被动多轴DOAS技术污染气体垂直柱浓度反演方法研究

介绍了基于太阳散射光的多轴被动差分吸收光谱技术与系统及其在大气污染气体垂直柱浓度监测中的应用.实验中利用夫琅和费光谱作为参考光谱,同时将Ring光谱作为一种吸收结构参与拟合去除太阳光谱中的夫琅和费结构和Ring效应对测量结果的影响,并结合辐射传输模型将污染气体斜柱浓度转换为垂直柱浓度,通过“好运北京”奥运限车期间与OMI卫星的对比实验一致得出限车期间NO2有约20％的下降,证实了本方法的可行性.     

被动差分吸收光谱法测量气体浓度时Ring效应的影响及修正研究

基于散射光、利用痕量气体指纹吸收特性反演气体浓度的方法称为被动差分吸收光谱法(passive DDAS).因其具体结构简单,易于平台搭载等优点近年来获得了长足发展.被动DOAS中利用太阳散射光作为光源解析大气污染气体柱浓度时,会受到太阳弗朗和费光谱的"填充线"即Ring效应的强烈影响,尤其是对浓度很低的痕量气体,致使不易获取其浓度、影响其测量精度.文章以反演大气中NO2气体为例,介绍了稳定天气条件下Ring效应造成的影响、分析了Ring效应影响与太阳天顶角的关系,提出了根据不同太阳天顶角选取不同Ring光谱参与拟合的修正方法,并且利用该处理方法反演了在3天稳定天气条件下不同仰角下的斜柱浓度.实验证明该修正方法的可行性.     

利用多轴差分吸收光谱技术反演对流层NO2

介绍了基于多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)反演对流层NO2的方法.利用差分吸收光谱技术(DOAS),扣除太阳夫琅和费结构及Ring效应的影响,拟合得到了大气中NO2的差分斜柱浓度dSCD,结合不同观测方向的测最结果分析得到了对流层大气中NO2的差分斜柱浓度(△SCID),结合辐射传输模型SCIATRAN计算得到了大气质量因子(AMF),并进一步计算得到了对流层NO2的垂直柱浓度(VCD)信息.为确保数据的准确性和可比性,将计算结果与长光程差分吸收光谱仪(LP-DOAS)的测量结果进行对比,二者具有较好的一致性,其相关系数R2分别为0.940 27和0.969 24.     

大气Ring效应差分截面的计算

基于差分吸收光谱算法,使用卫星数据反演大气NO2和SO2等痕量气体柱浓度的时候,Ring效应是影响反演结果精度的一个重要因素。Ring效应是指:受太阳表面大气消光效应影响,产生称之为夫琅禾费线的暗线结构,而由于太阳光在地球大气中传输引起非弹性散射,导致观测到的夫琅禾费线变短,这个结果可以近似地认为是对夫琅禾费线的填充。研究表明,大气中的N2和O2分子的转动拉曼散射是导致Ring效应的主要原因。利用星载传感器OMI/AURA测量的太阳光谱和N2和O2分子的转动拉曼散射截面卷积,除以原始太阳光谱,再经过差分计算,可以获得Ring效应的差分截面,以用来反演痕量气体的浓度。计算的结果与利用辐射传输方程得到的结果比较,相关系数R2达到了0.9663,表明二者基本是一致的。     

直射太阳光差分吸收光谱反演NO2整层垂直柱浓度

在直射太阳光差分吸收光谱技术(DS-DOAS)中,通常采用测量期间较干净大气条件下太阳天顶角最小时的测量谱作为参考谱反演整层垂直柱浓度(VCD)。由于参考谱中依然含有未知的NO2吸收结构,因此得到的是VCD的相对值。该文将大气外层高精度太阳夫琅禾费标准光谱与仪器函数卷积后作为参考谱,避免了参考谱中含有NO2的吸收结构引入的误差。通过研究3月7日用此新方法获得的斜柱浓度(SCD)与通常方法获得的差分斜柱浓度(dSCD)的比较,新方法反演SCD的误差小于1.6×1016 molecules.cm-2;通常方法反演SCD的误差在4.25×1016 molecules.cm-2附近,采用新方法误差减少了62%以上。最后将DS-DOAS测量的NO2整层VCD与多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)测得的NO2对流层VCD进行了对比,结果表明新方法可以有效的改进通常方法计算VCD的误差。     

基于高分辨率激光外差光谱反演大气CO_2柱浓度及系统测量误差评估方法

利用实验室研制的近红外激光外差光谱仪,开展了基于最优估计算法的温室气体柱浓度反演和系统测量误差的近似评估等相关工作.首先,通过光谱数据库、参考正向模型计算结果与傅里叶变换红外光谱技术探测结果筛选出了探测窗口,并以此为依据选择了相应的激光器和探测器;其次,建立了基于参考正向模型最优估计浓度反演算法,采用Levenberg-Marquardt (LM)迭代方法,实现了整层大气CO_2柱浓度及垂直分布廓线的反演,并开展了长期观测对比实验,验证了反演算法的可行性;最后,通过模拟所选探测窗口波段在不同白噪声条件下的正向大气透过率谱,获得了系统SNR与柱浓度测量误差之间的近似对应关系.该研究是探测系统不可或缺的理论计算部分,将有助于完善激光外差技术在大气探测中的应用.     

基于近红外差分吸收光谱技术的大气中水汽柱浓度反演

基于近红外被动差分吸收光谱技术(IR-DOAS)反演了大气中水汽柱浓度。从Hitran数据库中获取高分辨率截面,利用Voigt线型进行不同温压条件下的线性展宽,获得不同反演吸收截面。以仰角为90°的光谱作为参考谱,对光谱进行反演,获取垂直柱浓度。通过与太阳光度计(CE-318)进行对比发现,结果具有很好的趋势一致性,线性相关系数为0.99,且IR-DOAS的反演值与CE-318结果的差值在IR-DOAS反演误差范围内。将其应用于水汽斜柱浓度的空间分布获取发现,垂直方向水汽斜柱浓度随仰角的变化呈梯度变化,水平方向水汽斜柱浓度随观测方位角的变化几乎不变,分布均匀。     

基于振动拉曼散射的差分水Ring效应系数卷积计算模型

利用被动差分吸收光谱算法反演水体上方尤其是海洋上方的大气痕量气体浓度时, 水体的振动拉曼散射导致对太阳光谱中夫琅禾费线的填充.若不考虑这种类似大气Ring效应的水Ring效应, 会直接影响反演精度. 参考OMI传感器对大气Ring效应校正的卷积算法, 针对痕量气体OClO的反演, 利用经过大气消光计算后的太阳 360–400 nm入射光谱和对应波段的水体后向振动拉曼散射系数,通过卷积差分计算,得到了差分水 Ring效应系数. 与Vasilkov模型计算得到的结果比较,二者的相关系数R 达到0.9665. 关键词： 水Ring效应 振动拉曼散射 卷积 被动差分吸收光谱算法     

毛细管中柱对称类面心结构胶体晶体的光谱特性

用体积浓度为30% 的低分散二氧化硅小球悬浮液注入毛细管中自组织生长成胶体晶体. 实验测量了这种胶体晶体的透射谱. 测量结果显示这种胶体晶体的透射谱的柱对称性. 在垂直毛细管轴向的平面内，谱带结构不随光的入射角度变化，测得光谱在径向转360°保持不变. 在含毛细管轴的平面内，在与毛细管轴向夹角越小的方向，谱带越紫移；在垂直毛细管轴方向有最红的带隙. 测量得的光谱结果表明这种毛细管内的胶体晶体结构是柱对称的, 胶体晶体中密排面平行于毛细管的管壁. 另外，此柱对称的胶体晶体比低浓度制作的体心胶体晶体稳定. 这种轴向对称性的光子带隙特性将带来许多潜在的应用. 关键词： 光子晶体 胶体晶体 光子带隙 透射光谱 毛细管     

FTIR光谱拟合方法在反演气体浓度中的应用

研究用FTIR光谱测量系统反演气体浓度的方法,在WINDOWS操作系统下应用非线性最小二乘拟合算法实现了CO气体的定量分析。在FTIR光谱拟合中,使用HITRAN数据库中的光谱作为校准训练集,使测量的CO红外透过率谱与计算的参考光谱达到最佳拟合得到了该气体的浓度,反演结果的绝对准确度达到1%～5%。     

RING EFFECT: IMPACT OF ROTATIONAL RAMAN SCATTERING ON RADIATIVE TRANSFER IN EARTH’S ATMOSPHERE

One significant limitation to the accuracy of the remote sensing of trace gas constituents in the atmosphere, using UV-visible spectroscopy and scattered sunlight, has often been a reliable knowledge of the so-called Ring effect. In this study it is demonstrated that the filling-in of Fraunhofer and gas absorption features, resulting from Rotational Raman scattering (RRS), explains to high accuracy the Ring effect. A radiative transfer model has been adapted to include RRS and carefully validated by comparison with Ring effect data by other models and from ground-based and satellite data. The analysis of the principle components of the simulated Ring spectra enabled the Fraunhofer and gas absorption filling-in to be separated. This yields a simple, and therefore computational fast, parameterization of the Ring effect suitable for trace gas retrievals. This approach was tested for the retrieval of NO₂ which is considered to be a worst case with respect to absorption feature filling-in for a trace gas retrieved from scattered light. Analysis of the errors in the vertical column of NO₂ derived using differential optical absorption spectroscopy (DOAS) technique indicate that they are dependent on the amount of NO₂ present in the atmosphere when regarding the experimental Ring spectra. This implies that calculated Ring spectra may be superior for DOAS retrievals, compared to the experimentally determined Ring spectra.     

采用加权函数修正的差分光学吸收光谱反演环境大气中的CO2垂直柱浓度

采用加权函数修正的差分光学吸收光谱技术(weighting function modified differential optical absorption spectroscopy, WFM-DOAS)测量环境大气中的CO₂垂直柱浓度. 以直射太阳光测量光谱为例, 演示了WFM-DOAS算法的实现过程. 将环境大气分为50层, 借助辐射传输模拟软件SCIATRAN对各个测量光谱进行了模拟计算, 获得了最小二乘法拟合所需的目标气体CO₂及干扰气体H₂O、CH₄ 的柱权重函数和太阳归一化光谱常量. 采用WFM-DOAS方法对一整天的直射太阳光测量光谱进行了反演, 得到的反演误差均小于3%. 最后比较了两种不同DOAS算法对同一条测量光谱的反演结果, 验证了WFM-DOAS算法在红外被动气体遥感的优越性. 关键词： 环境污染监测 光学测量技术 红外光谱 温室气体     

利用被动差分吸收光谱技术反演南极中山站地区夏季臭氧柱浓度

采用被动差分吸收光谱技术(differential optical absorption spectroscopy,DOAS)对南极中山站地区(69°22′24′′S,76°22′14′′E)的臭氧柱含量进行了72天(2008年12月10日-2009年2月19日)观测,通过被动差分吸收光谱处理方法对系统采集的天顶太阳散...     

直射太阳光差分吸收光谱法测量合肥NO2 整层柱浓度

直射太阳光差分吸收光谱技术(DS-DOAS)近 年来成功应用于大气痕量气体的垂直柱浓度测量. 本文研究了基于被动DOAS算法可用于连续测量NO₂整层垂直柱浓度的DS-DOAS技术, 介绍了测量系统的构成.利用统计最小值外推法减少了由参考谱引入的误差.分析了测量结果的误差来源, 估算了误差大小.报道了该系统在合肥地区对NO₂进行的连续11天的测量, 分析了测量结 果.通过实验验证了算法的可行性, 证实了该技术可实现连续测量NO₂整层垂直柱浓度.