分子线电子输运特性的第一性原理研究

从第一性原理出发 ,利用密度泛函理论研究了SH -C8H16-SH分子和金表面的相互作用 ,并利用分子前线轨道理论和微扰理论定量地确定了该相互作用能常数 ,然后 ,利用弹性散射格林函数方法研究了该分子与金表面形成的分子线的伏 安特性 .研究结果表明 ,当含有硫氢官能团的有机分子化学吸附于金表面时 ,硫原子将与金原子形成以共价键为主的混和键 ,此时 ,扩展的分子轨道使分子线的电导呈现出欧姆特性 ,而对于局域的分子轨道 ,电子的输运只能通过隧道效应来实现 .对分子线伏 安特性的计算结果显示 ,在零偏压附近 ,存在一个电流禁区 ,随着偏压的增加 ,分子线的电导呈现出平台特征 .     

分子线的电子输运特性

从第一性原理出发利用密度泛函理论计算了共扼分子2氨基5硝基1,4二乙炔基4′苯硫醇基苯(2amino5nitro1,4diethyny4′benzenethiolbenzene)的电子结构,并利用前线轨道理论和微扰理论定量地确定了该分子与金表面的相互作用能常数.然后,利用弹性散射格林函数方法研究了该分子与金表面形成的分子线的伏安特性.计算结果表明,分子通过硫氢官能团可以很强地吸附于金表面上,形成以共价键为主的混合键,从而为电子的转移提供了通道.当外加偏压很低时,分子线的电流存在禁区,禁区的宽度约08eV. 关键词： 化学吸附 分子线 分子电子学     

电场对分子线电荷密度的影响

本文以分子2-氨基5-硝基-1,4-二乙炔基-4'-苯硫醇基苯为研究对象,该分子通过硫氢官能团化学吸附于两金表面构成一分子线.从第一性原理出发利用密度泛函理论优化了该分子体系的几何结构,计算了分子线的电子结构.外加电场将影响分子的电子结构,从而进一步影响电子在分子线内的输运,本文主要对不同电场下分子线的电荷密度分布进行了讨论与计算.该工作将有利于未来分子电子学器件的设计.     

光致异构体开关特性的理论研究

利用弹性散射格林函数方法,对4,4-二羧基1,2-二苯乙烯分子的两种异构体与金电极构成的单分子结进行了研究. 研究表明,该类分子是通过末端羧基化学吸附于金表面的,两种分子结电导特性的差异主要是因为分子与电极的相互作用所致. 对每一种分子来说,都存在三种不同的稳定电导值,分别对应着分子末端与金表面的不同接触方式. 分子与金表面的相互作用导致分子结电子结构的变化是其电导差异的主要原因. 理论结果与实验测量结果符合得较好. 关键词： 光致异构体 伏安特性 电子输运 分子电子学     

六元杂环分子电学特性的理论研究

在第一性原理基础上，利用弹性散射格林函数方法，研究了六元杂环分子结2,5-哒嗪二硫酚 、2,5-吡嗪二硫酚和2,5-嘧啶二硫酚的电子输运特性，分析了终端原子的选取对杂环分子吡 啶电学特性的影响. 利用分子前线轨道理论和微扰方法定量地确定了分子与金属的相互作用 能参数. 计算结果表明，2,5-哒嗪二硫酚具有较好的电学特性，而2,5-嘧啶二硫酚在外加电 压较低时电导值比较小. 对于吡啶分子，选取硒原子作为终端原子时，其导电特性优于分别 以氧原子和硫原子作为终端原子的情况. 关键词： 六元杂环分子 伏安特性 电子输运 分子电子学     

官能团对分子器件电输运特性的影响

以4,4′-二巯基联苯分子为研究对象,利用第一性原理计算方法和非平衡格林函数理论,研究了官能团氨基和硝基对分子的电子结构以及分子结电输运性质的影响. 计算结果表明,在分子的不同位置添加同一类官能团氨基会使分子的电子结构发生变化,从而影响分子结的电输运性质. 而在分子的同一位置添加不同类型的官能团氨基和硝基则对分子间的相互作用有着显著影响,会使分子发生转动,从而改变分子的几何结构和电子结构,影响分子结的电输运特性. 并且发现随着分子的转动,添加官能团硝基时分子会呈现出记忆功能. 关键词： 官能团 电子输运 分子电子学     

电场对分子线电子结构的影响

从第一性原理出发,利用密度泛函理论计算了分子2-氨基-5-硝基-1,4-二乙炔基-4-苯硫醇基苯与金原子团形成的分子线的电子结构,从轨道、能级及吸附电子三个方面讨论了电场对分子线电子结构的影响.该工作将有利于未来纳米电子学器件的设计.     

分子的位置取向对分子器件电输运特性的影响

以1,4-二硫酚(DTB)分子为研究对象，利用第一性原理计算方法和非平衡格林函数理论，研究了分子的位置取向对分子电子结构以及分子结电输运性质的影响.计算结果表明，分子位置取向的改变会影响分子的电子结构，从而影响分子体系的电输运特性，扩展分子的平衡态不是电子输运的最佳状态，适当调节分子的位置取向可以提高分子的电输运特性. 关键词： 位置取向 电子输运 分子电子学     

1,8-二巯基芘分子电学特性的理论研究

在第一性原理的基础上 ,对 1,8 二巯基芘分子的电学特性进行了理论研究 .采用了 3个Au原子构成的团簇来模拟Au表面 .首先利用密度泛函理论计算了 1,8 二巯基芘分子的电子结构及其和Au表面的相互作用 ,再利用前线轨道理论和微扰理论定量地确定了该分子和Au表面的相互作用能常数 .最后利用弹性散射格林函数法研究了该分子结的伏 安特性 .计算结果表明 ,分子中的硫原子和Au原子形成很强的共价键 .当外加偏压小于 1V时分子结存在电流禁区 ,随着偏压升高 ,分子结的电导出现平台结构 .分子结的电导特性和其电子结构密切相关 ,扩展分子轨道为电荷的迁移提供了通道 ,而局域轨道对电流贡献很小     

电极接触构型对辛烷硫醇分子非弹性电子隧穿谱的影响

本文选取辛烷硫醇分子通过终端S原子化学吸附于一端的Au原子团簇,另一端由碳原子物理吸附于Au原子团簇形成分子结,利用从头计算方法和非弹性散射格林函数理论研究了在三种不同电极接触构型下的该分子的非弹性电子隧穿谱的影响.计算结果表明,电极接触构型对分子体系的非弹性电子隧穿谱有着明显的影响.该工作有利于确定实验中分子电子学器件的电极接触构型.     

Assessment of delocalized and localized molecular orbitals through electron momentum spectroscopy

Recently, there was a hot controversy about the concept of localized orbitals, which was triggered by Grushow＇s work titled ＂Is it time to retire the hybrid atomic orbital？＂ [J. Chem. Educ. 88, 860 （2011）]. To clarify the issue, we assess the delocalized and localized molecular orbitals from an experimental view using electron momentum spectroscopy. The delocalized and localized molecular orbitals based on various theoretical models for CH4, NH3, and H20 are compared with the experimental momentum distributions. Our results show that the delocalized molecular orbitals rather than the localized ones can give a direct interpretation of the experimental （e, 2e） results.     

Extracting Structure Parameters of Dimers for Molecular Tunneling Ionization Model

We determine structure parameters of the highest occupied molecular orbital(HOMO)of 27 dimers for the molecular tunneling ionization(so called MO-ADK)model of Tong et al.[Phys.Rev.A 66(2002)033402].The molecular wave functions with correct asymptotic behavior are obtained by solving the time-independent Schr(o|¨)dinger equation with B-spline functions and molecular potentials which are numerically created using the density functional theory.We examine the alignment-dependent tunneling ionization probabilities from MO-ADK model for several molecules by comparing with the molecular strong-field approximation(MO-SFA)calculations.We show the molecular PerelomovPopov-Terent'ev(MO-PPT)can successfully give the laser wavelength dependence of ionization rates(or probabilities).Based on the MO-PPT model,two diatomic molecules having valence orbital with antibonding systems(i.e.,Cl_2,Ne_2)show strong ionization suppression when compared with their corresponding closest companion atoms.     

First High-Resolution Raman Spectrum and Analysis of the ν5 Bending Fundamental of SF6

The high-resolution Raman spectrum of the Q, R, and S branches of the ν₅ bending fundamental of SF₆ has been recorded at a temperature of 195 K (dry ice) and a pressure of 39 mbar. This is the first study ever performed of a ν₅ band of an XY₆ molecule. It has been analyzed thanks to the HTDS software (http://www.u-bourgogne.fr/LPUB/shTDS.html) developed in Dijon. This contribution should be of help in understanding the role hot bands in the strong absorbing ν₃ region.     

Oddball Y（4140） as the molecular cousin of Y（3930）

In my talk,we present the dynamical study of Y（4140） and Y（3930） under the D＊s D＊s and D＊ D＊ molecular assignments respectively.The importance to theoretically and experimentally study their open-charm decay,hidden-charm decay,radiative decay and double-photon decay is proposed combing with the theoretical calculation of the decay behavior of Y（4140） and Y（3930）.According to the recent new experimental progress made by Belle,we further indicate the reasonability of molecular explanation to Y（4140）.Another event cluster around 4270 MeV in the J/ψφ invariant mass spectrum of B → KJ/ψφ can provide us more hints to reveal the creation mechanism of molecular structure in B meson decay,which will be helpful to clarify the underlying structure of Y（4140） and Y（3930）.     

Sieving of H2 and D2 Through End-to-End Nanotubes

We study the quantum molecular sieving of H₂ and D₂ through two nanotubes placed end-to-end. An analytic treatment, assuming that the particles have classical motion along the axis of the nanotube and are confined in a potential well in the radial direction, is considered. Using this idealistic model, and under certain conditions, it is found that this device can act as a complete sieve, allowing chemically pure deuterium to be isolated from an isotope mixture. We also consider a more realistic model of two carbon nanotubes and carry out molecular dynamics simulations using a Feynman-Hibbs potential to model the quantum effects on the dynamics of H₂ and D₂. Sieving is also observed in this case, but is caused by a different process.