B掺杂的石墨烯作为钠离子电池负极材料的研究

采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,研究了本征石墨烯及缺陷石墨烯对钠原子的吸附行为.主要研究了三种石墨烯:本征石墨烯(P-graphene)、硼掺杂的石墨烯(Defect-Ⅰ)和硼掺杂的叽咯石墨烯(Defect-Ⅱ).结果表明,与P-graphene相比,Defect-Ⅰ和Defect-Ⅱ在吸附能、电荷密度、态密度和储钠量方面表现出很大的差异.Defect-Ⅰ和Defect-Ⅱ对钠原子的吸附能分别是-3.250 eV和-2.332 eV,约为P-graphene对钠原子吸附能的1.71倍和1.23倍.态密度计算结果表明,Defect-Ⅰ和Defect-Ⅱ中钠原子与硼原子发生轨道杂化,而P-graphene中不存在轨道杂化现象.Defect-Ⅰ和Defect-Ⅱ对钠原子的吸附量分别是9和8个,与P-graphene相比提高.因此,石墨烯中掺杂硼有望成为一种新型的储钠材料.     

缺陷对钠在石墨烯上吸附性能的影响

采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,研究了本征石墨烯和缺陷石墨烯吸附钠原子的电荷密度、吸附能、态密度和储存量.结果表明,本征石墨烯中,钠原子的最佳吸附位置为H位,缺陷石墨烯中,钠原子的最佳吸附位置为T_D位.缺陷石墨烯对钠原子的吸附能是-4.423 eV,约为本征石墨烯对钠原子吸附能的2.5倍;钠原子与缺陷石墨烯中的碳原子发生轨道杂化,而与本征石墨烯没有发生轨道杂化现象.缺陷石墨烯能够吸附10个钠原子,与本征石墨烯相比显著提高.因此,缺陷石墨烯有望成为一种潜在的储钠材料.     

钠在空位石墨烯上吸附性能的研究

采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,研究了本征石墨烯和空位石墨烯吸附钠原子的电荷密度、吸附能、态密度和储存量.结果表明,在两种石墨烯中,钠原子的最佳吸附位置都为H位.空位石墨烯对钠原子的吸附能是-2. 46 eV,约为本征石墨烯对钠原子吸附能的3. 4倍;钠原子与空位石墨烯中的碳原子发生轨道杂化,而与本征石墨烯没发生轨道杂化现象.存在一个空位的石墨烯能够吸附5个钠原子,与本征石墨烯相比显著提高.因此,空位石墨烯有望成为一种潜在的储钠材料.     

缺陷对钠在石墨烯上吸附性能的影响

采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,研究了本征石墨烯和缺陷石墨烯吸附钠原子的电荷密度、吸附能、态密度和储存量.结果表明,本征石墨烯中,钠原子的最佳吸附位置为H位,缺陷石墨烯中,钠原子的最佳吸附位置为T_D位.缺陷石墨烯对钠原子的吸附能是-4.423 eV,约为本征石墨烯对钠原子吸附能的2.5倍;钠原子与缺陷石墨烯中的碳原子发生轨道杂化,而与本征石墨烯没有发生轨道杂化现象.缺陷石墨烯能够吸附10个钠原子,与本征石墨烯相比显著提高.因此,缺陷石墨烯有望成为一种潜在的储钠材料.     

缺陷对钠在石墨烯上吸附性能的影响

采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,研究了本征石墨烯和缺陷石墨烯吸附钠原子的电荷密度、吸附能、态密度和储存量.结果表明,本征石墨烯中,钠原子的最佳吸附位置为H位,缺陷石墨烯中,钠原子的最佳吸附位置为T_D位.缺陷石墨烯对钠原子的吸附能是-4.423 eV,约为本征石墨烯对钠原子吸附能的2.5倍;钠原子与缺陷石墨烯中的碳原子发生轨道杂化,而与本征石墨烯没有发生轨道杂化现象.缺陷石墨烯能够吸附10个钠原子,与本征石墨烯相比显著提高.因此,缺陷石墨烯有望成为一种潜在的储钠材料.     

氮掺杂的石墨烯作为钠离子电池负极材料的第一性原理研究

采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,研究了本征石墨烯、氮掺杂的石墨烯和叽咯石墨烯吸附钠原子的电荷密度、吸附能、态密度和储存量.结果表明,三种石墨烯中,钠原子的最佳吸附位置为H位.与本征石墨烯相比,氮掺杂的石墨烯对钠原子的吸附能提高,叽咯石墨烯对钠原子的吸附能是-3.274 eV,约为本征石墨烯对钠原子吸附能的1.7倍.钠原子与叽咯石墨烯中的氮原子发生轨道杂化,而与本征石墨烯和氮掺杂的石墨烯没有发生轨道杂化现象.叽咯石墨烯能够吸附10个钠原子,与本征石墨烯相比显著提高,氮掺杂的石墨烯只能吸附4个钠原子.因此,叽咯石墨烯有望成为一种潜在的储钠材料.     

Na在B掺杂的空位石墨烯上吸附性能的第一性原理研究

采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,研究了本征石墨烯和B掺杂的空位石墨烯吸附Na原子的电荷密度、吸附能、态密度、储存量以及电极电压.结果表明,两种石墨烯中,Na原子的最佳吸附位置都是H位.B掺杂的空位石墨烯对Na原子的吸附能是-2.08 eV,比本征石墨烯对Na原子的吸附能(-0.71eV)低很多.B掺杂的空位石墨烯中Na原子与B原子发生轨道杂化,本征石墨烯中没有杂化现象.B掺杂的空位石墨烯能够吸附12个Na原子,较本征石墨烯多.因此,B掺杂的空位石墨烯更适合储钠.     

掺杂石墨烯改善环氧树脂机械性能和抗腐蚀性能的机理研究

采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,研究了本征石墨烯和掺杂石墨烯对环氧树脂的吸附行为.主要研究了四种石墨烯:本征石墨烯(P-graphene)、B掺杂的石墨烯(B-graphene)、N掺杂的石墨烯(N-graphene)和O掺杂的石墨烯(O-graphene).结果表明,O掺杂有利于降低石墨烯对环氧树脂的吸附能.从电子结构上看,O掺杂的石墨烯与环氧树脂发生轨道杂化,且二者的电荷密度明显重叠,说明O掺杂的石墨烯与环氧树脂的相容性好.因此,在环氧树脂涂层中加入O掺杂的石墨烯有望成为一种提高环氧树脂涂层机械性能和抗腐蚀性能的方法 .     

B、N掺杂对钠在石墨烯上吸附性能的影响

采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,研究了本征石墨烯及缺陷石墨烯对Na原子的吸附行为。主要研究了三种石墨烯：本征石墨烯、B掺杂的石墨烯和N掺杂的石墨烯。结果表明,与本征石墨烯相比,B掺杂的石墨烯和N掺杂的石墨烯在吸附能、电荷密度、态密度和储钠量方面表现出很大的差异。B掺杂的石墨烯对Na原子的吸附能是-1.93 eV,约为本征石墨烯对Na原子吸附能的2.7倍;与本征石墨烯相比,N掺杂的石墨烯对Na原子的吸附能明显增大。态密度计算结果表明,Na原子与B掺杂的石墨烯中的B原子发生轨道杂化,而本征石墨烯和N掺杂的石墨烯中不存在轨道杂化现象。B掺杂的石墨烯对Na原子的吸附量是3个,与本征石墨烯相比显著提高。因此,B掺杂的石墨烯有望成为一种新型的储钠材料。     

B、N掺杂对钠在石墨烯上吸附性能的影响

采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,研究了本征石墨烯及缺陷石墨烯对Na原子的吸附行为.主要研究了三种石墨烯:本征石墨烯、B掺杂的石墨烯和N掺杂的石墨烯.结果表明,与本征石墨烯相比,B掺杂的石墨烯和N掺杂的石墨烯在吸附能、电荷密度、态密度和储钠量方面表现出很大的差异.B掺杂的石墨烯对Na原子的吸附能是-1.93 e V,约为本征石墨烯对Na原子吸附能的2.7倍;与本征石墨烯相比,N掺杂的石墨烯对Na原子的吸附能明显增大.态密度计算结果表明,Na原子与B掺杂的石墨烯中的B原子发生轨道杂化,而本征石墨烯和N掺杂的石墨烯中不存在轨道杂化现象.B掺杂的石墨烯对Na原子的吸附量是3个,与本征石墨烯相比显著提高.因此,B掺杂的石墨烯有望成为一种新型的储钠材料.     

CO在Pu(100)表面吸附的研究

采用密度泛函理论(DFT)研究了CO分子在Pu (100)面上的吸附. 计算结果表明：CO在Pu (100)表面的C端吸附比O端吸附更为有利,属于强化学吸附. CO吸附态的稳定性为穴位倾斜>穴位垂直>桥位>顶位. CO分子与表面Pu原子的相互作用主要源于CO分子的杂化轨道和Pu原子的杂化轨道的贡献. 穴位倾斜吸附的CO分子的离解能垒较小(0.280eV),表明在较低温度下,CO分子在Pu (100)表面会发生离解吸附,离解的C,O原子将占据能量最低的穴位. 关键词： 密度泛函理论 Pu (100) CO 分子和离解吸附     

CO在Pu(100)表面吸附的研究

采用密度泛函理论(DFT)研究了CO分子在Pu (100)面上的吸附. 计算结果表明：CO在Pu (100)表面的C端吸附比O端吸附更为有利，属于强化学吸附. CO吸附态的稳定性为穴位倾斜>穴位垂直>桥位>顶位. CO分子与表面Pu原子的相互作用主要源于CO分子的杂化轨道和Pu原子的杂化轨道的贡献. 穴位倾斜吸附的CO分子的离解能垒较小(0.280eV)，表明在较低温度下，CO分子在Pu (100)表面会发生离解吸附，离解的C，O原子将占据能量最低的穴位.     

First-principles study of palladium atom adsorption on the boron- or nitrogen-doped carbon nanotubes

We have performed first-principles calculation to investigate the adsorption of a single palladium atom on the surface of the pristine and boron- or nitrogen-doped carbon nanotubes (CNTs). The results show that for the adsorption of a single palladium atom on the pristine CNT surface, the most stable site is Bridge1 site above the axial carbon–carbon bond. Either boron- or nitrogen-doped CNTs can assist palladium surface adsorption, but the detailed mechanisms are different. The enhanced palladium adsorption on boron-doped CNT is attributed to the palladium d orbital strongly hybridized with both boron p orbital and carbon p orbital. The enhancement in palladium adsorption on nitrogen-doped CNT results from activating the nitrogen-neighboring carbon atoms due to the large electron affinity of nitrogen. Furthermore, the axial bond is preferred over the zigzag bond for a palladium atom adsorbed on the surface of all three types of CNTs. The most energetically favorable site for a palladium atom adsorbed on three types of CNTs is above the axial boron–carbon bond in boron-doped CNT. The enhancement in palladium adsorption is more significant for the boron-doped CNT than it is for nitrogen-doped CNT with a similar configuration. So we conclude that accordingly, the preferred adsorption site is determined by the competition between the electron affinity of doped and adsorbed atoms and preferred degree of the axial bond over the zigzag bond.