| 李灿,辛勤,郭燮贤.乙烯和乙烷在CeO_2上温和条件下表面氧化反应的原位FT-IR研究[J].分子催化,1991,(3): |
| 乙烯和乙烷在CeO_2上温和条件下表面氧化反应的原位FT-IR研究 |
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| 李灿 辛勤 郭燮贤 |
| 中国科学院大连化学物理研究所催化基础研究国家实验室，中国科学院大连化学物理研究所催化基础研究国家实验室，中国科学院大连化学物理研究所催化基础研究国家实验室 大连 116023，大连 116023，大连 116023 |
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| 本文用原位FT-IR研究了CeO_2上O_2、C_2H_4和C_2H_6的吸附以及C_2H_4和C_2H_6的氧化反应。室温下吸附O_2后在CeO_2表面上形成超氧物种(O_2~-),吸附C_2H_4后在990cm~(-1)处检测到红外峰,归属为吸附C_2H_4与表面晶格氧形成的C-O键的振动频率。这些吸附物种在高于100℃时消失。室温下C_2H_6在CeO_2表面上未形成吸附态。C_2H_4在CeO_2表面上60℃即可发生氧化反应。在300℃以下,C_2H_4氧化后表面上主要形成甲酸根物种。当高于300℃时表面上主要是深度氧化的产物碳酸基物种。C_2H_6在CeO_2表面上200℃始被氧化为甲酸根物种,高于300℃时,表面上也主要形成碳酸基物种。在气相O_2存在下也得到与上述相同的结果。讨论了C_2H_4和C_2H_6的表面氧化机理以及表面氧物种的作用,认为在低于300℃时,参与C_2H_4和C_2H_6氧化的氧物种主要是表面晶格氧,超氧吸附物种可能在高于300℃时才参与反应。 |
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