脉冲激光偏振方向对氮分子高次谐波的影响——基于含时密度泛函理论的模拟

采用含时密度泛函方法,结合赝势模型和电子交换相关作用的广义梯度近似,模拟了氮分子在超强飞秒激光脉冲作用下的高次谐波产生现象,并研究了激光脉冲偏振方向对氮分子高次谐波的影响.结果表明氮分子的高次谐波谱具有典型原子谐波谱的特征;谐波谱强度随着θ(激光偏振方向与分子轴向夹角)的增大而减小.这与J.Itatanl在Nature上报道的实验结果基本一致.     

脉冲激光偏振方向对氧分子高次谐波的影响——基于含时密度泛函理论的模拟

采用含时密度泛函方法,结合赝势模型和电子交换相关作用的广义梯度近似,模拟了氧分子在超强飞秒激光脉冲作用下的高次谐波产生现象,并研究了激光脉冲偏振方向对氧分子高次谐波的影响.结果表明氧分子的高次谐波谱具有典型原子谐波谱的特征;当θ=45°(激光偏振方向与分子轴向夹角)时,谐波谱强度最大.这与文献报道的实验结果基本一致.     

超强飞秒激光脉冲作用下氢分子的高次谐波行为——基于含时密度泛函理论的模拟

在含时密度泛函理论框架下,采用经典和量子相结合的模型,模拟了氢分子在超强飞秒激光脉冲作用下的高次谐波行为. 结果表明氢分子的高次谐波谱具有“下降—平台—截止”的结构和偶次谐波被禁闭仅出现奇次谐波的选择性特征;不同的激光偏振方向会导致高次谐波的截止频率和谱线强度的变化. 关键词：TDDFT超强飞秒激光高次谐波2分子')\" href=\"#\">H₂分子     

分子对飞秒激光场响应的含时密度泛函理论研究

采用含时密度泛函理论方法研究线性分子碳化锂（Li2C2）对飞秒激光场响应的电子-离子动力学行为。在典型的近共振和非共振的激光频率作用下,分别对比分析了分子的共振和非共振电离过程。研究发现：分子在共振频率激光场的作用下发生更强的电离过程,并倾向于发生库伦爆炸,键长的振荡断裂与电离相互促进影响,而分子在较弱的激光场作用下发生单光子电离过程;随着双脉冲时间间隔的增加,离化电子数在一定范围内呈振荡上升趋势,随后趋于常数。     

分子对飞秒激光场响应的含时密度泛函理论研究

采用含时密度泛函理论方法研究线性分子碳化锂(Li2C2)对飞秒激光场响应的电子-离子动力学行为.在典型的近共振和非共振的激光频率作用下,分别对比分析了分子的共振和非共振电离过程.研究发现:分子在共振频率激光场的作用下发生更强的电离过程,并倾向于发生库伦爆炸,键长的振荡断裂与电离相互促进影响,而分子在较弱的激光场作用下发生单光子电离过程;随着双脉冲时间间隔的增加,离化电子数在一定范围内呈振荡上升趋势,随后趋于常数.     

脉冲形状对氢原子高次谐波的影响

在含时密度泛函理论框架下,采用经典和量子相结合的模型,模拟了氢原子在超强飞秒激光脉冲作用下的高次谐波产生现象,并研究了激光脉冲形状对氢原子高次谐波的影响.结果表明,氢原子的高次谐波谱具有典型的原子谐波谱的特征;具有“下降－平台－截止”的结构和偶次谐波被禁闭仅出现奇次谐波的选择性特征;不同的脉冲形状会导致高次谐波的截止频率和谱线强度的变化.     

碳分子线C5在激光场中的含时密度泛函理论研究

运用含时密度泛函理论和分子动力学相结合的方法, 研究了C₅分子线在强激光场中的电离激发.研究发现, 当考虑激光强度对C₅分子线激发的影响时, 激光强度越强, 分子吸收的能量越多, 电离也越早, 最终电离的电子也越多, 而且沿激光极化方向的偶极矩的变化及峰值也越大. 关于激光极化方向对C₅分子线激发的影响的研究表明, 当激光极化方向沿着C₅分子线轴向时, 分子的电离大大增强, x方向的激光脉冲仅能激发起x方向的偶极振荡, 而y方向的激光脉冲仅能激发起y方向的偶极振荡, 而且x方向的激光脉冲激发的偶极振荡强. 研究还表明, 当激光极化方向沿着C₅分子线轴向时, 尽管由于电离增强而导致C₅分子线C–C键振动的同步性变差, 但在两种激光极化方向情况下, C₅分子线的振动模式与中性C₅分子线的振动模式相同.关键词：含时密度泛函理论分子动力学分子电离碳分子线     

相对论圆偏振激光与固体靶作用产生高次谐波

超短超强激光与固体靶表面等离子体相互作用可以通过高次谐波的方式产生从极紫外到软X射线波段的相干辐射,获得飞秒甚至阿秒量级的超短脉冲,可用于观测原子或分子中的电子运动等超快动力学过程.本文实验研究了相对论圆偏振飞秒激光与固体靶相互作用的高次谐波产生过程,实验结果表明,在较大入射角下,圆偏振激光也可以有效地产生高次谐波辐射.通过预脉冲控制靶表面的预等离子体密度标长,发现高次谐波的产生效率随密度标长的增加而单调下降.进一步通过二维粒子模拟程序,分析了激光的偏振以及预等离子体密度标长对高次谐波产生的影响,很好地解释了实验观测结果.     

同位素分子对高次谐波产率的影响

利用含时波包加上傅里叶变换方法研究强激光场中不同同位素分子对高次谐波产率的影响。运用电子与核运动的相干量子力学方法得到了电离电子与正离子的碰撞几率。通过对三种同位素分子H2, D2和T2的碰撞几率分布的对比,发现在前三个光周期内电离电子会多次返回与正离子发生碰撞,但是对应不同同位素分子的碰撞几率的最大值都出现在第一个光周期中。在后两个光周期内三种分子的碰撞几率分布表明较重同位素分子T2对应的碰撞几率最大。通过对三种同位素分子电离率的计算发现同位素分子中较重分子的电离率较高,而电离率越大高次谐波产率越大。因此,在同等条件下,重同位素分子对应较高的高次谐波产率。     

圆偏振激光脉冲附加静电场或太赫兹场时H2+高次谐波产生

本文通过数值求解二维含时薛定谔方程理论的研究了圆偏振激光脉冲(circularly polarized laser pulse, CPLP)作用下H2+的高次谐波产生(high-order harmonic generation, HHG)。通过对比CPLP附加静电场和CPLP附加太赫兹场(terahertz, THz)时的高次谐波发射谱发现,当在CPLP的方向附加静电场时,谐波谱出现双平台结构,且布满调制,通过电子波包概率分布图像发现,电子三次与母核复合,量子轨道之间产生了较严重的干涉。当附加相同强度的THz场时,电子仅两次与母核复合,量子轨道之间的干涉减少,最终得到了86eV到208eV带宽为122eV的连续谱,相比于附加静电场,谐波谱变得连续且平滑,实现了量子轨道调控。最后,利用半经典三步模型、时频分析和电离几率等对谐波发射物理机制进行了深入研究。     

一维联合双原子在组合激光脉冲作用下的超高次谐波发射

本文分析了在联合原子方案下高于Ip+3.2Up的超高次谐波发射效率极低的主要因素:除电子间的排斥作用外,更重要的原因乃是在通常情况下外来电子在非母离子中没有布居.据此,提出了一个有效解决这个难题的组合激光脉冲方案,从而将高达Ip+8Up的超高次谐波的发射效率提高了三个数量级以上.     

飞秒强激光场中水分子的电离激发

本文运用含时密度泛函理论和分子动力学非绝热耦合的方法, 研究了水分子在不同极化方向的激光场中的电离和动力学行为. 计算结果表明, 对应相同的极化方向, 随着激光强度的增加, 水分子的电离增强; 对于相同强度的激光, 当激光极化方向沿水分子对称轴方向时, 水分子的电离最强, 当激光极化方向垂直水分子对称轴方向时, 水分子电离受到最大程度的抑制. 对水分子偶极矩的研究表明, 当分子处于线性响应区域时, x方向的激光只能激发起x方向的偶极振动而y方向的激光只能激发起y方向的偶极振动. 对水分子的键长和键角的研究表明, 在激光场中水分子的键长变长, 键角变大, 但变化幅度随着激光极化角的增大而减小. 此外, 研究还发现, 虽然在不同极化方向的激光脉冲的驱动下, 水分子OH键的振动频率与激光频率相当, 在脉冲关闭后, 振动频率减小, 但激光场的极化方向对水分子振动模式具有选择性.关键词：含时密度泛函理论分子动力学水分子电离     

Imprints of molecular orbitals using photoelectron angular distribution by strong laser pulses of circular polarization

We theoretically investigate the strong-field ionization of H+2 molecules in four different electronic states by calculating photoelectron angular distributions in circularly polarized fields. We find that the structure of photoelectron angular distribution depends on the molecular orbital as well as the energy of the photoelectron. The location of main lobes changes with the symmetric property of the molecular orbital. Generally, for molecules with bonding electronic states, the photoelectron's angular distribution shows a rotation of π/2 with respect to the molecular axis, while for molecules with antibonding electronic states, no rotation occurs. We use an interference scenario to interpret these phenomena. We also find that, due to the interference effect, a new pair of jets appears in the waist of the main lobes, and the main lobes or jets of the photoelectron's angular distribution are split into two parts if the photoelectron energy is sufficiently high.     

Polarized Fluorescence of Complex Molecules Being Excited by Low-Energy Electrons

Polarization of the fluorescence of the vapors of anthracene, perylene, 1,4-di(2,5-phenyloxazolyl)benzene (POPOP), and 2-phenyl-5-(4-biphenylyl)oxazole (BPO) upon excitation by a beam of monokinetic electrons with energy varying in the 5–300-eV range has been found. The electrical vector of radiation has a higher value in the direction perpendicular to the direction of the electron beam. For the substances studied, maxima of fluorescence polarization are observed that approximately coincide in position with the maxima of the excitation function. The maximum value of the fluorescence polarization degree of POPOP does not exceed 3.8%.     

联合双原子在组合脉冲辐照下的高次谐波发射

首先采用经典的“三步模型“理论,分析了一维普薛耳-特勒势(P-T势)模型原子在组合脉冲作用下的动力学行为,进而利用该组合脉冲辐照联合双原子模型,通过调节组合脉冲的场幅、相位以及设定原子的核间距,使原子有适当的电离和较大的复合效率,因而在截止位置远达Ip 8Up处获得了效率高达10-9的高次谐波发射.     

采用光栅光谱仪测量氮气分子的双原子分子光谱实验

提出了一种在大学近代物理实验中,以氮气分子为测量对象的双原子分子光谱实验方案.利用配备光电倍增管作探测器的平面光栅光谱仪,可以测量低压氮气辉光放电发射的氮气分子第二正带光谱.根据双原子分子的电子振动光谱理论,计算出氮气分子第二正带的上下电子态的简谐振动频率、非简谐度等参数.