双原子分子在啁啾激光作用下的经典解离

采用辛算法及经典理论方法,计算了HF分子在啁啾激光作用下的经典解离,讨论了解离几率随激光强度的变化,以及在相同激光强度下,选取不同的振动态作为初始态时解离几率的变化.     

强激光场中CO分子经典轨迹的辛算法

采用辛算法计算CO异核双原子分子系统在强激光场作用下的经典轨迹,与Runge-Kutta方法进行比较,分析了CO双原子分子在激光场作用下的振动轨迹、相平面轨道与总能量随时间的变化及CO分子的解离.     

双色激光场中一维氢分子的经典动力学性质研究

应用经典理论方法,采用辛算法,数值求解双色激光场作用下的一维共线氢分子的哈密顿正则方程,得到氢分子在激光场作用下的经典轨迹,并计算H₂⁺,H₂²⁺,H,H⁺等产物的产生概率随时间的演化,分析了双色场的光强、倍频、相位的变化对氢分子动力学性质的影响并给出相关的物理解释.     

量子系统保结构计算新进展

本文主要介绍量子系统保结构计算最新进展情况,分以下几部分内容:哈密顿系统的辛算法、适合于量子系统的哈密顿量显含时间的辛算法、A2B模型分子和双原子分子系统的经典轨迹辛算法计算、双原子分子CO在激光场中的经典轨迹的辛算法计算及其振动和解离、定态Schr dinger方程的辛形式及求解定态Schr dinger方程本征值问题的辛 打靶法、含时Schr dinger方程的保结构算法及其在激光原子物理中的应用、伪分立态模型、强激光与原子相互作用的渐近边界条件、"非齐线性正则方程"的辛算法及其在计算强激光场中一维原子的多光子电离和高次谐波发射中的应用以及Heisenberg方程的保结构计算等等。     

量子系统保结构计算新进展

本文主要介绍量子系统保结构计算最新进展情况,分以下几部分内容:哈密顿系统的辛算法、适合于量子系统的哈密顿量显含时间的辛算法、A2B模型分子和双原子分子系统的经典轨迹辛算法计算、双原子分子CO在激光场中的经典轨迹的辛算法计算及其振动和解离、定态Schr dinger方程的辛形式及求解定态Schr dinger方程本征值问题的辛 打靶法、含时Schr dinger方程的保结构算法及其在激光原子物理中的应用、伪分立态模型、强激光与原子相互作用的渐近边界条件、"非齐线性正则方程"的辛算法及其在计算强激光场中一维原子的多光子电离和高次谐波发射中的应用以及Heisenberg方程的保结构计算等等。     

双色激光场中1维共线氢分子离子的经典动力学研究

 运用经典理论方法，并采用辛算法数值求解了双色激光场作用下1维共线氢分子离子(H₂⁺)的哈密顿正则方程，得到了氢分子离子在激光场下的经典轨迹。计算了单色场和双色场下氢分子离子(H₂⁺)的存活几率、电离几率、解离几率、库仑爆炸几率随时间的演化，分析了双色场的相位、强度、强度比及倍频的变化对氢分子离子动力学行为的影响,并给出了相应的物理解释。     

激光场中一维和三维氢分子离子模型经典动力学行为的比较

应用经典轨迹方法,采用辛算法数值求解激光场中的一维和三维氢分子离子(H2 )的Hamilton正则方程,得到氢分子离子在激光场作用下的经典轨迹,并比较分析氢分子离子一维模型与三维模型的存活、解离、电离和库仑爆炸等动力学行为,以及电子的运动情况的相似之处.数值结果表明,采用一维模型能近似定性反映氢分子离子的动力学行为,并且简便可行.     

355 nm激光作用下苯甲醚的多光子电离质谱研究

在355 nm激光作用下,利用多光子电离技术结合飞行时间质谱(TOF-MS)对苯甲醚分子进行了研究。实验结果表明苯甲醚分子的多光子电离机制属于母体分子电离-解离模型。通过对主要碎片离子的可能形成过程的讨论,得出该波长下母体分子离子解离的主要有两种通道,但是随激光能量的增强,甲基移除通道逐步占据优势成为主要通道。应用高斯软件采用HF/6-31G(d) 方法对苯甲醚分子和苯甲醚阳离子基态的几何构型进行优化得到其稳定构型,并计算了苯甲醚分子离子及其初级解离产物的能量。比较两条通道的碎片离子能量的变化,理论验证了实验中苯甲醚分子主要解离通道的合理性。     

辛算法在Ba+HF反应准经典轨线计算中的应用

将辛算法应用于准经典轨线理论,模拟了Ba HF反应在扩展的London-Eyring-Polanyi-Sato (LEPS)势能面上的动力学行为.比较哈密顿体系在RK4-AMH4积分,四阶辛积分,六阶辛积分下的总能量守恒情况,结果表明六阶辛算法能最好地保持反应体系的能量守恒,且用时间最短,能够很好地节省计算资源.得到的六阶辛算法下生成物BaF的振动分布高于以前计算的结果,进一步证明六阶辛算法能最好保持能量守恒的特点.     

任意偏振激光作用下二维模型H原子的谐波发射

采用二维渐近边界条件和辛算法数值求解了任意偏振激光和H原子相互作用的二维含时Schrödinger方程的无穷空间初值问题. 计算了二维H原子在不同偏振激光作用下的谐波发射,得到各种椭圆率下谐波谱的特点与已有文献结果一致.通过电子的基态布居概率和某一时刻的概率密度分布以及电子的平均位移,对不同椭圆率下谐波谱的特点进行了分析. 结果表明,将渐近边界条件和辛算法推广到二维是合理和有效的. 关键词： 二维渐近边界条件 辛算法 任意偏振激光 高次谐波     

双原子分子振动能谱与离解能的精确研究

代数方法(AM)的建立解决了实验方法和精确量子力学理论方法难以获得双原子分子的包含最高振动能级在内的所有高阶振动能级的精确数值这一问题.基于LeRoy与Bernstein的工作,孙卫国等又建立了精确计算双原子分子离解能的新解析表达式.应用新公式和代数方法(AM),研究了一些双原子分子部分电子态的振动能谱和分子离解能,获得了与实验值符合非常好的理论结果.该方法在理论上提供了获得双原子分子完全振动能谱和精确分子离解能的物理新方法.     

用新公式精确研究N_2分子部分电子态的离解能

本文使用代数方法(AM),研究了N_2分子的X~1∑~+_g、A~3∑~+_u、B~(′3)∑~-_u、a′~1∑~-_u、b′~1∑~+_u、B~3∏_g、c′_4~1∑~+_u等七个电子态的离解能;然后使用新公式计算了这些电子态的离解能,并分别与离解能的实验值进行了分析对比.结果表明:使用新公式得到的分子离解能与离解能的实验值更为接近.对于那些用实验方法还难以获得其离解能的电子态,该式提供了一种获得其离解能的新途径.     

啁啾脉冲对氢分子离子解离动力学的影响

本文通过数值求解一维含时薛定谔方程,理论研究了超短啁啾脉冲（5-fs,790-nm）对处于低振动态氢分子离子解离动力学的影响. 研究过程中有效利用流算符的方法得到不同激光强度下的解离几率及核波包密度分布. 结果表明：低强度的啁啾脉冲可显著增强低振动态氢分子离子的解离过程,使解离过程提前发生并在较短的时间内获得较多的解离产物, 并给出相应的理论解释.     

Symmetry breakdown in ground state dissociation of HD+

Experimental studies of the dissociation of the electronic ground state of HD+ following ionization of HD by fast proton impact indicate that the H++D(1s) dissociation channel is more likely than the H(1s)+D+ dissociation channel by about 7%. This isotopic symmetry breakdown is due to the finite nuclear mass correction to the Born-Oppenheimer approximation which makes the 1ssigma state 3.7 meV lower than the 2psigma state at the dissociation limit. The measured fractions of the two dissociation channels are in agreement with coupled-channels calculations of 1ssigma to 2psigma transitions.     

Effects of strain on the dissociation dynamics of O2 on Si(001)

There are two distinctive channels in the dissociation reaction of O2 on Si(001)-(2 x 1): a trapping-mediated channel and a direct-activated channel. Externally applied tensile strain along the <110> direction on the (001) surface is found to suppress the dissociation via a direct-activated channel and to enhance that via a trapping-mediated channel in the temperature range between 200 and 300 K. It has been demonstrated that the dissociation dynamics involving elementary processes such as inelastic scattering and trapping, desorption and/or dissociation from a trapping precursor, and direct dissociation are sensitively influenced by the strain to change the branching ratio of the dissociation reaction.     

强场中初始振动态对H2+解离过程的影响

本文通过数值求解非玻恩-奥本海默近似下的一维含时薛定谔方程模拟了强场中初始振动态对H_2~+解离过程的影响.结果表明:不同初始振动态H_2~+的对应的核动能谱结构不同.低振动态时解离过程主要由阈上解离通道贡献,振动态提高时会增加一个键的软化通道.     

High-pressure-activated carbon tetrachloride decomposition

The pressure-induced molecular dissociation as one of the fundamental problems in physical sciences has aroused many theoretical and experimental studies. Here, using a newly developed particle swarm optimization algorithm, we investigate the high-pressure-induced molecular dissociation. The results show that the carbon tetrachloride （CC14） is unstable and dissociates into C2C16 and C12 under approximately 120 GPa and more. The dissociation is confirmed by the lattice dynamic calculations and electronic structure of the Pa3 structure with pressure evolution. The dissociation pressure is far larger than that in the case of high temperature, indicating that the temperature effectively reduces the activation barrier of the dissociation reaction of CC14. This research improves the understanding of the dissociation reactions of CC14 and other halogen compounds under high pressures.     

Dissociation energies of molecular hydrogen and the hydrogen molecular ion

We have obtained improved values for the dissociation energies of molecular hydrogen and its ion by using a high-resolution pulse-amplified laser to probe the second dissociation limit. The onset of the vibrational continuum is observed by state-selective detection of the atomic products of dissociation, and several auxiliary measurements link the results to the ground state. The dissociation energies are accurate to 0.010-0.026 cm(-1), improving previous measurements by a factor of 3-7. Agreement with ab initio calculations is good for H2, D2, and their ions, but not for HD and HD+.     

水合物藏降压开采实验及数值模拟

建立了降压法开采水合物藏数学模型,考虑了气-水-水合物-冰相多相渗流、水合物相变及分解动力学过程、冰-水相变、热传导、对流过程、渗透率变化等对于水合物分解的影响。三维水合物藏模拟表明:在开采前期阶段,可采用降压法,但随着储层能量消耗,产气速度下降很快,需转变开采方式。分析了一些主要参数,如孔隙度、渗透率、饱和度、压力等对水合物开采的影响。     

Solvent-coordinate free-energy landscape view of water-mediated ion-pair dissociation

Water-mediated ion-pair dissociation is studied by molecular dynamics simulations of NaCl in water. Multidimensional free-energy analysis clarifies the relation between two essential solvent coordinates: the water coordination number and water-bridge formation. These two are related in a complex way. Both are necessary to describe ion-pair dissociation. The mechanism constructed with both solvent variables clearly shows the individual roles. The water coordination number is critical for starting ion-pair dissociation. Water-bridge formation is also important because it increases the likelihood of ion-pair dissociation by reducing the dissociation free-energy barrier. Additional Ca–Cl and NH₄–Cl calculations show that these conclusions are unaffected by changes in the ion charge and shape. The present results will contribute to future explorations of many other molecular events such as surface water exchange and protein-ligand dissociation because the same mechanism is involved in such events.