基于激光吸收光谱开放式大气CO_2的在线监测

二氧化碳(CO2)作为最主要的温室气体,引发的气候变化和生态环境问题已经成为世界关注的焦点,因此在线监测环境大气中CO2浓度,分析牛态系统的CO2通量是重要任务.将可调谐半导体激光吸收光谱(TDLAS)技术与开放式长光程技术相结合没计了大范围CO2监测仪,系统选择CO2在近红外1.57 gm附近的吸收线,以30 s的时间分辨率对城郊大气CO2浓度进行了连续测量,得出日变化和连续监测结果.结果表明在无污染排放源的城市郊区,大气中的CO2具有明显的日变化周期性,基本特点是白天浓度低,夜间浓度高.监测仪不需要气体采样、具有岛灵敏度、高分辨性、可快速在线监测、调校简单等优点,检测限可以达到4.2×10-7.为生态系统中的温窀气体大范围通量监测提供了有效的方法.     

开放光路差分吸收光谱技术测量城市大气氨的研究

氨在大气酸沉降和气溶胶二次来源中扮演了重要角色。城市大气NH3的测量对于研究NH3的大气化学显得尤为必要。该文研究了差分吸收光谱技术应用于大气NH3测量时的影响因素;根据NH3在短波紫外的吸收光谱特征,确定了NH3浓度的反演波段和干扰扣除方法。估算了应用于NH3测量的开放光路DOAS系统在228m光程下的探测下限为0.27μg.m-3,并在广州市城区开展了大气NH3的外场测量,NH3表现出明显的日变化规律,白天浓度较低,夜间浓度高。测量阶段中NH3最小值和最大值分别为0.83和3.11μg.m-3,平均浓度约为1.59μg.m-3。该系统的测量精度在10%以内,对测量误差来源进行了分析。     

光学应用 光学环境科学应用

X832007043999开放光程TDLAS系统对北京城区NH3浓度的连续检测=Successive measurement of at mospheric ammonia in urbanarea of Beijing using open-path TDLAS system[刊,中]/陈东(中科院安徽光机所环境光学与技术重点实验室.安徽,合肥(230031)),刘文清…//光学技术.?2007,     

激光雷达探测北京城区夏季大气边界层

为了研究北京城区夏季大气边界层结构变化特征及大气边界层内气溶胶消光特性，2004年8月利用便携式米散射激光雷达对北京城区夏季大气边界层进行了系统观测。反演了观测站上空大气气溶胶的消光特性垂直分布以及大气边界层的高度。分析了气象条件和人类活动对大气边界层结构的影响。观测数据表明： 北京城区夏季大气边界层有明显的日变化特征，早晚比较低，日间有一个从低变高再变低的过程，中午前后达到最高。结合气象参数对测量数据进行的统计分析表明：北京城区夏季大气边界层高度相对稳定，多分布在1.8km以下，平均值为0.68km；大气边界层内存在浓度较高的气溶胶粒子，平均光学厚度（3km以内）在0.30左右。     

北京机动车限行期间苯和甲苯的DOAS测量

基于差分光学吸收光谱(DOAS)技术在北京机动车限行期间8月7日到28日对苯和甲苯进行连续监测,获取苯、甲苯的变化特征,分析交通排放苯、甲苯和车流量关系. 监测结果表明,整个交通管制期间,监测点苯与甲苯相关系数为0.8,且二者比值为0.43～0.50,充分证明苯系物具有同源性. 限车时段苯的浓度下降11.4%,甲苯下降12.8%,而车流量下降11.8%,因此苯和甲苯是北京机动车排放的主要来源.     

基于可调谐激光吸收光谱技术的脱硝过程中微量逃逸氨气检测实验研究

为了对电厂脱硝过程中逃逸的微量氨气进行在线检测,实验室采用可调谐激光吸收光谱技术对常温常压下以及不同温度下的低浓度氨气进行了测量试验,其中电厂逃逸氨气检测处温度约为650K。通过分析近红外波段的氨气吸收谱线,并考虑实际测量环境H2O和CO2等浓度很大的气体吸收谱线的干扰,实验选取2.25μm附近的ν2+ν3谱线作为浓度检测谱线。为了验证所选谱线对低浓度NH3的测量能力,实验对H2O,CO2和NH3的吸收谱线进行模拟,发现低浓度NH3受较大浓度的H2O和CO2谱线的干扰较小,尤其是CO2谱线的干扰可以忽略不计,且2.25μm处谱线强度远远大于通讯波段1.53μm处的谱线。基于新型Herriott池以及高温管式炉,结合可调谐激光吸收光谱中的直接吸收技术和波长调制技术,实现了对不同温度下超低浓度NH3的高分辨率快速检测。常温常压下其线型函数可以利用洛伦兹线型来近似描述,直接吸收测量技术可以使探测极限降低到0.225×10-6。通过采用简单降噪处理技术如多次平均、简单小波分析等,得到不同温度下的谐波信号与浓度具有良好的线性关系,为采用可调谐激光吸收光谱技术进行现场低浓度逃逸氨气检测提供了很好的依据。     

激光雷达监测工业污染源颗粒物输送通量

PM10指能进入呼吸道的质量中值直径小于等于10μm的颗粒物,它是反应环境质量的重要指标,大气中过多的PM10会严重危害身体健康。激光雷达可以测量大气颗粒物消光系数,近地面颗粒物消光系数与颗粒物质量浓度是相关的,利用震荡天平(TEOM)测量近地面的PM10质量浓度,与雷达测量的消光系数建立经验关系,可以推算PM10质量浓度的垂直分布。风廓线雷达可以获得不同高度上的风向风速,将PM10质量浓度与风场数据二者结合可以计算不同高度上颗粒物向城区的输送通量,最终可以估算污染源向城区的输送总量。使用激光雷达技术对北京重要工业污染源进行了长时间的连续监测,获取了颗粒物输送通量等多种参数,给出了连续监测结果。     

北京市城区细粒子中铂族元素的污染特征和季节变化分析

选取北京市城区的东直门和健德门站为采样点,选取2014年夏季,秋季,冬季为采样时间,研究北京市城区大气细粒子(PM2.5)中铂族元素(PGEs)的污染特征和季节变化。采用微波消解-电感耦合等离子体质谱仪法(ICP-MS)对Pd,Pt和Rh进行浓度的定量分析。研究结果表明,北京城区PM2.5中Pd,Pt和Rh的平均浓度分别为:134.3,8.478,8.443pg·m-3。PGEs的质量浓度在不同季节差别较大,Rh和Pd的季节变化特征一致,均为冬季秋季夏季,而Pt的季节变化特征则为秋季夏季冬季。富集因子分析间接表明装有三元催化转化器的机动车尾气是铂族元素污染的来源。相比于世界其他城市,北京市的Pd和Rh在可吸入颗粒物中的平均浓度是比较高的,而Pt则低于多数城市且比指导值低很多,暂时不会对人体造成影响;然而可以预测随着北京汽车工业的快速发展,细粒子中PGEs的含量会持续增加。     

痕量气体激光检测系统波长锁定技术研究

利用可调谐半导体激光吸收光谱技术(TDLAS)对痕量气体进行检测时,环境温度变化以及激光器控制电路的噪声常常使得激光器输出波长发生漂移,影响了气体浓度测量的准确性。以开放光路的激光吸收光谱氨气检测系统为例,在分析激光器扫描中心波长随电流变化规律的基础上,提出了基于电流控制的自适应锁定扫描中心波长的方法。研究了基于参考校准光谱的光谱数据对准算法,实现了开放大气中氨气浓度的实时监测。结果表明,波长锁定大大提高了痕量气体浓度反演的准确性和稳定性。氨气浓度具有日变化周期:上下班时段浓度上升,中午达到最大值,夜间浓度降低,系统检测限为3.8mg.m-3.m。     

空气CH4浓度变化及其与CO的相关性

CH4是一种重要的温室气体,在空气中的含量仅次于CO2.化合物之间的相关性在化合物的浓度测量和估算等方面都有重要的意义.通过分辨率为1 cm-1的长开放光路傅里叶变换红外光谱仪测量采样路径内的北京西四环高速公路附近空气CH4和CO透过率光谱,进行非线性最小二乘光谱拟合,计算出待测组分浓度.北京秋季空气CH4浓度变化趋势几乎一样.白天的浓度变化趋势表明城市中人为活动对CH4的排放影响极大,尤其是机动车尾气的排放,而晚上浓度主要是近地面的积累.2005年9月4日到2005年9月10日的连续浓度变化表明北京秋季每天CH4和CO浓度变化趋势相同,它们的浓度变化具有一定的相关性.     

基于离轴积分腔输出光谱对泰州大气NH3浓度观测与分析

氨(NH₃)是大气中活性氮最主要的还原形式, 是形成二次无机铵盐的重要气态前体物。在中国极度污染的条件下, 这些铵盐可占PM_2.5质量的40%～60%。NH₃污染不仅影响全球的光辐射强度, 而且会加剧大气光化学污染。目前, 城市地区氨气来源仍存在一定争议。为研究泰州地区NH₃污染情况, 并深入了解NH₃的来源。2018年6月6日至15日, 基于离轴积分腔输出光谱技术, 开展了夏季泰州地区大气NH₃浓度的连续观测。其他污染物浓度(如NH₃,NO_x,CO,NH+₄)同步进行测量。观测点位距离交通枢纽300 m, 观测期间NH₃的平均浓度为25.1±4.5 μg·m-3, 相比国内外其他城市, 该地区NH₃污染处于较高水平。白天与夜间NH₃浓度均值无明显差异, 但总体呈现白天降低夜晚升高的趋势。夜间温差大, 大气边界层较为稳定, 是污染物得以累积的原因之一; 晨间NH₃浓度急剧升高, 主要考虑为夜间沉积在水汽中的NH_x(气态NH₃与颗粒态NH+₄)的蒸发所带来。随着光照进一步增强, 环境水汽中NH_x的蒸发逐渐结束, 光化学反应过程逐渐占据主导, NH₃浓度上涨速度缓慢, 逐渐趋于平衡, 并在之后出现迅速下降。在湿度较大的夜间, NH_x的沉积过程更加明显。结合观测期间的气象参数以及与常规污染物的相关性, 讨论了泰州地区的污染物变化趋势及污染水平。结果表明, 大部分日期交通排放对泰州地区NH₃浓度影响较小, 仅6月7日早高峰期NH₃与NO_x,CO相关性较好, R2分别为0.740与0.911, 推测当日交通排放影响较大, 交通源是NH₃的重要局地源。进一步进行了后向轨迹分析, 比较了观测期间不同气团所导致的污染物浓度变化。结合观测结果分析可知, 观测点西北方向工业园区污染排放可能是导致6月10日夜间污染事件的重要原因。     

西藏地区近地晴天大气电场气象效应和时间变化研究

基于西藏羊八井宇宙线观测站在2006年3月至2011年6月期间记录的近地大气电场数据, 分析研究了该地区近地晴天大气电场气象效应和时间变化特征. 气象效应分析结果显示, 该地区近地晴天大气电场与三个气象参量(大气压强、温度和相对湿度)的长时间变化趋势基本一致, 并有明显的季节效应. 冬春季, 大气电场强度整体水平相对较低, 约为0.14 kV/m; 夏秋季, 电场强度水平相对较高, 为0.18 kV/m左右. 近地晴天大气电场强度与大气温度间的线性相关性最强, 拟合相关系数达到0.89; 与大气压强和相对湿度间的线性相关性相对较弱, 拟合相关系数依次为0.43和0.53. 傅里叶分析结果表明: 晴天大气电场时间变化受太阳日周期、半太阳日周期及其三、四次谐波分量调制作用, 调制强度依次减弱. 西藏地区近地晴天大气电场日变化特征呈大陆简单型, 即双峰双谷. 主、次峰谷分别出现在白天和夜间, 主峰谷出现的早晚因季节不同略有差异, 次峰谷出现的早晚因季节不同差异相对较大.     

远海海面大气光学湍流实验测量

将光纤湍流测量系统搭载于我国的“远望号”航天测量船, 首次实现了远海海面大气光学湍流的空间多点同步测量, 初步获得了远海海面大气光学湍流的基本特征和定量数据. 测量共进行了37天, 测量数据处理包括大气光学湍流强度的统计分析、采用Greenwood湍流空间相关函数模型对实测的光学湍流空间相关函数进行非线性拟合从而获得湍流的空间外尺度, 以及采用分段拟合算法获取光学湍流的功率谱标度指数. 结果表明: 海面大气光学湍流强度中等偏弱, 且无明显规律性的日变化趋势; 空间外尺度较小, 约为0.2-0.3 m; 湍流谱标度指数符合-5/3次方的概率均为25%左右, 低于相应的近地面概率.     

基于连续量子级联激光器的1103.4cm–1处NH3混叠吸收光谱特性研究

由于NH3在大气气溶胶化学中具有重要作用,所以快速和精确反演NH3浓度对环境问题非常重要.本文以9.05μm的室温连续量子级联激光器(quantum cascade laser,QCL)作为光源,采用波长扫描直接吸收可调谐二极管激光吸收光谱(tunable diode laser absorption spectroscopy,TDLAS)技术,研究了QCL在1103.4 cm–1的光谱特性,获得了激光器控制的温度电流与波长的关系.设计了QCL二级温控的低压实验平台,测量氨气在1103.4 cm–1处的6条混叠吸收线,在降低压强的情况下谱线展宽变小,使混叠光谱分离,由此计算各条吸收线的线强,进一步对测量不确定度进行分析.针对混叠严重的光谱提出了低压分离单光谱精确反演气体浓度的方法,并进行了实验验证.通过与HITRAN数据库进行结果对比,得出氨气在1103.4 cm–1的实验测量线强值与数据库偏差为2.71%-4.71%,实验测量线强值的不确定度在2.42%-8.92%,极低压条件下反演浓度与实际值的偏差在1%-3%.     

北京市区绿色空间滞尘分布反演研究

北京市作为中国政治中心和京津冀特大型城市,近40年来城市化进程迅速,大气颗粒物和尘埃粒子污染问题较为突出,发挥绿色空间滞尘功能具有重要现实意义。将高光谱技术与遥感技术相结合,反演了市域尺度绿色空间滞尘分布。以北京市区绿色空间常见植被大叶黄杨(Euonymus japonicus)为研究对象,通过室外采样与室内试验获取叶片样本的滞尘量、光谱反射率和叶面积等数据,比较叶片滞尘前后的原始光谱曲线和反射率一阶导数特征,分析不同滞尘量对光谱反射率的影响,探究对叶片滞尘量高度敏感的波段。利用光谱响应函数将地面采集的窄波段光谱反射率数据分别转化遥感卫星的宽波段光谱反射率数据,建立对应卫星波段植被指数比值与滞尘量的回归模型,选取拟合效果最好的回归模型作为滞尘反演模型。结合GF-2影像所提取北京市区绿色空间范围,采用滞尘反演模型获取北京市区绿色空间滞尘分布。进而插值得到北京市区尘埃污染分布,采用空间自相关模型检验其空间聚集特性。结果表明：740~1 870 nm波段, 滞尘后光谱反射率明显低于滞尘前反射率,滞尘对红边、黄边、蓝边位置没有明显影响,对“红边幅值”和“红边面积”影响较明显,利用Sentinel-2影像计算的EVI指数与滞尘量相关性最高,所构建的线性与二次滞尘回归模型决定系数(R2)分别为0.705和0.751;利用2021年4月7日和2021年6月3日的Sentinel-2影像反演获取了北京市区绿色空间滞尘分布,其滞尘分布趋势表现为：市中心高于郊区,北部高于南部,东部高于西部。北京市区中部、北部和东部易产生尘埃污染。污染分布具有明显聚集性,并非完全随机。     

近地面大气光学湍流外尺度的实验研究

分析了含有外尺度的Von-Karman湍流空间相关函数模型, 并利用光纤湍流空间传感阵列的实测数据, 根据拟合算法获得了大气光学湍流空间外尺度的值及日变化, 对模型的适用性进行了实验验证. 将空间相关函数理论与空间多点同步测量的数据相结合, 尽可能清晰地展现了几种适合用相关函数描述的湍涡尺度. 结果表明, 在1.8 m的草地上, 大气光学湍流的外尺度呈现出白天较大、夜间较小的日变化趋势, 正午前后均值约为0.44 m, 夜间约为0.3 m. 有三点需要说明: 其一, 当两点间距恰好等于外尺度时, 其空间相关系数为0.26, 当两点间距超过外尺度之后, 仍具有一定的相关性; 其二, 积分尺度代表了湍涡尺度的平均值, 该值略小于外尺度; 其三, 湍涡的最大尺度所对应的湍流空间相关性为0, 其值略大于外尺度. 不难发现: 湍涡三种尺度的日变化与湍流强度的日变化趋势非常相似. 以空间布点探测的方法获取湍流特征尺度, 结果直观, 而且能够直接验证湍流空间相关函数模型, 所以可在一定程度上促进湍流空间结构特性的研究.     

车载被动DOAS的污染气体柱浓度分布重构方法

大气污染的综合防治需要从不同尺度的区域出发，充分研究区域的环境特点，需要对空气质量有作用的多种因素进行全面系统的分析，获取大气污染物浓度时空分布是了解区域污染特征的重要途径。获取高空间分辨的大气污染物柱浓度分布情况是掌握区域污染程度的重要前提。由大气扩散模型，排放源周边的大气污染物的柱浓度服从高斯分布。将车载被动差分光学吸收光谱（DOAS）获取的对流层污染气体垂直柱浓度空间分布信息结合序贯高斯模拟方法重构了高空间分辨率的区域污染物柱浓度分布及其误差分布。分别选取工业园区（钢铁企业）、城市区域（北京市怀柔城区、北京市通州城区）等典型区块进行走航观测，获取观测路径上的NO₂和HCHO柱浓度，结合地理信息网格化车载观测数据，利用序贯高斯模拟获取了观测区域的NO₂和HCHO柱浓度分布以及污染物柱浓度误差分布，重点分析了该方法在排放特征不同的区域柱浓度分布模拟重构的可行性及重构结果的不确定性。某钢铁企业、怀柔城区、通州城区内污染源依次减少，气态污染物分布的结构复杂性依次降低。由半方差分析结果，某钢铁企业由于NO₂排放源多，污染物柱浓度空间依赖性略弱，城市区域污染物柱浓度表现出强烈的空间相关性，并且整体呈现出了区域污染源越复杂，空间相关性的范围越小的特点。基于立体监测数据获取了观测区域百米空间分辨的污染物垂直柱浓度分布及误差分布，在不依赖下垫面数据、源清单数据或人口分布数据的基础上基于实测数据低成本地获取了重点工业区或城市区域气态污染物的分布细节，同已有的卫星遥感等方法获取污染气体垂直柱浓度分布相比，空间分辨率提高了2～3个数量级，同时通过柱浓度误差分布定量评估了模拟重构的准确性。针对不同排放特征的重点区域大气污染状况，提供了新的准确性可评价的实测手段，该方法对了解区域污染状况、污染控制对策及控制效果的评估具有重要作用。     

Solar diurnal anisotropy measured using muons in GRAPES-3 experiment in 2006

The GRAPES-3 experiment at Ooty contains a large-area (560 m²) tracking muon detector. This detector consists of 16 modules, each 35 m² in area, that are grouped into four supermodules of 140 m² each. The threshold energy of muons is sec(θ) GeV along a direction with zenith angle θ and the angular resolution of the muon detector is 6°. Typically, it records ~4×10⁹ muons every day. The muon detector has been operating uninterruptedly since 2001, thus providing a high statistics record of the cosmic ray flux as a function of time over one decade. However, prior to using these data, the muon rate has to be corrected for two important atmospheric effects, namely, variations in atmospheric pressure and temperature. Because of the near equatorial location of Ooty (11.4°N), the seasonal variations in the atmospheric temperature are relatively small and shall be ignored here. Due to proximity to the equator, the pressure changes at Ooty display a dominant 12 h periodic behaviour in addition to other seasonal changes. Here, we discuss various aspects of a novel method for accurate pressure measurement and subsequent corrections applied to the GRAPES-3 muon data to correct these pressure-induced variations. The pressure-corrected muon data are used to measure the profile of the solar diurnal anisotropy during 2006. The data, when divided into four segments, display significant variation both in the amplitude (~45%) and phase (~42 m) of the solar diurnal anisotropy during 2006, which was a period of relatively low solar activity.     

Laser induced line narrowing and saturation broadening effects in OPFIRL

The variation of the laser linewidth within an optically pumped NH3 FIR laser has been studied theoretically on the basis of three-level quantum system approach. It has been shown that the activated medium within the sample tube of an optically pumped ASE FIR laser can be divided into three regions: A). Laser induced line narrowing region, in which the FIR laser linewidth is less than Lorentz linewidth; B). Saturation broadening region, in which the power density of the FIR. signal becomes large enough to make saturation effect important and the linewidth broadens; C), Self-absorption narrowing region, in which the pumping energy density is below the threshold, so self-absorption dominates and the linewidth decreases. The necessary linewidth of the OPFIRL can be obtained by appropriate selection of the length of the sample tube.