钙钛矿型化合物催化氧化性能与d电子构型关系的研究

摘要/Abstract

我们用活性评价、磁性测定、原子吸收光谱、TPR(程序升温还原)、TPSR(程序升温表面反应)、XRD等手段研究了以共沉淀和混合法制备的LaMO2(M为从钛到铜的八个过渡金属离子)钙钛矿型化合物对CH4和CO的催化氧化性能。结果表明, 随M离子的d电子数增多, 催化剂的催化氧化活性呈现三峰变化模式并与表面氧结合能及TPSR活性氧物种分布规律一致。根据磁性分析了M离子d电子组态, 对活性的三峰现象作了说明。比较了不同方法对催化剂上氧物种的表征效果。考察了在氧化还原气氛下M离子价态变化规律。根据实验结果讨论了催化剂上活性氧物种分布。

关键词: 原子吸收分光光度法, Ｘ射线衍射分析, 甲烷, 电子结构, 催化氧化, 氧化碳, 程序升温还原, 程序升温表面反应, 钙钛矿型化合物

The catalytic activity for CH4 and CO oxidation of LaMOs (M is transition metal ion) perovskite-type oxide prepared by copptn. and mixing methods has been studied by activity evaluation, magnetic measurement, element anal., TPR, magnetic measurement, an explaination has been put up to the results which show a tri-peak pattern for 3d-electron no. vs catalytic activity. Proportional relations have been found between catalytic activity and either surface oxygen bonding energy or TPSR active oxygen content in LaMO3 compounds The valence of M ions in for Ti and V, n > 3; for Cr, n ?3; for the others, n < 3. The active oxygen distribution in the series oxides has been discussed.

Key words: ATOMIC ABSORPTION SPECTROPHOTOMETRY, X-RAY DIFFRACTION ANALYSIS, METHANE, ELECTRONIC STRUCTURE, CATALYTIC OXIDATION, CARBON OXIDE, TEMPERATURE PROGRAMMED REDUCTION, TEMPERATURE PROGRAMMING SURFACE REACTION

中图分类号:

O643

引用此文

秦永宁,田辉平,张鎏. 钙钛矿型化合物催化氧化性能与d电子构型关系的研究[J]. 化学学报, 1993, 51(4): 319-324.

QIN YONGNING;TIAN HUIPING;ZHANG LIU. Study on the correlation of d-electron configuration and catalytic oxidation activity of LaMO3 compounds[J]. Acta Chimica Sinica, 1993, 51(4): 319-324.

导出引用 EndNote|Reference Manager|ProCite|BibTeX|RefWorks

[1]	张凯, 武晓君. 具有室温铁磁性的二维Janus钛硫属化物^★[J]. 化学学报, 2023, 81(9): 1142-1147.
[2]	徐续盼, 范凯, 赵胜泽, 李健, 高珊, 吴忠标, 孟祥举, 肖丰收. 介孔Beta沸石负载钯在甲烷催化燃烧反应中的性能研究^★[J]. 化学学报, 2023, 81(9): 1108-1112.
[3]	田茹心, 杨苗, 陈果, 刘豇汕, 袁梦梅, 原弘, 欧阳述昕, 张铁锐. 钌/石英滤纸: 可回收型CO₂甲烷化光热催化膜^★[J]. 化学学报, 2023, 81(8): 869-873.
[4]	付信朴, 王秀玲, 王伟伟, 司锐, 贾春江. 团簇Au/CeO₂的制备及其催化CO氧化反应构效关系的研究^★[J]. 化学学报, 2023, 81(8): 874-883.
[5]	梁雪峰, 荆剑, 冯昕, 赵勇泽, 唐新员, 何燕, 张立胜, 李慧芳. 共价有机框架COF66/COF366的电子结构: 从单体到二维平面聚合物[J]. 化学学报, 2023, 81(7): 717-724.
[6]	杨贯文, 伍广朋. 模块化双功能有机硼氮和硼磷催化体系的设计及其催化转化^★[J]. 化学学报, 2023, 81(11): 1551-1565.
[7]	赵政嘉, 刘康, 郭燕, 于吉攀, 石伟群. 超铀金属有机化学研究进展[J]. 化学学报, 2023, 81(11): 1633-1641.
[8]	郑冰, 王喆, 何静, 张姣, 戚文博, 张梦圆, 于海涛. 碱(土)金属/双层α-硼烯纳米复合体的结构和功函性质的理论研究[J]. 化学学报, 2023, 81(10): 1357-1370.
[9]	蒋银龙, 李国超, 陈青松, 徐忠宁, 林姗姗, 郭国聪. 富晶格位错的多孔铋纳米花高效电还原二氧化碳制甲酸盐^※[J]. 化学学报, 2022, 80(6): 703-707.
[10]	龚雪, 马新国, 万锋达, 段汪洋, 杨小玲, 朱进容. 二维单层MoSi₂X₄ (X=N, P, As)的电子结构及光学性质研究[J]. 化学学报, 2022, 80(4): 510-516.
[11]	江辉波, 林姗姗, 徐玉平, 孙径, 徐忠宁, 郭国聪. NaY分子筛Lewis酸促进甲醇经亚硝酸甲酯分解制二甲氧基甲烷^※[J]. 化学学报, 2022, 80(4): 438-443.
[12]	刘康, 李斌, 于吉攀, 石伟群. 十四族卡本衍生物: 一类重要的活性中间体[J]. 化学学报, 2022, 80(3): 373-385.
[13]	李泽洋, 杨宇森, 卫敏. 二氧化碳还原电催化剂的结构设计及性能研究进展[J]. 化学学报, 2022, 80(2): 199-213.
[14]	王金格, 周伟, 李佳轶, 丁雅妮, 高继慧. 脉冲电催化的研究进展及性能强化机制[J]. 化学学报, 2022, 80(11): 1555-1568.
[15]	朱鹏飞, 娄晨思, 史雨翰, 王传义. Ag/AgCl/ZIF-8复合材料的制备及其对NO光催化氧化性能的研究[J]. 化学学报, 2022, 80(10): 1385-1393.