Transition metal-based electrocatalysts for overall water splitting

Electrochemical overall water splitting is attracting a broad focus as a promising strategy for converting the electrical output of renewable resources into chemical fuels, specifically oxygen and hydrogen. However, the urgent challenge in water electrolysis is to search for low-cost, high-efficiency catalysts based on earth-abundant elements as an alternative to the high-cost but effective noble metal-based catalysts. The transition metal-based catalysts are more appealing than the noble metal catalysts because of its low cost, high performance and long stability. Some recent advances for the development in overall water splitting are reviewed in terms of transition metal-based oxides, carbides, phosphides, sulfides, and hybrids of their mixtures as hybrid bifunctional electrocatalysts. Concentrating on different catalytic mechanisms, recent advances in their structural design, controllable synthesis, mechanistic insight, and performance-enhancing strategies are proposed. The challenges and prospects for the future development of transition metal-based bifunctional electrocatalysts are also addressed.     

Nanocast mesoporous mixed metal oxides for catalytic applications

Since the initial discovery of ordered mesoporous silica in early 1990s, considerable innovations were achieved regarding their synthesis, characterization and applications. One of the best outcomes of these intense research efforts is the development of a solid templating method called “nanocasting”, which is based on using mesoporous silica (or carbon) as a rigid template. This solid-to-solid replication method opened the pathway for synthesizing high surface area non-silica mesostructured materials that are challenging to obtain through conventional self-assembly processes which are based on amphiphilic soft structure-directing agents. In particular, the replicated metal oxide mesostructures obtained by this method were found to be highly versatile for a wide range of applications, especially in catalysis, owing to their large specific surface area. Furthermore, the nanocasting method is particularly suited for the synthesis of mixed metal compositions, favored by the possible confinement of mixed precursors in the nanopores of the template. In this account, we discuss some of the recent developments regarding the synthesis of nanocast mixed metal oxides and their perspectives of catalytic applications. It is here the choice of the authors to place emphasis on a few representative examples of compositions (e.g., non-noble metal-based catalysts, perovskites) and catalytic reactions (e.g., hydrogen production, gas-phase oxidation).     

Recent Progress of Single-Atom Alloys in Heterogeneous Catalytic Reactions

In decades, heterogeneous catalysis has played a more significant role in social progress. However, the exorbitant price and low reserves vastly limit the application of noble metal catalysts, which are extensively used in heterogeneous catalysis. The single-atom-alloy catalysts (SAAs) have been regarded as a crucial way to improve the dispersion ratio of noble metal while maintaining great heterogeneous catalytic performance by dispersing noble metal single atoms on the surface of another metal. Besides the benefit from the metal bonds between noble metals and support metals, SAAs is also a unique method to construct metallic metal single atoms and obtain its characteristic catalytic performance, which is not possessed by other single atoms catalysts with positive electricity metal atoms. Most recently, SAAs have been demonstrated to catalyze a lot of significant heterogeneous reactions. This review will introduce the synthesis methods of SAAs and then summarize their applications in heterogeneous catalysis.     

有序多孔过渡金属氧化物及其负载贵金属催化剂对挥发性有机物氧化的催化性能

大部分的挥发性有机物(VOCs)污染环境,危害人身健康.目前,我国虽然已开展了治理 VOCs污染的工作,但还缺乏有效的、拥有自主知识产权的 VOCs治理技术,因此研发新型高效 VOCs处理技术迫在眉睫.催化氧化法是公认的最有效消除 VOCs的途径之一,而高性能催化剂的研发是实现该过程的关键.近年来,人们围绕消除 VOCs的高效且价廉的催化剂的研发开展了卓有成效的工作,许多过渡金属氧化物、混合或复合金属氧化物及其负载贵金属催化剂均被认为是有效的催化氧化材料.与体相材料相比,多孔材料具有发达的孔道结构和高的比表面积,一方面有利于反应物的扩散、吸附和脱附,因而具有更高的催化活性和选择性;另一方面有利于活性组分(如贵金属等)在多孔材料表面的高分散,抑制活性组分的烧结,因而具有更好的催化稳定性.本文简述了近年来多孔金属氧化物在环境污染物消除领域的研究进展,阐述了以有序介孔或大孔过渡金属氧化物、钙钛矿型氧化物和负载贵金属催化剂的制备及其对典型 VOCs(如苯系物、醇类、醛类及酮类等)氧化的催化性能,重点介绍了四类催化材料,包括有序介孔过渡金属氧化物或复合氧化物(Co3O4, MnO2, Fe2O3, Cr2O3和 LaFeO3等)催化剂,有序介孔金属氧化物负载贵金属(Au/Co3O4, Au/MnO2和 Pd/Co3O4等)催化剂,三维有序大孔过渡金属氧化物或复合氧化物(Fe2O3, LaMnO3, La0.6Sr0.4MnO3和 La2CuO4等)催化剂,以及三维有序大孔金属氧化物负载贵金属(Au/Co3O4, Au/LaCoO3, Au/La0.6Sr0.4MnO3和 AuPd/Co3O4等)催化剂的制备及其物化性质与对苯、甲苯、二甲苯、乙醇、丙酮、甲醛、甲烷或氯甲烷等 VOCs氧化的催化性能之间的相关性.借助二氧化硅或聚甲基丙烯酸甲酯微球等硬模板,采用纳米浇铸法可制备出二维或三维的有序单一或多级孔道结构的金属氧化物.研究表明,多孔金属氧化物的催化性能远优于其体相甚至纳米催化剂的.有序多孔材料的优异催化性能与其拥有大的比表面积、高的吸附氧物种浓度、优良的低温还原性、独特的孔道结构、活性组分的高分散以及贵金属与氧化物载体之间的强相互作用等有关.探明影响催化剂活性的因素有利于从原子水平上认识催化过程,为新型高效催化剂的设计与制备奠定基础.本文还指出了此类研究中存在的一些问题,例如利用硬模板法制备多孔材料的缺点是目标催化剂的收率低,硬模板浪费严重,大规模制备多孔催化剂势必增加制备成本,这些问题有待于妥善解决.与此同时,还展望了 VOCs消除技术的未来发展趋势,采用多种技术联用的方法有望最大程度地提高 VOCs的消除效率.     

具特定晶面且大比表面积贵金属纳米晶催化基元的构筑

贵金属纳米晶在电催化等领域具有广泛应用. 其催化活性往往与纳米晶体的表面结构直接相关,而催化剂的贵金属原子利用率与比表面积密切相关. 因小尺寸纳米晶难以保留特定的晶面,而具有特定表面的纳米晶通常结晶成尺寸较大、比表面积比较小的晶体,调控纳米晶的尺寸和表面结构两种策略似乎相互矛盾. 如何可控合成同时具有特定表面结构和大比表面积的贵金属纳米晶具有重要的意义. 本综述从形貌调控角度详细介绍提高贵金属纳米晶原子利用率的方法策略;总结调控单贵金属及其合金同时具有特定晶面和大比表面积的研究现状;最后,对纳米晶的形貌调控领域未来的发展趋势提出展望.     

Nanostructured perovskite oxides as promising substitutes of noble metals catalysts for catalytic combustion of methane

In this review, we summarize the recent development of nanostructured perovskite oxide catalysts for methane combustion, and shed some light on the rational design of high efficient nanostructured perovskite catalysts via lattice oxygen activation, lattice oxygen mobility and materials morphology engineering.     

Confinement Effects in Zeolite‐Confined Noble Metals

Confinement of noble nanometals in a zeolite matrix is a promising way to special types of catalysts that show significant advantages in size control, site adjustment, and nano‐architecture design. The beauty of zeolite‐confined noble metals lies in their unique confinement effects on a molecular scale, and thus enables spatially confined catalysis akin to enzyme catalysis. In this Minireview, the confined synthesis strategies of zeolite‐confined noble metals will be briefly discussed, showing the processes, advantages, features, and mechanisms. The confined catalysis carried on zeolite‐confined noble metals will be summarized, and great emphasis will be paid to the confinement effects involving size, encapsulation, recognition, and synergy. Great progress of atomic sites in the size effect, supercage stabilization in the encapsulation effect, site adsorption in the recognition effect, and cascade reaction in the synergy effect are highlighted. This Minireview is concluded with challenges and opportunities in terms of the synthesis of zeolite‐confined noble metals and their applications to design multifunctional catalysts with high catalytic activity, selectivity, and stability.     

催化燃烧去除VOCs污染物的最新进展

催化燃烧是目前最有效的处理挥发性有机物(VOCs)技术之一. 本文从催化剂活性组分、催化剂载体、有效组分颗粒大小、水蒸汽的影响及催化燃烧反应中的积碳等几个方面, 对近年来催化燃烧处理VOCs的研究进行了总结. 分析表明: 贵金属催化剂的研究主要着重于选择有效的载体和双组分贵金属催化剂; 非贵金属催化剂的研究主要集中在高活性的过渡金属复合氧化物、钙钛矿和尖晶石型等催化剂的研制, 还有这些活性组分粒径大小及载体对催化燃烧VOCs反应活性的影响;此外, 在实际应用中,水蒸汽和催化剂积碳失活等问题对催化燃烧VOCs的反应也有很大影响. 本文的评述将为选择合适的催化燃烧技术处理VOCs污染物提供一定参考.     

催化燃烧去除VOCs污染物的最新进展

催化燃烧是目前最有效的处理挥发性有机物(VOCs)技术之一. 本文从催化剂活性组分、催化剂载体、有效组分颗粒大小、水蒸汽的影响及催化燃烧反应中的积碳等几个方面, 对近年来催化燃烧处理VOCs的研究进行了总结. 分析表明: 贵金属催化剂的研究主要着重于选择有效的载体和双组分贵金属催化剂; 非贵金属催化剂的研究主要集中在高活性的过渡金属复合氧化物、钙钛矿和尖晶石型等催化剂的研制, 还有这些活性组分粒径大小及载体对催化燃烧VOCs反应活性的影响;此外, 在实际应用中,水蒸汽和催化剂积碳失活等问题对催化燃烧VOCs的反应也有很大影响. 本文的评述将为选择合适的催化燃烧技术处理VOCs污染物提供一定参考.     

催化燃烧去除VOCs污染物的最新进展

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