铁掺杂P型分子筛的合成及应用

采用水热合成法,按照摩尔比5Na_2O∶Al_2O_3∶8SiO_2∶xFe~(3+)∶(116～156)H_2O配料,草酸为铁离子的络合剂,经过室温搅拌成胶,100 ℃下于不锈钢反应釜中晶化20 h,合成了三种掺杂铁量不同的P型分子筛.利用XRD、FT-IR和SEM对产物进行了表征,分析结果表明铁掺杂P型分子筛与纯P型分子筛结构相同,其晶体粒度均匀且稍有增大;以合成的分子筛作为吸附剂考察了合成产物对水中氟离子、铅离子和钾离子的吸附性能,铁掺杂P型分子筛对氟离子的吸附性能明显增加,达到4.98 mg/g,而对铅离子和钾离子的吸附性能没有促进作用.     

ZSM-5预晶化时间对SAPO-34/ZSM-5复合分子筛物化性质及MTO反应的影响

采用原位两步晶化法制备了SAPO-34/ZSM-5复合分子筛,考察了SAPO-34分子筛合成体系的晶化pH,进一步研究了ZSM-5预晶化时间对SAPO-34/ZSM-5复合分子筛物化性质及MTO催化性能的影响.采用XRD、SEM、BET和NH3-TPD等手段对分子筛样品进行表征分析.结果表明,ZSM-5预晶化不同时间合成SAPO-34/ZSM-5复合分子筛的结构、形貌和催化性质有较大影响.预晶化时间为6 h制得复合分子筛SZ-ZSM-5(6 h)形成紧密的复合相结构,表现出丰富的微-介孔的多级孔分布和适宜的弱酸位和中强酸分布等特性,在MTO反应中甲醇转化率为98.4;,低碳烯烃选择性为93.4;,催化寿命达1400 min,具有较优越的催化性能.     

稻壳制备MCM-41分子筛疏水改性研究

以稻壳灰为硅源,水热法合成MCM-41分子筛.因MCM-41分子筛亲水性强,对疏水性有机污染物吸附效果欠佳的问题,以二甲基二乙氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷和乙烯基三甲氧基硅烷为改性剂分别对其进行疏水改性.通过润湿接触角、XRD和FT-IR等进行性能表征,以亚甲基蓝染料为目标污染物,考察疏水改性后分子筛的吸附性能.结果表明,改性剂中的硅烷基已顺利地接枝在MCM-41分子筛表面,并由疏水性基团≡Si-O-Si三替代了MCM-41分子筛表面的羟基,使MCM-41分子筛表面疏水.经乙烯基三甲氧基硅烷和甲基三乙氧基硅烷修饰后的分子筛的疏水性能优于二甲基二乙氧基硅烷修饰的分子筛疏水性,相应地前两者对亚甲基蓝的吸附容量也高于后者.     

陈化温度对导向剂法制备SAPO-11分子筛及异构化性能的影响

采用导向剂法在不同陈化温度下成功合成SAPO-11分子筛.利用XRD、N2吸附-脱附等温曲线,BET物理吸附,NH3-TPD以及扫描电镜(SEM)等方法对分子筛的形貌,酸性质以及孔结构性质进行分析表征.以正十二烷为原料,考察Pt负载量为0.5;的Pt/SAPO-11催化剂的异构化反应催化性能.结果表明:不同陈化温度影响催化剂的性能,陈化温度为120℃合成的SAPO-11分子筛具有最优性能,晶粒尺寸约为2μm,BET总比表面积为208.8 m2·g-1,正十二烷加氢异构化的异构烃收率最高达66.7;.     

Ti-Cr-MCM-48分子筛的一步法制备及其吸附光催化性能研究

釆用十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,钛酸四丁酯为钛源、正硅酸乙酯为硅源,硝酸铬为金属前驱体,通过一步法制备了吸附性能优异且具有紫外-可见光催化活性的Ti-Cr-MCM-48钛硅分子筛催化剂.通过XRD、FT-IR、SEM、BET、UV-Vis等分析手段对产物进行结构表征并研究了样品对罗丹明B的吸附以及光催化性能,同时探究了钛含量对分子筛结构与性能的影响.结果表明,当钛含量为n(Ti)/n(Si)=0.25时,钛和铬分散在分子筛骨架上,样品0.25Ti-Cr-MCM-48依然具有大比表面积和介孔结构,成功解决了过渡金属掺杂而造成比表面积下降的难题.同时样品0.25Ti-Cr-MCM-48展现出了优异的吸附和催化性能,3 h内对罗丹明B的吸附、降解效率达到85;以上.而当钛含量进一步提高时,分子筛的立方相结构被破坏,孔道结构堵塞严重,比表面积急剧下降,吸附性能下降.     

利用稻壳制备X型分子筛及性能研究

以稻壳为硅源,采用水热法成功合成出了X型分子筛,并对亚甲基蓝染料进行吸附.利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见光谱和钙离子交换能力对样品的性能进行表征与测试.研究结果表明,提纯后稻壳灰为无定型态,其主要成分SiO2含量高达98.96;;水热法合成X分子筛的最佳配比为n(SiO2)/n(Al2O3) =3.8、n(Na2O)/n(SiO2)=1.4、n(H2O)/n(Na2O) =40,最佳水热晶化温度为100℃,最佳晶化时间为8h.在此条件下,合成产物无杂相,晶形发育完好,结晶度高,钙离子交换能力高达310.3 mg·g-1.亚甲基蓝溶液初始pH值在11 ～12范围内,初始浓度小于30 mg·L-1,分子筛用量在0.10～0.25 g范围内时,产物对亚甲基蓝有较好的吸附效果.     

固体硅胶制备小粒径NaA分子筛

以固体硅胶为硅源、偏铝酸钠为铝源,通过水热合成法制备小粒径NaA分子筛.实验探究碱度、陈化温度、陈化时间、晶化温度和晶化时间对合成NaA分子筛的影响.采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)分析手段表征合成样品的物相、结晶度、形貌和粒径大小.实验确定以固体硅胶为硅源水热合成小粒径NaA分子筛的碱度为n(H2O)/n(Na2O)=30,20℃陈化20h,100℃晶化4h,合成的NaA分子筛晶型完整、粒度分布均匀、平均粒径约为600nm.     

CuAPO-5分子筛的制备及对卷烟烟气中酚类的吸附性能研究

采用水热晶化法合成CuAPO-5磷酸铝改性分子筛,以XRD、XPS、BET为手段对分子筛样品进行表征,结果表明,分子筛具有AFI拓扑结构,骨架上加载上了铜离子,为正二价.在不同的金属比获得的分子筛材料中,当金属比为0.06时,所制备的CuAPO-5分子筛吸附性能最好,可降低卷烟烟气中62.46;的苯酚,高于现有的研究.研究了分子筛对苯酚的液相吸附动力学作为卷烟烟气中苯酚吸附的参考,该吸附符合二级动力力学(R2＞0.9).     

聚乙二醇对合成ZSM-5分子筛形貌影响的研究

为了探索更多具有应用价值的特殊形貌ZSM-5分子筛,本文通过在常规水热合成条件下添加晶形控制剂聚乙二醇(PEG)的方法,制得了不同形貌的ZSM-5沸石分子筛.采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和红外光谱(FTIR)等手段对样品进行表征,分析表明:在晶化过程中,PEG对ZSM-5分子筛晶粒起到了晶形控制剂的作用,并且实验中PEG聚合度较小时分子筛的形貌以不规则的椭球形为主,PEG聚合度增大至45时得到的分子筛为较规则的条状结构.相同聚合度的PEG随在体系中加入量的不同对产物的形貌尺寸影响也有较大差异,在PEG量较小时分子筛有较多没有成型的小晶粒,PEG适量时为规则的条状结构.PEG量较大时大量的表面-OH使得离子之间发生空间位阻从而对分子筛晶体形貌控制作用不明显,分子筛主要为短粗的椭球形.     

以氧化石墨烯为硬模板合成多级孔MCM-22分子筛

为了促进传质,以氧化石墨烯为硬模板对MCM-22分子筛的孔结构进行调整,水热合成具有微孔/介孔/大孔结构的MCM-22分子筛,并利用X射线衍射(XRD)、IR、氮气吸脱附、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、透射电镜(TEM)等手段对样品进行表征.结果表明:多级孔MCM-22分子筛中含有大量的非分子筛本身的40～250 nm孔径的介孔/大孔.然后,我们提出了一个简易的多级孔结构的形成机理模型.