径。  相似文献   

10.
本文基于直流磁场的磁旋转吸收光谱技术探测研究一氧化氮分子的痕量. 使用5.33 μm连续波量子级联激光器作为探测光源,结合Chernin型光学多通池,在1875.81 cm-1(23/2(3/2),υ=1←0)波长处进行探测. 108 m吸收光程下,实现了1.15 ppbv的探测极限(1s,1σ). 当采样时间延长到15 s,探测极限可提高至0.43 ppbv.  相似文献   

11.
梁帅西  秦敏  段俊  方武  李昂  徐晋  卢雪  唐科  谢品华  刘建国  刘文清 《物理学报》2017,66(9):90704-090704
介绍了一套用于机载平台测量的非相干宽带腔增强吸收光谱(IBBCEAS)系统,并应用于实际大气NO_2空间分布的高时间分辨率观测.为满足机载测量中对时间分辨率的需求,系统采用离轴抛物面镜代替消色差透镜提高光学耦合效率;并运用Allan方差,对系统性能进行了分析.通过腔增强吸收光谱系统与长光程吸收光谱系统对实际大气NO_2的对比测试,两者线性相关系数R~2达到0.86.将IBBCEAS系统应用于机载平台,在时间分辨率为2 s的情况下,探测限达到95 ppt(1σ).通过机载观测,获得了华北地区石家庄等地上空对流层大气NO_2的廓线信息.  相似文献   

12.
非相干宽带腔增强吸收光谱法定量探测大气痕量气体浓度需要准确定标。以定量探测大气NO2为目的,建立了基于蓝色发光二极管光源的非相干宽带腔增强吸收光谱测量系统,研究了(1)仅使用浓度已知的NO2吸收光谱、(2)同时使用浓度已知的NO2和纯氧气中氧气二聚体O2-O2吸收光谱、(3)利用纯氮气和纯氦气的瑞利散射消光差异等三种方法,分别获取非相干宽带腔增强吸收光谱在430~490 nm波段的镜片反射率定标曲线。三种方法得到的镜片反射率最大值对应波长均约为460 nm,但这些最大值存在一定差异,分别为0.999 25,0.999 33和0.999 37。利用NO2样气吸收测量对比了三种定标方法,发现方法(1)与另外两种方法的测量结果不一致性分别约为14%和19%,而后两种方法所测结果的不一致性仅为4%。测量结果表明,NO2标准气体浓度的不准确性以及壁损耗等因素恶化了方法(1)的定标精度,应尽量避免使用该定标方法。通过对实际大气中NO2和O2-O2在440~485 nm波段内的同时测量,进一步验证了非相干宽带腔增强吸收光谱法的高灵敏度以及所用标定方法的有效性。  相似文献   

13.
大气污染是全球性环境问题,针对大气环境污染物检测技术的发展对大气环境研究至关重要。光谱分析方法因其具有特异性选择、高精度、高时间分辨等优势,已被广泛应用于大气污染物检测领域。腔增强吸收光谱(CEAS)技术由腔衰荡光谱(CRDS)技术发展而来,是通过测量透过高精细度谐振腔的光强获得分子吸收信息的高灵敏度探测技术。该技术自提出至今二十余年来,因为成本低、操作简单、灵敏度高、适应性强等优势,成为大气环境研究中痕量气体检测的重要手段。介绍了基于相干和非相干光源的两种CEAS技术原理和基本装置构成,其中,采用LED作为光源的非相干宽带腔增强吸收光谱(IBBCEAS),因其成本更低且能够检测几十纳米带宽的光谱范围,在大气研究领域中应用更加广泛。综述了国内外应用CEAS技术针对大气环境中氮氧化物(NO2,NO3,N2O5,HONO)、挥发性有机物(甲醛,乙二醛,甲基乙二醛,甲烷,乙烯)、卤素单质(I2,Br2)、含卤素化物(OIO,IO,BrO)、臭氧(O3)及气溶胶等污染物的检测工作。同时,从光源、检测器、光腔结构改进、仪器检测灵敏度优化等多个方面对已有工作进行了全面的归纳总结,重点阐述了其在实验室条件下的检测能力,以及实际大气环境下应用的表现。最后从CEAS技术的系统优化和未来应用趋势方面做出了一定的展望。  相似文献   

14.
The effects of physisorption and two-dimensional ordering on the photochemistry of N2O4 were investigated. Ordered monolayers were prepared by adsorption of NO2 at 100 K on a water-ice surface. Irradiation with a continuous light source in the wavelength region 300–400 nm or with pulsed laser radiation at 355 nm resulted in exclusive desorption of NO2. This desorption was induced by electronic absorption directly in the adsorbate via a transition corresponding to the ( )1B2u←( )1Ag transition in N2O4, as in the gas phase. However, the subsequent dynamics in the excited state were markedly different from the gas-phase counterpart. Time-of-flight mass spectrometry of NO2 photodesorbed at 355 nm revealed a most probable fragment translational energy of ca. 17 meV; and the angular distribution of the nascent NO2 was peaked sharply in a direction around 10° from the normal. It is apparent that, despite the weak interaction with the substrate, significant energy transfer occurs in the ordered physisorbed monolayer to yield nascent NO2 with very low translational energy and a constrained angle of escape which is consistent with a high degree of adsorbate order and alignment.  相似文献   

15.
We report on the development of Incoherent Broadband Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy (IBBCEAS) using a blue light emitting diode (LED) for the detection of NO2 in laboratory ambient air. Absorption of the oxygen collisional pair in the atmosphere was also detected in the same spectral range. The mirror reflectivity was determined using a standard gas sample mixture of NO2, and calibrated with the help of the absorption spectrum of the oxygen collisional pair in pure oxygen at atmospheric pressure. Optimization of the experimental parameters was investigated and is discussed in detail. For the first time in IBBCEAS involving broadband absorption spectra, averaging time for signal-to-noise ratio enhancement has been optimized using Allan variance plot. 18.1 ppbv NO2 in laboratory ambient air has been retrieved from the absorption spectra using differential fitting method over a 40 nm spectral region centered at 470 nm. A minimum detection sensitivity of about 2.2 ppbv (1σ) for NO2 at atmospheric pressure has been achieved using the optimal averaging time of 100 s by means of a high finesse optical cavity formed with two moderate reflectivity (∼99.55%) mirrors. No purging of the cavity mirrors by high purity He or N2 gas streams was necessary to prevent contamination of the mirror faces for the in situ measurements.  相似文献   

16.
凌六一  谢品华  林攀攀  黄友锐  秦敏  段俊  胡仁志  吴丰成 《物理学报》2015,64(13):130705-130705
针对传统非相干宽带腔增强吸收光谱浓度反演方法的定量结果易受镜片反射率标定误差的影响问题, 提出了一种基于测量大气O2-O2吸收的浓度反演方法. 该方法是将非相干宽带腔增强吸收光谱技术的光学增强腔等效成吸收光程不随波长变化的多次反射池, 首先根据测得的宽带腔增强大气吸收谱和参考谱计算出光学厚度, 并应用差分光学吸收光谱算法拟合修正后的气体吸收截面到光学厚度, 反演得到大气中O2-O2以及被测气体的柱浓度, 然后根据O2-O2在大气中的含量已知且相对稳定这一特性, 确定出等效多次反射池的吸收光程, 最后从被测气体的柱浓度中扣除吸收光程信息得到被测气体的浓度值. 以监测大气中NO2实验为例, 应用该方法在454-487 nm波段反演得到了大气NO2的浓度(1-30 ppbv范围内), 并将反演结果与传统浓度反演方法的结果进行了对比, 发现两者的不一致性在7%以内. 实验结果表明, 非相干宽带腔增强吸收光谱技术可以利用大气O2-O2的吸收来定量其他被测气体的浓度, 而且定量结果对镜片反射率的标定误差不敏感.  相似文献   

17.
HONO作为大气OH自由基的前体物和重要贡献源,影响着大气中污染物的氧化降解,控制着对流层大气的自净能力,对灰霾和光化学烟雾形成起到重要作用,同时受污染排放特征、垂直传输和混合、非均相反应和大气光氧化等影响,HONO具有明显的垂直分布特征,因此探究大气中HONO的垂直分布特征对于了解大气灰霾和光化学污染的形成和控制都十分重要。MAX-DOAS作为一种被动遥感技术,能够快速有效地获取大气中污染物的立体分布特征。采用MAX-DOAS仪器对合肥市科学岛2017年12月冬季大气HONO和NO2进行了立体探测,通过基于最优估算的气溶胶和痕量气体廓线反演算法PriAM获取了两种气体的垂直分布特征。研究结果表明,在观测期间NO2在近地面10 m内体积混合比(VMR)和垂直柱浓度(VCD)的范围分别在0.51×1011~20.5×1011 molecules·cm-3和6.0×1015~5.5×1016 molecules·cm-2,在垂直方向上其浓度主要集中在1 km内,且在近地面浓度混合均匀。HONO的VMR和VCD分别在0.03×1010~5.1×1010 molecules·cm-3和3.5×1014~7.0×1015 molecules·cm-2之间,浓度高值出现在100 m内,浓度随高度的升高而明显下降。通过对HONO和NO2的对比发现,HONO/NO2比值在0.17%~16.0%(VMR)和1.0%~25.0%(VCD)之间,表明研究期间HONO主要来自于NO2的转化。对冬季一次典型污染过程(2017.12.26—2017.12.31)分析,HONO/NO2的比值大于5%,且HONO的浓度值升高(大于0.26×1011 molecules·cm-3),表明污染条件下NO2向HONO的转化作用变强。结合风场信息研究发现,污染期间研究区域的NO2和HONO浓度受到合肥市城区、安徽北部和西北部地区传输的影响。  相似文献   

18.
非相干宽带腔增强吸收光谱技术(IBBCEAS)利用高精密谐振腔增强吸收光程,实现对痕量气体的高灵敏探测。目前,IBBCEAS技术主要采用发光二极管(LED)作为非相干光源。当谐振腔镜片反射率曲线与带宽有限的LED辐射谱不能很好匹配时,光谱反演波段选择不当可能会对被测气体浓度拟合结果产生较大偏差。以定量探测大气NO2浓度为例,分析了IBBCEAS光谱反演波段对NO2拟合结果的影响,发现当反演波段宽度窄到一定程度后,NO2浓度拟合相对误差会迅速增加。为此,提出了一种基于RBF神经网络结合遗传算法的机器学习IBBCEAS光谱反演波段优化方法,以使浓度拟合误差达到最小。在430~480 nm待选波段内,选择各种宽度和中心波长的子波段作为反演波段,分别进行NO2浓度拟合,以此获得435个样本数据,并将样本数据按照4∶1比例分成学习样本和测试样本,分别用于RBF神经网络学习训练和测试,得到输入参数“反演波段的起始波长与截止波长”与输出参数“浓度拟合相对误差”之间的非线性映射关系。使用遗传算法搜索最优反演波段,将反演波段的起始波长和截止波长组合进行个体编码,随机产生若干个体形成种群。以RBF神经网络的输出(即浓度拟合相对误差)作为个体适应度,经过多代种群进化过程后,获得适应度最优个体,即获得最优反演波段。在种群规模为100个体,种群进化最大代数为100的情况下,当种群进化第61代时,最优个体出现,对应的最优适应度为3.584%,最优反演波段为445.78~479.44 nm。选择相同带宽的其他4个典型反演波段,与最优反演波段下的NO2拟合结果进行了对比。结果显示,在最优反演波段下,无论是拟合误差、相对拟合误差还是拟合残差标准偏差,均低于其他4个反演波段,光谱拟合质量达到最优。结果表明,利用机器学习来确定IBBCEAS最优反演波段是可行的。  相似文献   

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