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杂多化合物的酸催化特性及其在有机合成反应中的应用 总被引:12,自引:0,他引:12
杂多化合物在各个研究领域中的实际应用日趋广泛。特别是在催化领域内,对杂多化合物催化性能和研究越来越引起人们的关注。本文对在均相和非均相体系中杂多化合物的酸催化的最新研究成果和应用进行了综述,对杂多化合物的酸行为进行了简要的概括,并介绍了作者在这方面的工作。 相似文献
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乙酸乙酯是一种重要的有机物,有着广泛应用。杂多酸作催化剂具有催化活性高、选择性好、用量少、产品质量高、对设备无腐蚀、对环境无污染等优点[1-6]。本文从膜催化[7-9]、多相催化的角度、采用多孔钛片载磷钨酸膜研究杂多化合物在乙酸乙酯合成中的催化性能,探讨反应温度、酸醇比对酯收率的影响。1 实验部分1.1 主要仪器与试剂GC102-N气相色谱仪(上海分析仪器厂);N2000色谱数据工作站(浙江大学智能信息工程研究所);XMT数显调节仪,ZK-1可控硅电压调整器(联泰仪表有限公司);AB204电子天平(MELERTOLEDOCOMPA… 相似文献
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Heteropoly compounds (HPC), a kind of polyoxometallates, with their strong acidity and oxidative ability, are good homogeneous and heterogeneous catalysts in both acid-catalyzed and selective oxidation reactions, and have been widely used in petroleum and fine chemical industries. Owing to the diversity in their composition and structure, the catalytic properties of HPC can be altered in a wide range. Among them, the heteropolyanions with Keggin structure have been studied by far the most,especially on their applications in heterogeneous catalysis. However, since they are thermally unstable at high temperatures, their utilization in this field has been restricted. In the last ten years, inorganic membranes have been proved to be beneficial to heterogeneous catalytic processes for their high selectivity and good heat-conductivity. And the sol-gel method, one of the most common approaches to prepare inorganic membranes, is becoming mature. Here a sol-gel method to prepare a porous HPC membrane is reported. The catalytic performance of the membrane was tested through a model reaction, the selective oxidation of t-BuOH. 相似文献
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用红外光谱法考察了Rh-Mn-Li-Ti/SiO2催化剂在CO加氢反应过程中表面吸附物种随压力、温度和H2/CO比的改变而变化的规律. 结果表明,高压有利于提高催化剂表面吸附的CO浓度和活性,高温有利于CO解离; 而高温、高压条件不但促进了CO吸附,而且提高并平衡了CO的解离和插入之间的相对活性,促进了C2含氧化合物的生成. H2/CO比的增大有利于CO在催化剂表面的吸附,从而促进了CO插入,尤其是CO的解离和加氢活性,但是过高的H2/CO比将导致过高的CO解离和加氢活性,引起CO插入活性的削弱而最终导致C2含氧化合物生成活性的下降. 同时,考察了助剂(Mn, Li和Ti)对Rh基催化剂表面吸附物种的影响. 结果表明,助剂的加入可提高C2含氧化合物的生成活性. 相似文献
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对γ-氨丙基杂氮硅三环、γ-乙二胺基丙基杂氮硅三环、γ-乙二撑三胺基丙基杂氮硅三环3种化合物的红外光谱进行了研究。胺基的特征吸收为:伸缩振动v_(as)(NH)和v_s(NH);剪式振动δ(NH_2)。三环的特征吸收为:CH_2的弯曲振动ω(CH_2N)、ω(CH_2O)和τ(CH_2O);C-O键的伸缩振动v(C-O);N-C键的伸缩振动v_(as)(NC_3)和v_s(NC_3);Si-O键的伸缩振动v_(as)(Si-O)和v_s(Si-O);C-C键的伸缩振动v(C-C);以及Si←N配键的伸缩振动v(Si←N)。 相似文献
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高含量钒的钼钒磷杂多化合物的合成和性质研究 总被引:2,自引:0,他引:2
本工作改进了文献[4]报导的几种原料同时混合、加热煮沸合成的方法采用分步加入原料,控制反应温度、多次重结晶的方法合成了6、7、8个钒原子取代的钼钒磷杂多酸铵;并以铵盐为原料,用离子交换、冷冻分离和真空抽吸相结合的提纯方法制备了未见文献报导的相应的固体杂多酸;H5[PMo5V7O37.5]·xH2O,H6[PMo4V8O37.5]·xH2O。通过元素组成分析确定了它们的组成。这些杂多酸在水溶液、非水溶液中的电位滴定表明,杂多阴离子在分解前没有发生自电离、水解等情况,它们在水溶液中是稳定的。酸的碱度分别为5、5、6。通过纸上色谱实验,讨论了杂多酸的分解过程。由热重分析和溶解性实验得到它们的分解温度,本文还讨论了这些化合物的红外、紫外光谱,x光粉末衍射及极谱性质。光谱结果表明,它们可能具有Keggin结构,由导数脉冲极谱得到它们的峰电位。 相似文献
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磷钼杂多化合物湿法氧化脱硫动态特性研究 总被引:1,自引:2,他引:1
采用动态氧化还原电位监测法与尾气H2S浓度监测法,较为系统地研究了磷钼杂多化合物体系的脱硫动态特性,结果表明:磷钼酸钠(NaHPA)对H2S具有较好的脱除效果,空气对磷钼酸钠有很好的再生效果,磷钼酸钠杂多化合物体系的脱硫性能与其组成密切相关-NaCl能加速体系再生,Na2CO3能提高体系对H2S的吸收速率,NaVO3对脱硫体系的贡献表现在对再生过程的催化剂作用和对H2S的辅助吸收,体系的脱硫性能随温度提高而有所降低,随进气H2S浓度提高而相应降低,随吸收剂浓度提高而显著增加,最后,在单因素作用规律基础上,通过正交试验得到复配体系与比为:NaHPA:NaVO3:Na2CO3:Nacl=1:1:0.377:5.472. 相似文献
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The compositions and structures of heteropoly compounds as well as their catalytic behaviors for the isobutene partial oxidation have been studied by means of flow reactor, XRD, IR and DTA. It is found that the heteropoly compounds of PMo12As0.6Cu0.1Ox with appropriate quantities of K and V display good catalytic performances for one-step process of isobutene oxidation to methacrylic acid. Through modulating the compositions of catalysts and optimizing the reaction conditions, a yield of 67. 1% for methacrylic acid and methacrolein was obtained. 相似文献
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杂多化合物的合成与结构性能研究的近代发展 总被引:15,自引:3,他引:12
本文对含有各种新组分的新合成的杂多化合物物种进行了综述,并概述了Keggin型阴离子的酸性、氧化性和稳定性的一些规律性与结构的关系问题。 相似文献
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合成了通式为[(Ph3P=O)4LnCl2][CuCl2](Ln=La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、He、Er、Y)的新配合物共12个,测定了它们的红外光谱(100~4600m-1)和部分配合物的31P NMR.比较了[(Ph3P=O)4LnCl3]、[(Ph3P=O)4LnCl2]+和[(Ph3P=O)5LnCl]2+的P=O伸缩振动频率.结果表明希土配合物的正电荷越高,P=O基对希土离子配合能力越强,P=O伸缩振动频率更多地移向低波数,νP=O的顺序为:[(Ph3P=O)4LnCl3]>[(Ph3P=O)4LnCl2]+≥[(Ph3P=O)5LnCl]2+.讨论了希土配位键的共价性。 相似文献