电流对苯甲醚电催化重整过程的影响

用电催化重整方法和NiCuZn-Al₂O₃催化剂进行生物油模型化合物苯甲醚的水蒸气重整制氢研究,结果表明,在700 oC和4 A条件下,获得的最高碳转化率和氢产率分别为98.3%和88.7%,电催化重整过程中发现的电流促进效应主要归结于重整反应床中温度分布的改变和电阻丝发射的热电子影响. 利用X射线衍射方法分析了反应前后的NiCuZn-Al₂O₃催化剂结构变化. 实验导出的苯甲醚重整反应表观活化能为99.54 kJ/mol,明显高于乙醇、乙酸和生物油轻质组分的重整反应表观活化能.     

用低温电催化重整方法和CoZnAl催化剂进行低温生物油重整制氢

利用电化学催化重整方法和CoZnAl催化剂实现了高效的生物油重整制氢过程．研究了电流强度对氢气产率、碳转化率以及产物分布的影响．结果表明,通过催化剂的电流对氢气产量和碳转化率都有明显的促进作用,在500 oC低温重整条件下氢气产率和碳转化率分别达到大约70%和85%．此外,用XRD、XPS、TGA和BET研究了电流对催化剂的结构和性能的影响．结果表明,通电催化床中热电子对生物油中含氧有机物的重整反应起着重要的促进作用．     

在Ni/HZSM-5催化剂上低温水蒸汽重整生物油制氢

利用浸渍方法制备的Ni/HZSM-5催化剂在生物油低温水蒸汽重整合成中表现了较高的催化活性． 探讨了催化剂的组成、重整温度、水碳比例对重整过程的影响．在电催化重整研究中,发现催化剂上通过的电流可以显著地促进生物油水蒸汽重整．通过对不同负载量的Ni/HZSM-5催化剂和Ni₂₀/Al₂O₃催化剂的催化活性的比较,NiO在催化剂中负载量为20%(Ni₂₀/ZSM)时表现出了最高的催化活性; 即使在450 oC时, 在Ni₂₀/ZSM催化剂上也可以达到碳转化率接近完全, 氢气产率约为90%的效果． 利用XRD、ICP/AES、H₂-TPR、BET等表征手段对Ni/HZSM-5催化剂的形态和结构进行了表征.     

用NiCuZnAl催化剂最大化生物油自热水蒸汽重整制氢

在较低的温度下,通过将放热的部分氧化反应和吸热的水蒸汽重整反应耦合起来的自热方式实现了高效的制氢过程. 在氧碳比(O/C)为0.34,水碳比(S/C)为3,温度为600 oC时生物油接近完全转化,得到最高氢产率为64.3%. 自热水蒸汽重整反应条件温度、O/C、S/C、质量空速等可以用来控制反应氢产率和气体产物分布. 对自热过程和普通水蒸汽重整过程做了比较,并对反应机理进行了探讨.     

C12A7-Mg催化剂水蒸汽重整生物油、石脑油和CH4制氢

利用自制的C12A7-Mg催化剂,研究了催化水蒸汽重整生物油、石脑油和CH4制备氧气的性能,以及催化剂寿命,并用X射线光电子能谱对催化剂进行了表征．温度测试范围为250-850℃．对于催化水蒸汽重整生物油反应,在750℃时,氢气产率最大达到80％,碳的转化率接近95％．在相同的反应温度下,催化水蒸汽重整石脑油和CH4的氢气产率和碳的转化率要低于重整生物油反应．催化剂的失活主要是由于重整过程中的积碳．     

基于生物炭载体催化剂的生物油重整制氢研究

本文以柳按生物质为原料,通过热裂解手段制得生物油及其副产物生物炭。通过化学活化对生物炭的表面性质进行改善。采用扫描电镜进行表征,研究表明活化炭经处理后的表面出现了大量孔隙结构。采用氮气物理吸附检测表明活化炭的孔结构主要集中在10 nm以下,4 nm附近。将活性金属Ni负载于活化后的生物炭上制得重整催化剂,并在生物油模化物重整制氢中表现出了良好的反应活性。尤其在高温段,在700℃时氢气产率接近100%。     

生物油制氢中催化剂与吸收剂研究

本文利用固定床反应器考察了自制催化剂在生物油水溶性组分重整制氢反应中的表现以及耦合水蒸气预处理的CO2吸收剂对反应的影响。通过比较自制催化剂与商业催化剂Z417在重整反应中的催化性能,以及预处理吸收剂对重整反应的改进作用,结果表明：在反应温度为800℃,水油比为4．9的条件下,自制催化剂Ni／CeO2-ZrO2的氢产率...     

生物油及生物质炭电催化制氢

报道了以生物质热裂解产物-生物油和生物质炭为原料,利用双固定床反应器和电催化水蒸气重整方法高效制氢过程研究．获得的最大绝对氢产率达到110.9 g H₂/1 kg干生物质,气相产物包括72%H₂、26%CO₂、1.9%CO和痕量的CH₄．研究了添加生物质炭对生物油制氢效果的影响,以及重整反应温度、通入催化床的电流等反应条件对生物油和生物质炭制氢效果的影响．结果表明,生物质炭的添加使绝对氢产率增加了大约20%～45%,提     

生物油催化裂解转化制取三苯

通过不同孔特征的分子筛(HZSM-5、HY沸石和MCM-41)实现生物油催化转化为三苯(苯、甲苯和对甲苯). 基于三苯的产率和选择性,芳香化合物逐次降低顺序为: HZSM-5>MCM-41>HY沸石.用HZSM-5催化裂解生物油产生芳香化合物的最大产率为33.1%,选择性为86.4%. 研究了反应条件对生物油催化裂解的影响,结合催化剂表征结果,讨论了催化剂的结构与性能之间的关系.     

Effects of Current on Microcosmic Properties of Catalyst and Reforming of Bio-oil

通过低温电催化重整方法(电流通过催化剂床),用传统的镍基重整催化剂NiO-Al2O3重整生物油制取氢气是一种高效的生物油产氢方法．还探索了电流对生物油重整的促进影响,发现通过催化剂的电流明显地提高了生物油的重整．通过BET、XRD、XPS和SEM的测试,研究了电流对催化剂微观结构的影响,包括比表面、孔径、孔体积、晶粒尺寸和氧化镍的还原程度．从通电的催化剂表面脱附的热电子直接由飞行时间质谱测量．讨论了电催化重整生物油的机理．     

含氧有机物催化重整制备纯氢

研究了一种新的利用含氧化合物制备纯氢的催化变换过程,该过程耦合了含氧化合物的催化重整、水煤气变换反应和CO₂去除步骤. 详细研究了重整催化剂的筛选、反应条件以及不同的含氧化合物催化重整行为. 利用所述集成方法获得的最高氢气浓度为99.96vol%和最大转化率为97.1mol%. 此外,通过含氧化合物的解离、催化重整和水煤气变换反应研究,探讨了含氧化合物制备纯氢的相关反应路径.     

DRIFTS study of Cu1Zr1Ce9Odelta catalysts for selective CO oxidation

The Cu1Zr1Ce9Odelta catalysts synthesized with coprecipitation method were used into the selective CO oxidation in hydrogen-rich gas. The adsorbed species and the intermediates on Cu1Zr1Ce9Odelta catalysts were examined by in-situ diffuse reflectance FTIR spectroscopy (in-situ DRIFTS) technique. It was found that hydrogen, oxygen and CO in the feed stream were adsorbed competitively at the same adsorption sites on the surface of Cu1Zr1Ce9Odelta catalysts. The pretreatment with hydrogen caused the deep reduction of Cu+ species to Cu0 species and decreased the capacity of CO adsorption on the catalyst surface. The Cu1Zr1Ce9Odelta catalyst pretreated with oxygen offered more active oxygen species and inhibited the deep reduction of Cu+ species. The helium pretreatment only purified the surface of Cu1Zr1Ce9Odelta catalyst. Two IR bands at 2938.7 and 2843.8 cm(-1) due to bridged formate and bidentate formate species appeared at 180 degrees C. The active oxygen anion of Cu1Zr1Ce9Odelta catalyst could react with CO and produce carbonate species at room temperatures. The carbonate and formate species occupied the adsorption sites and deteriorated the catalytic performance of Cu1Zr1Ce9Odelta. Flushing the Cu1ZnrCe9Odelta catalyst with helium at 300 degrees C, the bidentate formate species on the catalyst surface decomposed to monodentate carbonate species and then further decomposed to CO2, which could release the adsorption sites and restore well the catalytic activity.     

CH4、CO2、O2制合成气用Ni-Ce/Al2O3催化剂的XPS研究

用XPS表征浸渍法制备的Ni-Ce／Al2O3催化剂,并与活性评价结果相关联,研究了添加Ce对催化剂性能的影响,探讨了催化剂失活的原因。结果表明,稀土Ce在反应过程中存在着部分还原变价过程(Ce^4 e→Ce^2 ),Ce^3 能够迁移至A12O3晶格,增强载体Al2O3的抗烧结能力,提高催化剂的稳定性;Ni-Ce/Al2O3催化剂表面的Ni和Ce在反应过程中向体相迁移,以及Ni晶粒的烧结是造成催化剂活性逐步下降的主要原因。     

催化剂的性质对超临界乙醇条件下热解木质素液化的影响

研究了在超临界乙醇中、氢气存在下,一系列金属-酸双功能催化剂的酸性、孔径大小、负载的金属对热解木质素加氢裂解过程的影响．制备并采用N₂等温吸附和BET比表面、X射线衍射、NH₃-程序升温脱附技术对催化剂进行表征．实验结果表明催化剂酸性增强可促进热解木质素的缩聚反应,从而产生大量的焦炭和水,导致其液化效率降低．微孔催化剂比介孔催化剂孔径小,与强酸共同作用会导致热解木质素裂解生成更多的小分子气体．在催化剂上负载金属Ru可有效地抑制热解木质素的缩聚反应,促进其裂解液化．