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相似文献
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1.
用烟雾箱研究甲苯与OH自由基光化学反应   总被引:4,自引:1,他引:3       下载免费PDF全文
文中用自制的烟雾腔系统研究了甲苯与OH自由基的光化学反应,得到的结论是其在大气中的主要产物是苯醛、甲基苯酚和苯硝酸甲脂.甲苯在烟雾箱内的寿命约为60分钟.  相似文献   

2.
基于室内烟雾箱实验平台,研究了在有机种子气溶胶下,来自OH启动异戊二烯光氧化反应形成的二次有机气溶胶的动力学. 探究了二次有机气溶胶的粒谱分布分别与来自室内大气中痕量碳氢化合物光氧化反应产生的种子颗粒物浓度以及前体物异戊二烯浓度的依赖关系. 研究结果表明在高浓度种子气溶胶和低浓度异戊二烯条件下(对应于典型城市大气条件),光化学反应形成的二次有机产物凝聚到种子颗粒物表面而造成的颗粒物增长起主导作用;而在低浓度种子气溶胶和相对高浓度异戊二烯条件下(对应于典型偏远地区大气条件),二次有机气溶胶粒谱分布出现双模式结构,分别对应于来自均相成核的新粒子生成和二次有机产物在种子颗粒物上的凝聚增长. 此外,还研究了有机种子颗粒物浓度对二次有机气溶胶形成的影响,评估了在不同种子浓度下二次有机气溶胶粒谱分布的演化和相应新粒子的形成速率.  相似文献   

3.
为了从本质上认识和了解大气氧化反应进程以及二次有机气溶胶的形成机制,设计并搭建了一套实验室模拟烟雾箱系统.将质子转移反应质谱、同步辐射光电离质谱及气溶胶激光飞行时间质谱等特色质谱检测系统与烟雾箱结合,用于大气氧化反应气相和粒子相产物的定量与定性分析.通过一系列表征实验获得了该系统的基本参数,如烟雾箱内温度和光强特征,气体化合物和颗粒物的壁损耗速率,零空气的背景反应性及实验结果的可重复性.臭氧氧化α-蒎烯定量化实验和OH启动异戊二烯光氧化反应的定性检测结果进一步表明了该系统能够满足大气化学反应过程中气相和粒子相化学成分的定性分析及二次有机气溶胶的定量化研究的需要.  相似文献   

4.
大气中的碳黑颗粒具有不规则的分形团簇结构. 以电火花放电产生的团簇碳黑颗粒为研究对象,发现颗粒的团簇结构在丙烯臭氧氧化和光氧化体系中均发生重构,形成更为紧实的结构. 研究表明这种重构是由丙烯氧化产生的过氧自由基和羟基自由基引起的. 研究结果有助于对大气中团簇状碳黑颗粒老化过程的进一步了解. 由于重构直接改变了颗粒的粒径分布,这一过程可能导致碳黑颗粒在大气中物理化学特性的重大改变. 关键词: 团簇碳黑颗粒 重构 丙烯 烟雾箱  相似文献   

5.
阿尔法蒎烯是大气中含量最高的自然源萜类挥发性有机物,其臭氧化分解反应会产生大量的反应中间体和产物,精确表征这些物种被认为是大气化学最前沿、最具挑战性的课题之一. 本文利用极紫外自由电子激光光电离质谱方法,研究了阿尔法蒎烯的臭氧分解反应机理. 该反应是在2立方米的烟雾箱中进行,利用气动透镜把产生的气溶胶传输到质谱探测腔室,利用极紫外自由电子激光对气溶胶进行单光子软电离,测得了常规实验方法难以得到的飞行时间质谱,发现了一系列新物种. 与量子化学理论计算相结合,揭示了这些新物种的反应机理. 这些研究结果从分子水平上揭示了蒎烯的臭氧分解反应机制,有助于理解大气雾霾微观机理.  相似文献   

6.
OClO是Cl原子活性的一个重要的指示剂,对OClO的检测有利于更好的理解Cl原子的化学反应过程及其对沿海及工业污染地区空气质量的影响. 本工作建立了一套基于氙灯的近紫外(335~375 nm)非相干宽带腔增强吸收光谱系统,并将其应用于烟雾箱中OClO的定量测量研究,同时测量了反应过程中重要的中间产物CH2O及大气中重要的痕量气体NO2. 结果表明,非相干宽带腔增强吸收光谱可应用于实验室大气卤素化学方面的研究.  相似文献   

7.
采用B3LYP和CCSD(T)方法对泰坦大气中苯分子以及最终产物的各种生成机理和最有效反应通道进行了详细分析。采用B3LYP、MP4、AM1方法对苯的溴代反应过程中的相关能量进行比较研究,并对反应中电子转移的过程进行了讨论。  相似文献   

8.
碳酸钠水溶液与苯可在室温及紫外光照射下发生反应,生成苯甲酸钠和联苯.反应发生在苯与水溶液的界面.在光照5 h后,11.4%的苯转化为联苯与苯甲酸钠,产物分别分布在苯和水溶液中.用DFT 和TDDFT计算研究了这一体系的反应机理,发现碳酸钠不仅仅是生成苯甲酸钠的反应物之一,也可催化联苯的生成.  相似文献   

9.
<正> 在讲授“几何光学”这门课时,为了使学生尽可能直观地看到各种光学现象,我们研制了一台激光光学演示仪,作为形象教学的教具,其外形如图1所示,它由激光电源、演示箱、烟雾盒三部分组成。演示箱是进行光学演示和实验的空间,其中可装有各种演示用的光学零件,为了使激光光线更明显地显示出来,设有烟雾盒,以造成演示箱内烟雾。使激光光线在烟雾中产生散射,这样就可显示出鲜红明亮的激光光线。  相似文献   

10.
何雪梅  吕百达 《物理学报》2012,61(5):54201-054201
一些实验表明, 实际大气会偏离理想Kolmogorov模型. 本文基于广义Huygens-Fresnel原理和Toselli等提出的非Kolmogorov湍流模型, 推导出部分相干双曲正弦-Gauss (HSG)涡旋光束通过非Kolmogorov大气湍流的解析传输公式, 并用以对两束部分相干HSG涡旋光束相干叠加和非相干叠加形成的合成相干涡旋在非Kolmogorov大气湍流中的动态演化进行了研究. 结果表明, 合成光束平均光强的演化过程与非Kolmogorov湍流的广义指数α, 源平面上叠加涡旋光束拓扑电荷的符号, 以及叠加方式有关. 合成相干涡旋在非Kolmogorov大气湍流中传输时会出现移动、产生和湮灭. 广义指数α, 拓扑电荷符号, 以及叠加方式都会影响其演化行为. 最后, 将本文所得结果与相关文献做了比较.  相似文献   

11.
Simultaneous two-dimensional imaging of an unburnt area and a reacting area was performed using laser-induced fluorescence. Acetone was added to fuel as a tracer, and OH radical was used as a marker of the reacting area. A narrow band tunable KrF excimer laser (248 nm) was employed to excite acetone and OH simultaneously. Two intensified CCD cameras with different wavelength filters were used to detect these two kinds of species respectively. Detecting 294-314 nm (A-X (3, 2), etc.) for OH and 335-410 nm for acetone, we obtained images of each species without interference of a signal from the other. The method was also successfully applied to flames in a pressurized combustion chamber under the pressure of 0.5 MPa.  相似文献   

12.
通过自制的烟雾腔系统研究羟基启动的异戊二烯光解形成二次有机气溶胶(SOA)过程中环境因素的影响.使用气溶胶粒径光谱仪测量了SOA的粒径分布,通过光解实验研究了光照时间、反应物浓度以及CH3ONO浓度对异戊二烯光解形成SOA的影响.结果表明,异戊二烯光解形成的SOA空气动力学直径在0.4 mm~1.4 mm之间,这些粒子的直径小于2.5μm的微细粒子很容易沉积在人体肺泡内,对人体健康产生很大危害;不管是SOA粒子的粒子数浓度还是质量数浓度都随着反应时间的增长、光照强度的增强和反应物浓度的增加而增加.该研究为大气颗粒物排放源的外场测量提供了非常有用的信息.  相似文献   

13.
The kinetics of the O3, OH and NO3 radical reactions with diazomethane were studied in smog chamber experiments employing long-path FTIR and PTR-ToF-MS detection. The rate coefficients were determined to be k CH2NN+O3?=?(3.2?±?0.4)?×?10?17 and k CH2NN+OH?=?(1.68?±?0.12)?×?10?10 cm3 molecule?1 s?1 at 295?±?3?K and 1013?±?30 hPa, whereas the CH2NN?+?NO3 reaction was too fast to be determined in the static smog chamber experiments. Formaldehyde was the sole product observed in all the reactions. The experimental results are supported by CCSD(T*)-F12a/aug-cc-pVTZ//M062X/aug-cc-pVTZ calculations showing the reactions to proceed exclusively via addition to the carbon atom. The atmospheric fate of diazomethane is discussed.  相似文献   

14.
根据烷烃分子中碳氢键离解能与烷基Ri的极化效应指数(PEI)的关系,由PEI表达烷烃C-H键与羟基自由基反应的活化能E;用烷基Ri的拓扑立体效应指数(TSEI)定量相关阿仑尼乌斯公式中的指数前因子A.研究表明PEI、TSEI和温度T三参数可以定量关联羟基自由基与烷烃中伯、仲、叔碳氢键反应的活性.所得方程可以准确地区分不同C-H键的活性.结合烷基Ri的PEI和TSEI参数用于预测不同温度下烷烃、环烷烃与羟基自由基反应的绝对速率常数和相对速率常数,预测值与实验值一致.  相似文献   

15.
Aqueous solutions of benzene were irradiated by focussed KrF laser light. The formation of phenol together with varying amounts of 1.3-cyclopentadiene-1-carboxaldehyde was shown by uv absorption measurements. A mechanism for this photo-oxidation via benzene radical cations produced by 2-photon ionization of benzene is proposed. Comparative gas phase laser experiments and experiments with unfocussed laser beams were consistent with previous results using incoherent light sources.  相似文献   

16.
Sonolysis of chlorobenzene in aqueous solution: organic intermediates   总被引:6,自引:0,他引:6  
The ultrasonic degradation of 1.72 mM chlorobenzene was investigated. The sonolysis of chlorobenzene followed first-order kinetics. The influence of the pH of the aqueous solution and the effect of the saturating gás, air or argon, was measured. No pH effect was noticed, and saturation with the monoatomic argon accelerated the degradation. Furthermore, the addition of the radical scavenger benzoate demonstrated that no significant degradation took place in the bulk solution. For air-saturated solutions, the following organic degradation products were identified: methane, acetylene, butenyne, butadiyne, benzene, chlorophenols, phenylacetylene and other chlorinated and non-chlorinated monocyclic and dicyclic hydrocarbons. For argon-saturated solutions, the same products were found, except for the chlorophenols. The presence of the chlorophenols in the case of air-saturation only demonstrated the interaction between the radicals formed and oxygen, and no direct degradation by OH. radicals. The kinetics of several organic degradation products and chloride were determined for the sonolysis of air- and argon-saturated solutions.  相似文献   

17.
OH自由基启动甲苯光氧化产物的质谱   总被引:3,自引:0,他引:3  
在烟雾腔系统内,辐照甲苯/CH3ONO/NO/空气混合系统,启动甲苯的光氧化反应. 利用同步辐射光电离质谱在线检测甲苯光氧化气相产物,并用气溶胶飞行时间质谱实时测量甲苯光氧化形成的二次有机气溶胶粒子. 实验结果表明,呋喃、甲基乙二醛,2-甲基呋喃、苯甲醛、甲基酚和苯甲酸是甲苯光氧化反应形成的气体相和粒子相的主要产物,而乙二醛、2-羟基-3-氧代-丁醛、硝基甲苯和甲基硝基酚只存在粒子相.  相似文献   

18.
Infrared and uv absorption spectra of the CHNO isomers in rare gas matrices and their photolysis products by ultraviolet light were studied. The most efficient processes occurring in the matrix involve isomerization between the CHNO species. The NCO free radical is the only fragment appearing in the ir spectrum. The diatomic fragments CN, NH, and OH are also observable in the uv spectrum of photolyzed samples.  相似文献   

19.
对α-蒎烯、β-蒎烯和O3的大气反应进行了初步实验室模拟,利用长光程傅里叶变换红外光谱技术结合相对速率法测得在1.0×105Pa,296±3K条件下,α-蒎烯、β-蒎烯和O3气相反应的速率常数分别为2.83×1017cm3@molecule-1@s-1和1.48×1017cm3@molecule-1@s.  相似文献   

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